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[材料资讯] 曹荣、黄远标:导电MOF实现高效CO2电化学甲烷化

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发表于 2020-12-25 16:48:11 | 显示全部楼层 |阅读模式
近年来,利用电化学还原的方法,将CO2分子转化为各种高附加值产物(比如CO, CH4, C2H4, C2H5OH等)得到越来越多研究者的关注。在CO2电还原的产物中,甲烷(CH4)是天然气的主要成分和重要的工业原料,还可以作为燃料电池的原料,具有重要的实用价值。但是由于从CO2到CH4,需要经过八电子转移过程,反应路径长,动力学速率缓慢,导致目前还难以实现很高的CH4选择性和电流密度。如何设计高效的催化剂实现从CO2到CH4的高选择性转化是一个挑战。

导电MOF

导电MOF
  近日,中科院福建物构所结构化学国家重点实验室曹荣黄远标团队,和柴国良研究员合作,在科技部重点研发专项计划、国家自然科学基金项目、中科院战略性先导科技专项、前沿科学重点研究项目、中科院青促会优秀会员项目资助下,在含有周期性排列的Cu-O4结点的导电Cu-MOF上通过电还原处理,成功在导电MOF基底上原位构筑了均匀分布的单一类型的Cu2O(111)量子点,并通过释放的羟基稳定中间体,从而实现了将CO2高效的转化为CH4,选择性最高达73%。通过导电性测试,证实电化学处理前后的材料均具有优秀的导电性,可以加速电子的转移过程,从而让CO2到CH4的8电子转移路径能够畅通运转。通过设计对照实验结合理论计算分析,证明氢键的形成确实能很好地稳定特定的中间产物,从而显著提高CH4的选择性。
  该工作揭示了氢键的引入在CO2电还原过程中的重要作用,同时也证明设计单一活性位点可以有效提高特定产物的选择性,为后续设计合成催化剂,实现特定产物的高选择性,提供了新的思路。这一成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 23641–23648上(VIP文章),并被选为卷首插画。该工作也得到了一些科技媒体的关注和报导,如WileyChem, X-MOL, 催化剂,纳米人,科学温故社等。文章共同第一作者为伊俊东博士后和解瑞宽博士后。
  此外,该团队近期在导电COF材料上电催化CO2还原取得了系列进展,极大的提高了电流密度,如在卟啉基COF上引入四硫富瓦烯(ACS Energy Lett. 2020, 5, 1005,科匠学术,新材料资讯),D-A异质结结构(Small 2020, 2004933, MaterialsViews,能源学人,能源转换与存储),完全共轭平面酞菁结构(Small 2020, 2005254, 能源学人,邃瞳科学云,催化剂)。设计三嗪卟啉基框架(CCS Chem. 2019, 1, 384)和N掺杂碳纳米管(Appl. Cataly. B: Environment. 2020, 271, 118929)稳定单分散活性中心,提高稳定性。
  论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202010601
  (曹荣课题组供稿)


       文章来源:福建物构所
       曹荣,男,1966年8月生于福建长汀。现为中国科学院福建物质结构研究所所长、研究员、博士生导师、学术委员会副主任、学位评定委员会副主任;结构化学国家重点实验室学术委员会委员;《中国化学》、《无机化学学报》、《结构化学》编委,1986年毕业于中国科学技术大学近代化学系,1989年获中国科学院福建物质结构研究所硕士学位,1993年获中国科学院福建物质结构研究所博士学位后分配在物构所工作,1994年7月晋升为副研究员,1998年2月晋升为研究员、11月获博士生导师资格,曾在香港理工大学应用生物及化学科技系做博士后、日本名古屋大学物质科学国际研究中心做日本学术振兴会(JSPS)特别研究员。2002入选中国科学院福建物质结构研究所“百人计划”,2003年获国家杰出青年基金,2004年获政府特殊津贴,2006年入选“新世纪百千万人才工程”国家级人选。曾获中国青年科技奖(2006年)、中国化学会青年化学奖(1998年)、福建省青年科技奖(1998年)、运盛(福建)青年科技奖(2003年),作为主要完成者获国家自然科学奖二等奖一次(2002年,排名第三),中国科学院自然科学奖一等奖一次(2001年,排名第三)、二等奖一次(2000年,排名第二),发表SCI论文170多篇,论文被他人引用超过1600次。主要研究领域为无机-有机杂化材料及超分子化学、纳米分子材料、有机-无机复合膜及介孔材料等。承担了国家973计划、国家杰出青年基金、中科院“百人计划”、国家自然科学基金重大项目、重点项目、面上项目、青年项目、省自然科学基金重点项目、中国科学院重要方向性项目等多项研究课题。
       黄远标,博士,中国科学院福建物质结构研究所研究员。2009年博士毕业于复旦大学。同年加入中科院福建物构所,任助理研究员;2011年12月被评为副研究员,2014年-2015年在日本产业技术综合研究所开展JSPS 研究,2017年被评为研究员。现为中科院福建物构所硕士生导师,中科院“青年创新促进会”入选者,中科院海西研究院“春苗”人才获得者。主持三项国家自然科学基金,重点参与一项973计划。目前主要从事多孔催化材料的研究,在国际专业期刊J. Am, Chem. Soc; Chem. Sci.; Chem. Soc. Rev.; J. Catal.、 JMCA、等发表50余篇SCI论文(其中第一或通讯作者论文22篇),被引用1100余次,H因子为21。

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