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[材料资讯] 史迅课题组:开辟无机柔性热电材料研究新方向

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发表于 4 天前 | 显示全部楼层 |阅读模式
柔性热电能量转换技术可将环境中无处不在的温差转化为电能输出,在柔性电子等领域具有广阔的应用前景。然而,目前的高性能无机热电材料均为脆性材料,不具备柔性功能,将其微型化并集成于柔性基板可获得一定程度的弯曲性能,但在大弯曲或大变形下极易发生断裂;而有机热电材料虽然具有良好的柔性和弯曲性能,但载流子迁移率远低于无机材料,难以实现高效的能量转换与电能输出。
  最近,中国科学院上海硅酸盐研究所研究员史迅陈立东、孙宜阳、副研究员仇鹏飞等和美国克莱门森大学教授贺健合作,开发出基于Ag2S柔性半导体的新型高性能无机柔性热电材料和器件。该研究开辟了无机柔性热电材料研究新方向,为基于高性能无机材料的全柔性热电转换新技术的开发解决了最起始也是最关键的一个难点。相关研究成果以Flexible thermoelectrics: from silver chalcogenides to full-inorganic devices 为题发表在Energy & Environmental Science上(2019,DOI: 10.1039/C9EE01777A)。
  新型高性能无机柔性热电材料必须同时兼顾良好的塑性和热电性能。该团队前期报道了室温第一种无机柔性半导体材料Ag2S(Nature Mateials., 2018, 17, 421-426),摔不碎且可自由弯曲,具有非常优异的柔性和弯曲性能。然而,Ag2S的能带带隙约为1.0 eV,其室温下电导率和热电性能极低,对其本征缺陷(如间隙Ag原子等)的优化效果非常微弱。因此,Ag2S基体并非理想的热电材料,对其进行掺杂改性等有望大幅度提高它的热电性能,但材料能否继续维持良好的柔性和塑性成为一个未知而又关键的问题。在该工作中,研究团队合成了一系列Se或Te固溶的Ag2S材料,发现Se和Te的固溶可显著降低Ag间隙离子的缺陷形成能,导致Ag间隙离子浓度增加,因而电输运性能获得明显改善,功率因子最大可达约5 μW·cm-1·K-2。同时,固溶Se/Te大幅度降低了材料的能带间隙,使热电优值的峰值往低温方向移动,在室温时热电优值最高为0.44。
  Ag2Se和Ag2Te在室温下均呈现脆性,不具备塑性和柔性。因此,固溶Se或Te也会对Ag2S的力学性能产生巨大影响。压缩试验、三点弯曲试验等力学测试结果表明,当Se的含量小于60%或Te的含量小于70%时,材料的塑性和柔性均得到了维持。因此,当Se或Te的成分在20%-60%区间时,材料兼具良好的塑性和热电性能。研究团队选取弯曲半径3 mm进行测试,发现Ag2S0.5Se0.5薄片经历1000次反复弯曲后,电导率和塞贝克系数几乎未发生变化,表明材料的性能受应力影响较小,可满足柔性可穿戴供电的要求。
  在获得高性能无机柔性热电材料的基础上,研究团队制备了由6对n型Ag2S0.5Se0.5热电臂和p型Pt-Rh线构成的面内型热电发电器件。在20 K温差下,最大归一化功率密度达到0.08W·m-2,比目前最好的纯有机热电器件高1-2个数量级。
  该研究所开发的基于Ag2S柔性半导体的新型高性能无机柔性热电材料和器件可同时提供优异的柔性和热电转换性能,且具有环境友好、稳定可靠、寿命长等优点,有望在以分布式、可穿戴式、植入式为代表的新一代智能微纳电子系统等领域获得广泛应用。
  研究工作得到国家重点研发专项、国家自然科学基金、中科院青年创新促进会、上海市青年科技启明星项目等的资助和支持。

热电材料

热电材料
  a) Ag2S-Ag2Se-Ag2Te体系的“塑性-zT”相图。b) Ag2S基柔性热电材料的优异力学性能。c) Ag2S基柔性热电器件的示意图和实物图。d) Ag2S基柔性热电器件和其它已报道的柔性热电器件的功率密度对比。
史迅上海硅酸盐所研究员。主要研究领域为热电能量转换材料及其应用。在Nat. Mater. 等期刊发表论文130余篇,综述论文7篇;在国际热电大会、美国MRS等国际会议作邀请报告29次;申请国外专利4项,获授权2项;国内专利10余项,获授权7项。承担并主持国家杰青、优青、面上项目和青年科学基金等项目。获国家自然科学二等奖(排名第3)、中国科学院青年科学家国际合作奖、上海市自然科学一等奖(排名第3)、国际热电学会Young Investigator Award(首位获奖的中国学者)。
陈立东上海有机所研究员。1960年生,1981年毕业于湖南大学,1984年10月赴日本留学,1990年4月获日本东北大学获工学博士学位。先后在日本RIKEN株式会社(Chief Engineer)、日本航空宇宙技术研究所(特别研究员)、美国密西根大学物理系(访问学者)、日本东北大学金属材料研究所(助手,副教授)任职和工作。2001年获中国科学院海外杰出人才引进计划(百人计划)资助进入上海硅酸盐研究所工作,2003年获国家杰出青年基金资助,2004年获得上海市优秀留学回国人才奖和中国科学院百人计划终期评估优秀。现任中国科学院上海硅酸盐研究所研究员、高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室主任,国际热电学会理事会理事,亚洲热电联盟主席。
孙宜阳上海有机所研究员。1996年毕业于吉林大学材料科学系。1999年毕业于厦门大学物理系,获得硕士学位。2004年获新加坡国立大学物理学博士学位。2004年至2010年先后于新加坡国立大学、美国可再生能源国家实验室(NREL)和Rensselaer Polytechnic Institute(RPI)做博士后。2010年至2017于RPI物理系任研究助理教授和研究科学家。2017年回国任上海硅酸盐研究所特聘研究员。主要研究方向是基于第一性原理计算的缺陷理论,已发表科研论文80余篇,其中20余篇发表在PRL,JACS,Adv. Mater.,Nano Lett.,ACS Nano,Nature Comm.,PNAS等高影响期刊上。

热电材料是一种能将热能和电能相互转换的功能材料,1823年发现的塞贝克效应和1834年发现的珀耳帖效应为热电能量转换器和热电制冷的应用提供了理论依据。随着空间探索兴趣的增加、医用物理学的进展以及在地球难于日益增加的资源考察与探索活动,需要开发一类能够自身供能且无需照看的电源系统,热电发电对这些应用尤其合适。对于遥远的太空探测器来说,放射性同位素供热的热电发电器是唯一的供电系统。已被成功的应用于美国宇航局发射的“旅行者一号”和“伽利略火星探测器”等宇航器上。利用自然界温差和工业废热均可用于热电发电,它能利用自然界存在的非污染能源,具有良好的综合社会效益。
利用帕尔帖效应制成的热电制冷机具有机械压缩制冷机难以媲美的优点:尺寸小、质量轻、无任何机械转动部分,工作无噪声,无液态或气态介质,因此不存在污染环境的问题,可实现精确控温,响应速度快,器件使用寿命长。还可为超导材料的使用提供低温环境。另外利用热电材料制备的微型元件用于制备微型电源、微区冷却、光通信激光二极管和红外线传感器的调温系统,大大拓展了热电材料的应用领域。
因此,热电材料是一种有着广泛应用前景的材料,在环境污染和能源危机日益严重的今天,进行新型热电材料的研究具有很强的现实意义。

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