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[材料资讯] 裴坚课题组在高性能n型分子掺杂剂/导电高分子研究中取得系列进展

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发表于 2020-8-18 11:43:38 | 显示全部楼层 |阅读模式
n型掺杂是一种调节有机半导体界面和体相中电子载流子浓度以增强半导体器件性能的关键手段。相比众多成熟的p掺杂方法,有机半导体的n型掺杂非常具有挑战性。n掺杂剂作为还原性物质,其稳定性和掺杂能力往往很难兼顾。n掺杂剂完成掺杂之后形成的正离子往往与有机半导体的混溶性较差,使得难以获得均一、稳定的n掺杂。因此,高效、均一、稳定的n掺杂方法一直是该领域的研究难点。
       近期,北京大学裴坚教授课题组采用计算机辅助的筛选方法,设计了一种具有热激活掺杂能力和高混溶性的n型掺杂剂TAM,实现了对有机半导体高效、均一、稳定的n型掺杂。为了兼顾n掺杂剂的高稳定性和强掺杂能力,裴坚课题组通过对反应热力学和动力学的研究设计了强热力学活性、弱动力学活性的热激活掺杂方法。为了实现与有机半导体的高混溶性,裴坚课题组通过对色散力的研究设计了与有机半导体侧链的极化率高度一致、掺杂之后对离子分布于半导体侧链区域的n掺杂剂。在本工作中,他们实现了从薄膜状态到体相的目前溶液加工n型半导体中的最高电导率21 S cm-1和高达51 μWm−1 K−2的热电功率因子,并展示了首例溶液加工的柔性全聚合物热电发电机。

分子掺杂剂

分子掺杂剂
图1 a) TAM掺杂剂以及热激活掺杂的势能面示意图。b) TAM掺杂聚合物半导体的分子堆积示意图。c) TAM掺杂聚合物半导体的π-π堆积和烷基链堆积示意图。
       为了进一步理解掺杂剂对离子在n型导电高分子中扮演的关键角色,裴坚课题组系统地在对比了TAM和经典n型掺杂剂N-DMBI-H的掺杂剂阳离子对一系列n型导电高分子电学性能的影响(图2)。裴坚课题组研究发现TAM掺杂剂尽管具有较弱的动力学n掺杂能力,但其掺杂的导电高分子表现出极高的载流子化能力。这一特性归功于TAM阳离子较小的芳香体系和较小的分子体积,这些特点减弱了TAM阳离子与带负电的高分子间的静电相互作用,保持了共轭高分子的微观有序度,使得TAM掺杂的高分子的电导率和Seebeck系数对比N-DMBI-H掺杂的高分子同时得到提升。在本工作中,他们使用TAM掺杂新开发的聚合物UFBDPPV实现了高达22 S cm-1的电导率和80 μW m-1 K-2的热电功率因子,并证明了TAM高性能掺杂在一系列高分子体系中的普适性。

分子掺杂剂

分子掺杂剂
图2. a) 掺杂剂的结构和性质;不同掺杂浓度下的b) 电导率和c) 热电性能。
        裴坚课题组的这一系列工作开创性地将有机掺杂剂设计与计算机辅助的筛选相结合,开发了一类全新的稳定的、与共轭高分子具有强混溶性的n掺杂剂。同时,系统的研究证明,高性能的n掺杂体系可以不需要强动力学掺杂能力的掺杂剂,但掺杂剂对离子需要尽可能不影响掺杂高分子的载流子化。这一发现将极大地推动以导电高分子为活性层的有机电子器件的发展。
        在该系列工作中。第一部分工作以“A thermally activated and highly miscible dopant for n-type organic thermoelectrics”为题发表在Nature Communication上,文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-17063-1,论文的第一作者为北京大学杨驰远博士,通讯作者为北京大学裴坚教授;第二部分工作以“The critical role of dopant cations in electrical conductivity and thermoelectric performance of n-doped polymers”为题于发表在Journal of the American Chemical Society上,文章链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c05699,论文的第一作者为北京大学卢阳博士,通讯作者为北京大学裴坚教授以及合作者山东师范大学唐波教授。该系列工作得到了来自国家自然科学基金委、北京分子科学国家研究中心等项目的资助。


        文章来源:北京大学
       裴坚,博士,北京大学教授,博士生导师。1999年获“新加坡陈嘉庚青年科学家奖银奖”;2004年获得国家自然科学基金委杰出青年基金资助;2009年获第五届“中国化学会-巴斯夫公司青年知识创新奖”;2011年获第七届“北京市高等学校教学名师奖”;2011年获“宝钢优秀教师奖”;2012年被聘为教育部长江学者特聘教授;2013年获教育部自然科学奖一等奖(第一完成人)、第七届北京市高等教育教学成果一等奖;2014年获第三届“中国化学会-赢创化学创新奖”,国家级教学成果二等奖;2016年获北京市科学技术二等奖(第一完成人)。应邀担任高分子半导体领域最重要会议-合成金属国际大会的International Advisory Board,国际学术期刊Chem. Asian J.的International Advisory Board、Asian J. Org. Chem.的Editorial Board Chair等。迄今在国际学术刊物上发表SCI收录论文230多篇,他人引用率9500次以上,H因子为58。研究兴趣及领域包括:有机电子学材料及器件(包括:有机场效应晶体管、有机太阳能电池、有机发光二极管、光波导器件等);超分子化学等。

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