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[材料资讯] 叶茂、李华、刘中民《德国应用化学》:实现控制分子筛表面传质阻力调控甲醇制烯烃反应

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发表于 2020-9-12 23:10:34 | 显示全部楼层 |阅读模式
近日,我所甲醇制烯烃国家工程实验室叶茂研究员、李华副研究员、刘中民院士团队在分子筛表面传质研究中取得新进展,通过控制SAPO-34分子筛的表面阻力,实现了对甲醇制烯烃(MTO)反应的催化寿命以及低碳烯烃选择性的调控。
  分子筛因其优异的择形选择性而被广泛应用于多相催化与气体分离等领域。近期研究表明,分子筛晶体内部扩散阻力和表面阻力是客体分子传质阻力的两个重要来源。目前,分子筛的传质研究往往聚焦于晶体内部的自扩散,而客体分子的表面扩散行为却常被忽视。表面阻力与晶体表面特征相关,很多过程中客体分子表面阻力被认为是分子筛传质的主导因素。但是,定量描述分子筛表面传质阻力对催化反应的影响,以及通过直接控制表面阻力来调控分子筛催化性能仍是催化反应工程研究的一个重要挑战。

分子筛

分子筛
  该团队利用化学液相沉积法与酸蚀技术修饰了SAPO-34分子筛的晶体外表面。根据前期所提出的表面渗透率公式,该团队直接测定了修饰前后的分子筛的表面渗透率,定量得到了分子筛的表面传质阻力。与此同时,采用该方法修饰分子筛外表面过程中,分子筛形貌、内部孔道结构、酸性质与晶内扩散性质几乎不变。研究发现,控制相关客体分子在分子筛晶体上的表面传质能力,降低其表面阻力,有助于加快客体分子进出分子筛晶体,最终实现延长分子筛寿命,提高低碳烯烃选择性。
  本工作通过定量改变表面阻力来控制MTO催化反应的性能,一方面揭示了表面阻力在分子筛催化中具有十分重要的作用,另一方面展示了控制反应和扩散这一对介尺度作用机制可直接调控分子筛催化反应性能的新思路。该工作得到了两个审稿人的高度认可,分别被评价为“Highly important”和“Very important”。
  相关研究成果发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。上述研究工作得到国家自然科学基金“多相反应过程中的介尺度机制及调控”重大研究计划集成项目的资助。(文/图 彭诗超、李华)
      文章来源:大连化物所
      叶茂,中科院大连化学物理研究所研究员、博士生导师、催化新过程开发与放大研究组组长。2000年获东南大学工学博士,2000-2006年先后在荷兰Twente大学和Eindhoven技术大学工作,2006-2009年在壳牌石油公司从事催化裂化技术开发工作。目前在大连化物所甲醇制烯烃国家工程实验室工作,主要围绕国家在煤化工和石油化工领域的需求,开展催化过程开发及反应器放大研究。先后参加了甲醇制烯烃DMTO技术和DMTO-II技术的工业化,负责完成了甲醇制丙烯流化床DMTP技术和甲醇甲苯制对二甲苯联产烯烃流化床技术的开发。主持国家重点研发计划、中科院战略先导专项、国家自然科学基金重大研究计划重点项目、英国BP公司国际合作项目等10余项课题。申请专利100余件(其中国际专利70余件),在AIChEJournal等国际刊物上发表学术论文60余篇。曾获全国百篇优秀博士论文提名论文、中国科学院杰出成就奖、中国石油和化学工业联合会科技进步奖特等奖。入选中国科学院“百人计划”、英国皇家学会牛顿高级学者、大连化物所张大煜优秀学者,及国家“万人计划”科技创新领军人才。
       刘中民,男,汉族,1964年生于河南省。理学博士,研究员,博士生导师,第十三届全国政协委员,大连市政协第十三届委员会副主席,民盟大连市第十四届委员会主任委员。现任中国科学院大连化学物理研究所所长、甲醇制烯烃国家工程实验室主任、国家能源低碳催化与工程研发中心主任。2015年当选为中国工程院院士。刘中民长期从事应用催化研究。作为技术总负责人合作完成了多项创新成果并实现产业化。完成了世界首次甲醇制烯烃(DMTO)技术工业性试验及首次工业化,DMTO技术已实现技术实施许可1313万吨烯烃/年,已投产646万吨烯烃/年;完成了世界首套10万吨/年煤基乙醇工业示范项目,引领了我国新兴煤制大宗化学品和清洁燃料产业的发展。刘中民荣获国家技术发明一等奖等十余项省部级以上科技奖励,何梁何利基金科学与技术创新奖等多项个人科技奖励,是国家五一劳动奖章获得者,新世纪百千万人才工程国家级人选。他领导的研究集体获得中国科学院杰出成就奖,甲醇制烯烃国家工程实验室入选国家创新人才推进计划重点领域创新团队。
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