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[材料资讯] 刘忠范课题组和彭海琳课题组在氮掺杂石墨烯大单晶制备取得新进展

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发表于 2019-9-18 09:18:58 | 显示全部楼层 |阅读模式
石墨烯的骨架掺杂是指在保持石墨烯六方晶格完整的同时,通过引入杂原子如氮、硼等直接替换sp2杂化的二维晶格骨架中碳原子。石墨烯骨架被杂原子掺杂后,载流子浓度增加,并且骨架掺杂的形式有助于降低散射,维持石墨烯较高的载流子迁移率,导电性显著增加;又因为骨架掺杂原子在化学反应中可以提供更多的活性位点,因此,骨架掺杂的石墨烯在催化、能源等领域得到了广泛关注。然而,稳定且可控的骨架掺杂仍是目前石墨烯化学气相沉积(CVD)生长的难点,掺杂后的石墨烯稳定性较差,迁移率较低,通常在10 cm2/Vs量级。因此,如何实现高效的骨架掺杂仍是石墨烯领域的研究瓶颈。最近,刘忠范课题组和彭海琳课题在国际著名刊物Science Advances上发表题为Nitrogen cluster doping for high-mobility/conductivity graphene films with millimeter-sized domains (Science Advances 2019, 5, eaaw8337)的文章,利用氧气对非骨架掺杂选择性刻蚀的效应,首次在Cu衬底上实现了石墨烯的完美骨架掺杂生长,氮掺杂后的石墨烯迁移率高达13000 cm2/Vs,比其他工艺制备的掺杂石墨烯要高出数个量级。同时,石墨烯的面电阻也降低到130 oh/sq,掺杂的稳定性显著提高。

氮掺杂石墨烯

氮掺杂石墨烯
  文章指出,骨架掺杂可以维持高载流子迁移率的主要原因为:(1)骨架掺杂的氮原子在石墨烯的晶格中以团簇形式存在,可以有效降低掺杂原子对石墨烯的载流子的散射;(2)氧气选择性刻蚀可以消除吡啶氮和吡咯氮等破坏石墨烯晶格的掺杂类型;(3)制备的骨架掺杂石墨烯单晶尺寸在毫米量级,减少了晶界散射对石墨烯载流子迁移率的影响。低温和磁场下,作者也观测到氮团簇形成的较强的库伦电势导致的震荡,这也从侧面证实了团簇掺杂的存在。相较于其他材料,簇状氮掺杂的石墨烯继承了本征石墨烯较低的面电阻和较高的可见光透过率的特点。且与吸附掺杂相比,簇状氮掺杂石墨烯的高温稳定性更好。簇状氮掺杂石墨烯基于其良好的透光性、导电性、稳定性和高载流子迁移率,为未来石墨烯研究和产业应用提供了材料基础,具有重要的基础科学意义和应用价值。


  本文共同通讯作者为刘忠范教授、彭海琳教授、丁峰教授、徐洪起教授,并列第一作者为林立博士、李佳玉博士、袁清红教授、李秋珵博士。合作者还包括北京大学康宁教授、张艳峰特聘研究员和苏州大学Mark H. Rummeli教授等课题组。该工作得到了科技部、基金委和北京市科委等项目资助。


石墨烯进行氮掺杂,可打开能带隙并调整导电类型,改变电子结构,提高自由载流子密度,从而提高石墨烯的导电性能和稳定性。 此外,在石墨烯的碳网格中引入含氮原子结构,可以增加石墨烯表面吸附的活性位,从而增强金属粒子与石墨烯的相互作用。 因此,氮掺杂石墨烯应用于储能器件具有更加优越的电化学性能,且有望发展成为高性能的电极材料。 现有研究也显示,氮掺杂石墨烯能显著改善储能材料的容量特性、快速充放电能力以及循环寿命,在储能领域具有巨大的应用潜力。


刘忠范,男,汉族,北京大学化学与分子工程学院教授、中科院院士、发展中国家科学院院士,九三学社第十三届中央委员、院士工作委员会副主任。现任北京市石墨烯研究院院长、北京大学纳米科技中心主任、北京市低维碳材料工程中心主任等职。教育部学风建设委员会副主任和科学技术委员会委员,国家自然科学基金委员会第十四届专家评审组专家,中国化学会常务理事和纳米化学专业委员会主任,中国微米纳米技术学会常务理事。《物理化学学报》主编,APL Materials、《科学通报》、《化学学报》副主编,Adv. Mater.,Small,Nano Res.,ChemNanoMat,Graphene Technology,NPG Asia Mater.,Natural Science Review,J. Photochem.Photobiol.C Phtotochem. Rev.等国际期刊编委或顾问编委。第十二届全国人大代表,北京市人民政府专家咨询委员会委员,第十三届全国政协常委。2018年1月,当选政协北京市第十三届委员会副主席。


彭海琳、男、1978年生、湖南湘乡人,北京大学化学与分子工程学院教授、博士生导师、国家杰出青年科学基金获得者。吉林大学学士(1996-2000年),北京大学博士(2000-2005年),美国斯坦福大学博士后(2005-2009年)。 2009年6月到北京大学工作至今。一直从事纳米材料化学与纳米器件研究,当前研究兴趣包括石墨烯与拓扑绝缘体纳米结构等二维晶体材料的制备方法、化学调制与光电器件应用基础研究。已发表SCI收录论文110余篇,影响因子超过7的论文80余篇,包括Nature子刊(11篇)、J. Am. Chem. Soc.(10篇)、Nano Lett.(21篇)、Adv. Mater.(7篇)、Phys. Rev. Lett.(1篇)、ACS Nano(9篇)、Small(7篇)、Acc. Chem. Res.(1篇)、Coord. Chem. Rev.(1篇),Nano Today (1篇),论文被他引逾6600次,单篇最高他引2500余次;申请专利15项。曾获中国分析测试协会科学技术一等奖(2005年,第二完成人),入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”(2011年),获批国家首批优秀青年基金(2012年)、中组部首批青年拔尖人才计划(2012年)、霍英东教育基金会青年教师基金(2014年)、国家青年973项目首席科学家(2014年)、和国家杰出青年科学基金(2015年)。近5年来,在国际及双边重要学术会议上做邀请报告40余次,筹划和组织国际和双边会议6次。担任中国化学会纳米化学专业委员会委员、青年化学工作者委员会委员、北京市石墨烯科技创新专项技术咨询专家委员会专家、中国石墨烯标准化委员会委员、中关村石墨烯产业联盟专家委员会秘书长、《中国科学:化学》青年编委和《科学通报》编委。

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