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[材料资讯] 曹荣、黄远标课题组:高效电子转移的COFs提升电催化还原CO2研究取得进展

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发表于 2020-3-11 16:59:51 | 显示全部楼层 |阅读模式
大气中日益增加的二氧化碳浓度导致了气候变化等环境问题,将CO2催化转化为有价值的化学品具有重要意义。在水介质中将CO2电催化还原为CO是一种相对经济、绿色可行的方法。然而由于CO2还原产物众多且还原电势相近,以及伴随的析氢反应的竞争导致该催化过程存在选择性差、过电位高、电流密度和转换效率低等不足,因此设计高效率和高选择性的多孔电催化材料是突破该类技术瓶颈的关键。共价有机框架化合物(COFs)作为一类新兴的多孔晶态材料,具有高度可设计性和原子级的活性位点分布等优点,是潜在的比较有前景的催化剂。然而大多数COFs不导电,电子难以传递到活性中心,限制了该类材料的应用。

COFs

COFs
  最近,中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室曹荣黄远标团队在科技部重点研发计划、国家自然科学基金项目、中科院战略性先导科技专项、前沿科学重点研究项目、中科院青促会优秀会员项目资助下,在COFs中引入具有强电子转移能力的四硫富瓦烯(TTF)与卟啉钴通过亚胺缩合反应构筑了具有高效电子转移能力的COF (TTF-Por(Co)-COF)。其中,富电子的TTF单元作为具有快速电子转移的优良电子供体,相邻的卟啉钴含有单位点催化活性中心,可以实现TTF到钴卟啉环的高效电子转移,进而提高水介质中的CO2还原活性。在电催化还原CO2中,该催化剂具有非常高的CO选择性,其法拉第效率达到95% (-0.7 V vs RHE)。并且选择性和电流密度远大于不含TTF的COF催化材料。与研究员柴国良团队进行DFT计算合作的结果表明,TTF在降低活化能垒和提高电子传输速率方面起着重要作用。
  该工作为合成高效电子转移的框架材料提供了新的设计思路,为发展高效的CO2RR催化剂提供了重要参考。相关研究成果发表在ACS Energy Lett. 2020, 5, 1005-1012上,论文第一作者是福建物构所与厦门大学联培博士生伍巧。
       https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.9b02756
       文章来源:福建物构所


       曹荣,男,1966年8月生于福建长汀。现为中国科学院福建物质结构研究所所长、研究员、博士生导师、学术委员会副主任、学位评定委员会副主任;结构化学国家重点实验室学术委员会委员;《中国化学》、《无机化学学报》、《结构化学》编委,1986年毕业于中国科学技术大学近代化学系,1989年获中国科学院福建物质结构研究所硕士学位,1993年获中国科学院福建物质结构研究所博士学位后分配在物构所工作,1994年7月晋升为副研究员,1998年2月晋升为研究员、11月获博士生导师资格,曾在香港理工大学应用生物及化学科技系做博士后、日本名古屋大学物质科学国际研究中心做日本学术振兴会(JSPS)特别研究员。2002入选中国科学院福建物质结构研究所“百人计划”,2003年获国家杰出青年基金,2004年获政府特殊津贴,2006年入选“新世纪百千万人才工程”国家级人选。曾获中国青年科技奖(2006年)、中国化学会青年化学奖(1998年)、福建省青年科技奖(1998年)、运盛(福建)青年科技奖(2003年),作为主要完成者获国家自然科学奖二等奖一次(2002年,排名第三),中国科学院自然科学奖一等奖一次(2001年,排名第三)、二等奖一次(2000年,排名第二),发表SCI论文170多篇,论文被他人引用超过1600次。主要研究领域为无机-有机杂化材料及超分子化学、纳米分子材料、有机-无机复合膜及介孔材料等。承担了国家973计划、国家杰出青年基金、中科院“百人计划”、国家自然科学基金重大项目、重点项目、面上项目、青年项目、省自然科学基金重点项目、中国科学院重要方向性项目等多项研究课题。
       黄远标,博士,中国科学院福建物质结构研究所研究员。2009年博士毕业于复旦大学。同年加入中科院福建物构所,任助理研究员;2011年12月被评为副研究员,2014年-2015年在日本产业技术综合研究所开展JSPS 研究,2017年被评为研究员。现为中科院福建物构所硕士生导师,中科院“青年创新促进会”入选者,中科院海西研究院“春苗”人才获得者。主持三项国家自然科学基金,重点参与一项973计划。目前主要从事多孔催化材料的研究,在国际专业期刊J. Am, Chem. Soc; Chem. Sci.; Chem. Soc. Rev.; J. Catal.、 JMCA、等发表50余篇SCI论文(其中第一或通讯作者论文22篇),被引用1100余次,H因子为21。

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