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[材料资讯] 夏新辉课题组:低温氮掺杂和氧空位协同强化N-MnO2-x@TiC/C正极的锌离子倍率存储能力

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发表于 4 天前 | 显示全部楼层 |阅读模式
近年来,锌锰资源的低成本、高安全性、高电压和高容量等优点触发了中性水系二次锌锰电池的研究热情。然而,锌锰电池的倍率和循环性能不理想导致其难以商业化应用。其中,MnO2正极较差的导电性及其在脱嵌锌离子过程中结构易坍塌等问题是限制正极性能发挥的主要因素。因此,如何改善MnO2正极材料的离子电子反应动力学和结构稳定性对实现锌锰电池的实用化至关重要。

正极材料

正极材料
       近日,浙江大学材料科学与工程学院夏新辉研究员与中山大学化学学院卢锡洪教授利用三维碳化钛/碳(TiC/C)导电网络作为优良的电子传输基底和强支撑载体,同时结合低温氨气处理,首次实现了兼具氮掺杂和氧空位的MnO2阵列制备,成功获得了一种高容量、高倍率的N-MnO2-x@TiC/C正极材料。文章通过一系列光学和谱学技术(如SEM,HRTEM、XRD、XPS、同步辐射等)证实了低温(200 oC)氨气处理过程不会使MnO2发生相变,但能够引入氮原子和氧空位。同时,计算结果表明引入氮掺杂和氧空位后,MnO2 的带隙从1.83 eV减少到0.1 eV,电荷密度也明显下降,证明N-MnO2-x的导电性得到明显提高。此外,在3D TiC/C网络的支撑下,N-MnO2-x@TiC/C阵列在0.2 A g−1的电流密度下实现高达285 mA h g−1的放电容量(MnO2单电子理论容量为308 mA h g−1)。而在1.0 A g−1的电流密度下循环1000次后,容量保持率为85.7%,明显优于未改性的MnO2@TiC/C电极材料。结果表明,引入氮掺杂和氧空位有利于改善MnO2的导电性,利用该改性策略及3D TiC/C导电网络构筑的N-MnO2-x@TiC/C阵列具有优异的锌离子存储能力。本工作对于MnO2的本征改性以及构造新型阵列材料实现高倍率和长循环寿命的锌离子电池具有重要意义。
       本文第一作者为浙江大学材料学院博士生张燕。相关研究成果以“Defect Promoted Capacity and Durability of N-MnO2–x Branch Arrays via Low-Temperature NH3 Treatment for Advanced Aqueous Zinc Ion Batteries”为题在线发表于Small(DOI: 10.1002/smll.201905452)


         锌锰电池是一类以二氧化锰为正极,金属锌为负极的电池。电化学反应中锌可以失去两个电子,与只能失去一个电子的锂相比有较高的功率密度和能量密度。二氧化锰具有多个可变价态,离子储存性能强,比容量较高,资源储量丰富,价格低廉,环境友好的优势。水系锌离子二氧化锰二次电池作为一种新型的化学电源,具有较高的能量密度和功率密度,可大功率充放电,具有电极材料制备方便、价格低廉、安全环保等优点。但是,二氧化锰导电性差、循环可逆性差,锌电极腐蚀、析氢等问题,导致锌锰电池出现循环寿命短、放电深度低等问题,导致锌锰电池应用一直受限。


         夏新辉,浙江大学“百人计划” 研究员,浙江省千人,于2010年在浙江大学材料科学与工程专业获得博士学位。2010年7月至2012年4月在浙江大学材料学院从事博士后研究工作。2012年4月月加入新加坡南洋理工大学应用物理系,2015年5月回到浙江大学材料学院工作。主要从事电化学储能材料的理论和实验研究,致力于过渡金属氧化物、导电聚合物、碳材料、多孔金属及其复合材料的结构设计和可控制备,以及相应材料在电化学储能和能量转换领域的应用研究。尤其在异质核壳纳米材料的可控制备及电化学应用研究方面取得了系列创新性成果,设计制备了多种高电化学性能的氧化物基、石墨烯基核壳纳米阵列活性体。相应研究结果已发表在Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Energy & Environmental Science, Nano Lett., Nano Today, ACS Nano, Nano Energy, Chem. Mater., Small 等国际重要刊物上,迄今共发表SCI论文93篇,13篇第一作者论文为ESI高引用论文,H因子44。是SCI期刊Materials Research Bulletin的编委。
        卢锡洪中山大学化学学院教授,2018年获“优秀青年基金”资助,中山大学“生物无机与合成化学教育部重点实验室”固定研究人员。2008年6月、2013年6月分别获中山大学应用化学学士学位、物理化学博士学位;2011.9-2013.5美国加州大学Santa Cruz分校联合博士培养、2013年7月聘为中山大学化学与化学工程学院讲师,2015年2月晋升为副教授。主要从事过新型能源纳米材料与水系电化学储能器件的研究工作,在功能纳米碳材料与过渡金属基储能材料和柔性固态超级电容器及锌离子电池研究面取得系列创新性研究成果。近五年来以第一作者/通讯作者身份发表SCI收录论文70余篇(包括Adv. Mater. 13篇、Angew. Chem. 2篇、Chem. Soc. Rev. 1篇、Energy Environ. Sci. 2篇、Adv. Energy. Mater. 3篇、Nano Lett. 3篇、Adv. Funct. Mater. 2篇、Chem. Sci. 1篇和Nano Energy 3篇),其中23篇入选为ESI高被引论文。论文被SCI他引9000余次,H因子为55;获授权国家发明专利4 项。



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