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[材料资讯] 赵东元课题组:用纳米微乳液组装法精确调控介孔碳球的孔尺寸和架构

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发表于 2019-9-19 08:43:20 | 显示全部楼层 |阅读模式

介孔碳材料是一种新兴的介孔材料,它除了具有介孔材料通有的高比表面积和孔体积等结构特点之外,还兼具独特性质,如表面属性可调、化学稳定性高、导热导电性好和机械稳定性强等特性,因此在吸附、分离、储能和电化学等领域拥有非常广阔的应用前景。尽管介孔碳纳米球具有如此优异特性和应用前景,但其孔隙大小和架构的精确调控非常困难。特别是大孔(>20 nm)介孔碳球的合成具有巨大的挑战性。人们发展了许多方法想实现这一目标。有代表性的是以大分子量表面活性剂为模板的软模板法(例如PS-b-PS),通过调控表面活性剂疏水段(PS段)的长度来实现大孔碳球的合成。这种方法可以实现孔隙的连续调控,但是表面活性剂的合成过程复杂,而且孔隙调控有限。另外一个有代表性的方法是以SiO2纳米球为模板的硬模板法,通过调控SiO2球的大小以及选择合适的前驱物来实现介孔碳球孔隙的调节。这种方法可以得到大孔的纳米碳球,但是合成过程同样非常复杂,耗时长,而且在后期去除硬模板的过程中应用的强腐蚀性溶液具有危险性,不适合大规模合成。其他的合成方法,例如气泡辅助法,分相法和多表面剂法所得到的碳材料在颗粒尺寸,形貌控制,孔隙均匀性等方面均存在不足。精确调控介孔碳纳米球的孔隙大小和架构,实现大孔介孔碳纳米球的合成至今还未实现,探究普适性制备超大孔介孔碳球的方法显得十分必要。

介孔碳球

介孔碳球

       近日,赵东元院士团队在JACS上发文,报道了该课题组发展的一种纳米微乳液组装的普适性方法,用于合成具有可调孔径和架构的功能介孔碳纳米球。
       作者以商业化的Pluronic F127为模板,以多巴胺(DA)为碳源和氮源,以1,3,5-三甲苯(TMB)为调节剂,在水和乙醇的体系中合成一系列到具有可调孔径的氮掺杂碳纳米球。在合成的过程中,作者发现有机小分子(TMB)不仅对于孔隙的大小有着重要的作用,而且对于软模板(F127)和前驱物(DA)所形成的界面有巨大的影响。因此,通过调控TMB的用量可以有效控制胶束的组装方式,从而达到调控碳球孔隙和架构的目的,分别得到了光滑碳球,高尔夫形碳球,多空腔形碳球,以及树突形碳球。所合成的碳球的孔隙可以在5-37纳米范围连续调控。其中,树突形碳球具有超大的孔径(~37 nm),较小的粒径(~128 nm),高的比表面积(~635 m2 g-1),和丰富的氮含量(~6.8 wt%)。得益于这些独特的物理化学性能,其在碱性电解液中显示出卓越的氧还原性能(ORR),包括高的电流密度,优异的循环稳定性和抗甲醇性能。这种简单,巧妙的纳米微乳液合成策略对于合成新颖的纳米结构提供了新思路。
       该工作得到了复旦大学化学系、聚合物分子工程国家重点实验室、上海市分子催化与功能材料重点实验室、国家重点研发项目、国家自然科学基金委、上海市科学技术委员会、上海市启明星项目的大力支持。
       论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b02091


介孔碳是一类新型的非硅基介孔材料,2nm<孔径<50nm,具有巨大的比表面积(可高达2500m2/g)和孔体积(可高达2.25cm3/g),非常有望在催化剂载体、储氢材料、电极材料等方面得到重要应用,因此受到人们的高度重视。此外介孔材料制得的双电层电容材料的电荷储量高于金属氧化物粒子组装后的电容量,更远高于市售的金属氧化物双电层电容器。与纯介孔硅材料相比,介孔碳材料表现出特殊的性质,有高的比表面积,高孔隙率;孔径尺寸在一定范围内可调;介孔形状多样,孔壁组成、结构和性质可调;通过优化合成条件可以得到高热稳定性和水热稳定性;合成简单、易操作、无生理毒性。它的诱人之处还在于其在燃料电池,分子筛,吸附,催化反应,电化学等领域的潜在应用价值。近年来,介孔材料科学已经成为国际上跨化学、物理、材料、生物等学科交叉的热点研究领域之一,更成为材料科学发展的一个重要里程碑。

另外,本材料具有有序中孔孔道结构,孔径尺寸在3-10 nm范围内精确可调,比表面积在500-1500 m2/g范围之内。孔容在0.7-1.5 cc/g之间。中孔炭材料具有较高的比表面积和孔容以及良好的导电性、生物相容性和耐腐蚀性等特点,在电化学电极材料、催化剂载体、色谱柱吸附剂、蛋白质分离等领域有巨大应用前景。


赵东元,复旦大学教授,1963 年出生于沈阳市。1980年考入吉林大学化学系,1984年获得理学学士学位,1987年获吉林大学化学系理学硕士学位。1990年获吉林大学和大连化学物理研究所物理化学专业理学博士学位。1993 ~ 1994年在以色列魏兹曼科学院化学物理系做博士后。1995 ~ 1996年在美国休斯顿大学化学系做博士后。1996 ~ 1998年在美国加州大学圣芭芭拉分校材料系和化学系做博士后。1998年12月复旦大学教授;2000年入选教育部长江“特聘教授”,2007年被增选为中科院院士。2010年被增选为第三世界科学院(TWAS)院士。


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