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[专家学者] 北京理工大学材料学院张加涛

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发表于 2017-3-17 14:31:55 | 只看该作者 |只看大图 回帖奖励 |倒序浏览 |阅读模式
张加涛,男,1975年10月出生,北京理工大学徐特立特聘教授,博士生导师。2000年毕业于山东建材学院应用化学系应用化学专业。2003年4月在北京理工大学材料科学研究中心获得应用化学专业硕士学位。2006年7月在清华大学化学系获得无机化学专业理学博士学位,师从李亚栋教授。2006年9月到2007年11月在德国卡尔斯鲁厄研究中心纳米研究所做博士后研究工作。2008年1月到2011年1月在美国马里兰大学物理系MinOuyang教授课题组做全职ResearchAssociate工作。2011年3月开始以海外高层次人才引进,被北京理工大学聘为首位徐特立教授。在美国马里兰大学做全职ResearchAssociate期间,以学术骨干参加了美国NSF、海军局、国防部等重大基础研究课题。突破性实现了大晶格失配度下金属/半导体纳米核壳结构的非外延生长,首次实现了光-物质-自旋在金属/半导体量子点核壳纳米粒子中的精确调控。以第一作者在Nature、Science、NanoLetter等国际著名学术期刊上发表文章10余篇,国内、国际专利3个,研究工作已被引用700余次。目前承担国家自然科学基金“纳米制造的基础研究”重大研究计划培育项目(91123001),教育部博士点基金,北京理工大学徐特立特聘教授启动基金,北京理工大学校级重大项目培育专项项目。2011年入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”。


姓  名:张加涛
出生年月:1975年10月
学  位:博士
职  称:教授
联系地址:北京海淀区中关村南大街5号北京理工大学材料学院
邮政编码:100081
电  话:01O-68918065
Email:zhangjt@bit.edu.cn

教育经历
2003.09—2006.07博士,无机化学,清华大学化学系
2000.09—2003.04硕士,应用化学,北京理工大学材料学院
1996.09—2000.07学士,应用化学,山东建材学院应用化学系
工作经历2011.03—现在徐特立特聘教授,北京理工大学材料学院
2008.01—2011.01ResearchAssociate,纳米物理及高级材料研究中心,美国马里兰大学物理系,合作教授:MinOuyang
2006.09—2007.11ResearchScientist,德国卡尔斯鲁厄大学无机化学研究所,卡尔斯鲁厄研究中心纳米研究所,合作教授:DieterFenske


研究领域纳米材料化学与物理,多功能低维纳米复合材料的形貌设计、合成、材料的光、电、磁学性能,研究不同性质间的关联与相互作用、输运特性及其在光电信息、能源转化与存储、催化和生物等方面的应用。


社会任职获奖情况
2011年,入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”。


科研项目
1.徐特立特聘教授启动项目,项目负责人;
2.北京理工大学创新科技计划培育项目,项目负责人;
3.国家自然科学基金重大研究计划培育项目(91123001),项目负责人。


论文专著主要论文:(第一作者在Nature、Science、NanoLetter等学术期刊发表文章10余篇。研究工作已被引用700余次):
[1]J.Zhang,Y.Tang,K.Lee&M.Ouyang,TailoringLight-matter-spinInteractionsinColloidalHetero-Nanostructures,Nature2010,466,91-95(MediaNews:Ascribe;azonano.com;ScienceDaily;Nanowerk.com;Lifesciencesworld;Nanotechwire;e!ScienceNews;physorg.com;ScienceBlog;NSF;NaniteNews.com).
[2]J.Zhang,Y.Tang,K.Lee&M.Ouyang,NonepitaxialGrowthofHybridCore@ShellNanostructureswithLargeLatticeMismatches.Science2010,327,1634(MediaNews:NanotechnologyNow.com;nextbigfuture.com;physorg.com;MRS;Nanowerk.com;HPCwire.com;solar-pv-management;azonano.com;Nanovip.com).
[3]J.Zhang,Y.Tang,L.Weng&M.Ouyang,VersatileStrategyforPreciselyTailoredCore@ShellNanostructureswithSingleShellLayerAccuracy:TheCaseofMetallicShell,NanoLett.2009,9,4061-4065.
[4]C.E.Anson,A.Eichh?fer,I.Issac,D.Fenske,O.Fuhr,P.Sevillano,C.Persau,D.Stalke,J.Zhang,(Surnameauthorlist)SynthesisandCrystalStructuresoftheLigand-StabilizedSilverChalcogenideClusters[Ag154Se77(dppxy)18],[Ag320(StBu)60S130(dppp)12],[Ag352S128(StC5H11)96],and[Ag490S188(StC5H11)114],Angew.Chem.Int.Ed.2008,47,1326–1331.
[5]J.Zhang,J.Liu,Q.Peng,X.Wang,Y.D.Li,NearlyMonodisperseCu2OandCuONanospheres: PreparationandApplicationsforSensitiveGasSensors,Chem.Mater.2006,18,867-871.(TimesCited:250)
[6]J.Zhang,X.Li,X.Sun,Y.D.Li,SurfaceEnhancedRamanScatteringEffectsofSilverColloidswithDifferentShapes,J.Phys.Chem.B2005,109,12544-12548.(TimesCited:93)
[7]H.Yan,C.Gu,J.Zhang,etal.,HollowCorePhotonicCrystalFiberSurfaceEnhancedRamanProbe,Appl.Phys.Lett.2006,89,2041041.
[8]R.Xu,D.Wang,J.Zhang,Y.D.Li,Shape-DependentCatalyticActivityofSilverNanoparticlesfortheOxidationofStyrene,Chem.AsianJ.2006,1,888-893.


专  利
1.李亚栋,张加涛,一种合成氧化亚铜纳米球的方法及氧化亚铜纳米球的应用,发明专利,专利号:200510086782。
2.J.Zhang,Y.TangandM.Ouyang,AGeneralStrategyforVersatileCore-MetallicShellNanostructureswithSingleLayerTunability,USA,Disclosure2009(#PS-2009-088).
3.J.Zhang,Y.TangandM.Ouyang,AGeneralNon-EpitaxialSyntheticStrategyforGrowingMonocrystallineSemiconductorBasedZero,One-andTwo-DimensionalHybridHetero-Structures,USA,Disclosure2010(#PS-2010-031).



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发表于 2018-3-22 10:31:07 | 只看该作者
异质界面间的能量传递关键在于精准合成异质界面及能级调控。Surface plasmons (SPs) 热电子注入效应,在清洁能源、环境治理、医学诊疗、量子信息等诸多领域具有重要的应用前景。把具有高效光捕获特性的SPs金属微纳结构与半导体微纳结构相结合,可以提高传统半导体器件的量子效率,其中SPs弛豫产生的热电子是提高器件效率的关键。金属@半导体核壳纳米晶因为最大的异质接触面积及可调的等离子体-激子耦合效应等,已成为当前世界上的研究热点。因为之间的大晶格失配度,采用传统外延生长机理往往产生大量的晶格缺陷或有机杂质,且半导体壳层多为多晶结构,成为能量传递的陷阱。
针对这一科学难题,北京理工大学张加涛研究团队基于水相的可控阳离子交换策略,实现了异质界面精准调控的金属@半导体核壳纳米晶的原位转化非外延制备。以Au@CdS与Au@ZnS核壳纳米晶的合成为例,在核壳纳米棒或者纳米颗粒形貌中,形成了紧密接触的金属-半导体界面结构及具有准单晶特性的半导体壳层。该合成策略可以实现对核壳纳米晶中金属核与半导体壳层各自独立的形貌、尺寸调控。这些独特的界面与结构优势极大提高了金属SPs与半导体激子的耦合性能。

图1 精准合成Au@CdS核壳纳米晶并实现高效的热电子注入效应。

然后与中科院物理所、清华大学、美国加州大学洛杉矶分校、北京航空航天大学等多个单位团队联合攻关在SPs热电子注入效率方面实现了突破根据飞秒中红外瞬态吸收光谱的研究结果、对比实验,结合有限元模拟(FEM)及计算,所合成的Au@CdS核壳纳米晶中热电子从Au的SPs注入CdS导带的效率高达48%。 表明原子级调控的金属-半导体异质界面能有效避免界面缺陷与杂质引起的光生载流子复合。基于以上优异特性,所合成的Au@CdS核壳纳米晶在可见光下表现出高效的光催化产氢性能,其活性比传统方法合成的Au@CdS核壳纳米晶提高了2-3个数量单位,说明该新型合成方法在太阳能转化与利用研究中具有广阔的发展前景。相关成果以“Metal@semiconductor core-shell nanocrystals with atomically organized interfaces for efficient hot electron-mediated photocatalysis”为题在Nano Energy 杂志发表 (Nano Energy 2018, 48, 44-52).

张加涛研究团队围绕半导体纳米异质结构的化学合成及构效关系进行了大量研究。针对精准的异价掺杂问题,建立了膦配位的阳离子交换反应制备掺杂量子点新方法,实现了导电类型/掺杂发光调控、光磁耦合性能,解决了量子点异价掺杂难题,引起国际量子点同行高度评价和跟踪研究;针对大晶格失配下异质界面问题,发展了阳离子交换法合成掺杂/异质界面协同调控的金属/半导体异质纳米晶的方法,揭示其光化学能转换机理,实现了其光催化、光电催化等应用。一作或通讯作者在Nature、Science、Nature Nanotech.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊发表SCI论文50余篇,受邀专著/章节4部,研究工作他引2200多次。

本研究得到国家自然科学基金(51631001, 21633015,91323301, 51372025, 51702016, 51501010, 21643003)的资助; 本工作也得到了美国亚利桑那州立大学刘景月教授在高分辨TEM 测试方面的支持。在此一并表示感谢。

文献:Metal@semiconductor core-shell nanocrystals with atomically organized interfaces for efficient hot electron-mediated photocatalysis,Nano Energy 2018, 48, 44-52.

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发表于 2018-4-28 09:02:37 | 只看该作者
微纳制造,将尺度为毫米、微米和纳米量级的零件,以及由这些零件构成的部件或系统的设计、加工、组装、集成与应用的技术。随着微纳制造单元从现有的几十纳米降低到十纳米一下,传统“宏”机械制造技术已不能满足这些“微”机械和“微”系统的高精度制造和装配加工要求,微纳制造技术是微传感器、微执行器、微结构和功能微纳系统制造的基本手段和重要基础。激光宏观制造,基于激光与物质相互作用引发热效应的制造过程,产生了激光切割、激光焊接、激光重熔/合金化等激光表面工程等一系列加工制造技术。

近20年来,随着单分散胶体纳米晶(金属、半导体)制备技术的成熟,单分散的纳米晶作为基本的结构单元,进行大面积的超晶格自组装及器件应用成为研究热点。真正实现代表不同性能的纳米晶材料的由下而上(bottom-up)一元、二元等大面积的自组装超结构,是充分发挥纳米晶材料的表面效应、尺寸效应、量子限域效应等纳米效应,并实现宏观纳米器件的关键步骤。目前的关键问题还在于自组装之后,因为纳米晶表面的有机稳定层,阻挡了颗粒之间的有效载流子传输,阻碍了器件规模组装薄膜的性能根本提升。

金属@半导体核壳纳米晶因为最大的异质接触面积及可调的等离子体-激子耦合效应等,成为潜在器件应用的结构单元。北京理工大学张加涛研究团队在利用可控阳离子交换策略实现异质界面精准调控的金属@单晶半导体核壳纳米晶的非外延制备基础上,利用可控溶剂挥发辅助的提拉成膜法,在刚性/柔性衬底上实现这些核壳纳米晶的二维、三维大面积组装超晶格。


图1. 精准合成Au@CdS核壳纳米晶,实现其在硅片、PET导电薄膜、石墨烯等刚性/柔性衬底上的超晶格组装。

        就像3D打印固体及超材料的有序超结构一样,跨尺度的单分散纳米晶结构基元超晶格组装成宏观尺度的超结构, 成为开发纳米新科学与技术的新宠。如何将纳米晶自组装后,进行表面改性,去除表面的有机阻挡层,实现结构基元之间有效的载流子传输,成为关键难题。

       有鉴于此,北京理工大学张加涛研究团队与姜澜研究团队联合科技攻关,发展了一种激光辐照固液界面上的纳米晶组装超晶格薄膜的方法。


图2. 研究人员提出的固液界面上激光辐照纳米晶组装超晶格的激光微纳加工新方法。

       基于纳米尺寸后物质的熔点降低效应,以及Au金属纳米晶的表面等离子体共振效应(共振吸收峰在530nm左右),利用很低能量的532 nm 连续激光(11.14 W/cm2)与Au以及Au@ZnS等纳米晶组装超晶格的相互作用引发的热效应,实现了颗粒之间的激光焊接/重熔,通过低能量的激光加工,实现了Plasmon金属基纳米晶的超结构制造。

       纳米晶之间相互熔合生长在一起,解决了超晶格组装薄膜中颗粒之间能量传递的难题。利用此方法,还可以实现不同形貌的Plasmon金属的超结构,如类蜂窝状,骨头形状,L-形状等支状结构。


图3. 纳米晶组装的超晶格电镜图

        新结构带来新性能,研究人员发现激光辐照后的Au纳米晶组装超结构薄膜从原来的532nm左右的吸收效应,演变成从可见到近红外区 (650-2620 nm)的高效全吸收效应,为进一步高效的太阳光等能量收集奠定新的材料基础。而且激光辐照之后,超结构薄膜的导电性增强,电导率增强了104倍,成为很好的表面增强拉曼散射)SERS衬底材料,也为高效的太阳能光伏/光电器件应用奠定材料基础。
图4. 激光辐照加工方法实现光学、电学性能的根本改善和提升。

后续工作:
1. 激光辐照对纳米晶组装超晶格的激光熔合/烧结,实现纳米晶材料的宏观激光微纳加工;
2. 利用Plasmon光热效应,结合激光辐照法,实现半导体纳米晶在有序自组装基础上,类似3D打印固体、超材料(metamaterials)的有序宏观结构的微纳制造,开发其在太阳能吸收、光电器件方面的新性能和应用。

参考文献:
1.Liu Huang, Jiatao Zhang* et al. Controlled synthesis and flexibleself-assembly of monodisperse Au@semiconductor core/shell hetero-nanocrystalsinto diverse superstructures. Chemistry of Materials 2017, 29 (5), 2355-2363.
2. Liu Huang, Jiatao Zhang* et al. Colloid-Interface-AssistedLaser Irradiation of Nanocrystals Superlattices to be Scalable PlasmonicSuperstructures with Novel Activities,Small 2018, 14, 1703501:1-10.

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发表于 2018-6-12 08:23:36 | 只看该作者
北理工张加涛在半导体异质纳米晶合成及光电催化应用领域取得新进展

北京理工大学材料学院结构可控先进功能材料与绿色应用北京市重点实验室张加涛教授研究团队的刘佳特别研究员,在Plasmon金属@半导体异质纳米晶的精准合成、热电子注入及光电催化高效应用等研究领域取得连续突破,相关研究成果相继发表于工程技术材料科学领域1区杂志《Nano Energy》(共同一作,影响因子12.3)与工程技术能源与材料领域1区杂志《Journal of Materials Chemistry A》(共同通讯作者,影响因子8.9)。

Plasmon增强原理在光催化、光电催化领域成为国际性的研究热点,热电子注入效率低是制约该领域发展的主要因素。金属@半导体核壳纳米晶可表现出等离子体-激子协同耦合效应及优异的光-化学、光-电、光-热转化性能,在洁净能源制备、环境治理、医学诊疗、量子信息等诸多领域具有巨大的应用前景。

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发表于 2018-9-14 08:29:37 | 只看该作者
北理工Angew.:新型半导体纳米晶工程制备技术

北京理工大学张加涛教授课题组深入理解了半导体纳米晶合成过程中的动力学问题,即硫醇配体和溶剂协同的阳离子交换动力学过程。基于以上理解,他们成功合成出了异价掺杂的ZnS-Ag量子点以及M@CdS核壳结构的纳米晶。


Bai B, Xu M, Zhang J, et al. Thiols and Solvents Coordinated Cation Exchange Kinetics for Novel Semiconductor Nanocrystal Engineering[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.
DOI: 10.1002/anie.201807695

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发表于 2018-10-23 21:55:27 | 只看该作者
2018自然科学基金面上项目-异价掺杂量子点的合成、聚合物基复合块体3D打印制造与性能研究
批准号        51872030        学科分类        ( )
负责人        张加涛        职称                单位名称        北京理工大学
资助金额        62万元        项目类别        面上项目        起止年月        2019年01月01日 至 2022年12月31日

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发表于 2020-2-16 17:09:42 | 只看该作者
北京理工大学化学与化工学院院长张加涛团队在国际顶级期刊《Chemical Reviews》(影响因子54.3)上在线发表题为《Nanointerface Chemistry: Lattice-Mismatched-Directed Synthesis and Application of Hybrid Nanocrystals》的综述论文,对晶格失配度在异质纳米晶合成与应用中的重要作用进行了全面系统的阐述。
  异质纳米晶以纳米或量子尺度的金属或半导体材料做为基元构件,在催化、能量转化与存储、光电器件、生物医学诊断与治疗、量子信息处理等领域具有重要的应用前景。大量研究表明,不同基元构件之间异质界面的晶格结构与电子特性对异质纳米晶的整体性能具有关键性作用,其深层原因是界面处晶格失配度的大小从热力学上决定了晶体生长的不同机制。因此,晶格失配度是异质纳米晶合成与应用中的一项重要参数,其不仅与异质纳米晶合成的难易程度密切相关,同时会对所合成材料界面处的晶格缺陷及晶格应变状态产生直接影响,从而可进一步用于调控异质纳米晶的电子与光学特性。
  基于详尽的文献调研,团队梳理近几年在大晶格失配度(>40%)下异质纳米晶合成研究中积累的研究成果。在这篇综述中,作者以晶格失配度为主线,系统分析了金属@金属、半导体@半导体、金属@半导体异质纳米晶在小晶格失配度(< 5%)、中等晶格失配度(5% - 20%)、大晶格失配度(>20%)三种不同情况下的合成与性能调控方法 (图1)。例如,外延晶种生长法及阳离子交换法可适用于晶格失配度小于20%的金属@金属、半导体@半导体异质纳米晶的可控合成。作者团队基于原创的“突破热力学极限”的逆向竞争阳离子交换方法学,提出了全新的非外延生长策略,突破了异质外延生长的晶格失配度限制,突破了异质外延生长的临界尺寸厚度,制备了不同形貌、不同厚度的金属@单晶半导体核壳纳米晶,为大晶格失配度下的纳米界面调控提供了一种有效方法。此外,本综述还详细讨论了如何通过晶格失配度来调控异质纳米晶在催化、发光、能量转化等应用领域的理化特性,并展示了具有原子级有序异质界面的非外延金属@半导体异质纳米晶在量子信息、洁净能源、医学诊疗应用中突出的性能优势。如作者团队基于制备的非外延金属@半导体异质纳米晶,实现了将传统的PHET机理下,Plasmon热电子注入效率从2.75%到48%的根本性突破和高效光催化/光电催化应用;以及作者团队基于Au@Cu2-xS核壳纳米棒的近红外双模态光热增强实现高效光热疗杀死癌细胞应用等。最后,文章指明了本研究领域目前存在的挑战,并对未来的发展进行了展望。
  上述研究成果得到了结构可控先进功能材料与绿色应用北京市重点实验室和材料学院先进材料实验中心的平台支持,得到了国家自然科学基金 (Grant No. 51702016, 51631001, 51872030, 21643003, 51501010)和科研院创新人才支持计划经费的支持。北理工材料学院刘佳研究员为第一作者,北理工张加涛教授为通讯作者,北理工为唯一通讯单位。
  原文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.chemrev.9b00443

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北京理工大学化学与化工学院院长张加涛团队在Cell旗下材料学旗舰期刊《Matter》上发表了题为《Cation/Anion Exchange Reactions towards the Syntheses of Upgraded Nanostructures: Principles and Applications》的综述文章(Matter 2020, 2, 554-586),基于团队在离子交换策略精准合成II-VI族掺杂及异质纳米晶及应用方面研究成果,详细介绍了合成无机纳米晶的离子交换反应的反应机理、材料合成进展、性能应用和展望。
  无机胶体纳米晶,由于尺寸、形貌、组分调控合成引起的光电性能调控及应用受到了科学界的广泛关注。进一步功能化应用过程中,纳米晶的异质结构、掺杂以及与尺寸、形貌调控的有效结合具有重要的科学和应用意义。离子交换反应,近几年逐步发展成为合成可控组成、界面和形貌的无机纳米晶的有效策略,在材料化学领域具有重要的科学和应用价值。例如,与传统方法相比,逆向竞争阳离子交换反应制备得到的深位点掺杂的量子点,可以提高掺杂量子点的荧光量子产率和荧光寿命;离子交换策略,可以实现在原子级层面调控大晶格失配度下的金属-半导体异质界面,更有利于等离子激元与激子的耦合以及热电子的注入,实现高效的光催化产氢;通过离子交换策略实现的无机钙钛矿纳米晶的组分调控和异价掺杂,可以有效实现其荧光位置调节和荧光稳定性的提高等等。因此,离子交换反应对于液相无机纳米晶的合成,具有重要的应用价值。
  基于详尽的文献调研,团队梳理近几年离子交换策略用于合成无机纳米晶的研究展望,主要包括以下内容:(1)离子交换反应机理的研究进展,主要包括热力学和动力学研究、溶剂配体的研究。其中,张加涛教授团队近年来深入研究了配体和溶剂等对于逆向竞争离子交换反应机理影响及应用拓展(Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 3683 –3687; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 1 – 7);(2)离子交换反应策略在精准调控制备在包括合金态/掺杂量子点、异质纳米晶、中空纳米晶、钙钛矿纳米晶、二维纳米晶等无机胶体纳米晶方面研究进展。其中张加涛教授团队提出了逆向竞争阳离子交换反应策略并实现了II-VI族量子点深度位置的异价重掺杂,为有效解决自清洁效应引起的稳定掺杂问题提供新方法、新材料(Adv. Mater. 2015, 27, 2753–2761)。并进一步用逆向竞争阳离子交换反应策略实现了水相制备金属-单晶半导体异质纳米晶,在实现高结晶度壳层的同时,可以有效实现其低缺陷的异质界面及应用(Nano Energy 2019, 57, 57–65)。团队基于异质纳米晶的合成工作,从晶格失配的角度梳理了纳米晶界面合成化学综述(Chem. Rev. 2020, 120, 2123-2170);(3)离子交换反应精准合成的纳米晶的性能应用研究进展,包括荧光调控、光热性能、光催化/光电催化性能研究、电化学应用等等。例如张加涛研究团队与合作者发现Ag掺杂CdSe量子点的光诱导Ag+向Ag2+转变和因此产生的光诱导磁性(Nat. Nanotech. 2018, 13, 145-151),利用阳离子交换策略制备的具有清晰异质界面的单晶核壳纳米晶在光解水产氢 (Nano Energy 2018, 48, 44–52;Adv. Energy Mater. 2019, 9, 1803889)、近红外光电探测(Nano Energy 2019, 57, 57–65)、光热疗应用(Adv. Mater. 2016, 28, 3094–3101)等领域均展现出了较高的性能优势;(4)离子交换策略的展望,包括用于复杂微纳结构的精准制备,进一步实现原子级位点和表界面应变的调控等。
  上述研究成果得到了结构可控先进功能材料与绿色应用北京市重点实验室和材料学院先进材料实验中心的平台支持,得到了国家自然科学基金 (Grant No. 51702016, 51631001, 51872030, 21643003, 51501010)和科研院创新人才支持计划经费的支持。北理工材料学院博士毕业生李欣远(现清华大学博士后)和纪穆为(现深圳大学副研究员)为文章共同第一作者,北理工李红博教授和张加涛教授为通讯作者,北理工为第一通讯单位。
  原文链接:https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(19)30415-1

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发表于 2020-4-26 16:53:45 | 只看该作者
北京理工大学张加涛研究团队针对Plasmon增强光催化剂的性能剪裁,利用原创的非外延生长方法与外延生长法相结合,实现了金属/半导体异质纳米晶光催化产氢(HER)到CO2RR的性能跨越。研究人员首先通过逆向竞争的阳离子交换反应合成了哑铃结构的Au/CdSe异质纳米晶。研究表明,Au/CdSe异质纳米晶具有单晶的CdSe半导体壳层、清晰的金属/半导体异质界面以及Plasmon增强热电子注入效率和高的HER活性。研究人员进一步对光催化剂的性能进行调控,通过外延生长法得到具有清晰异质界面的Au/CdSe-Cu2O多层异质纳米晶。基于多层异质结构外围的Cu2O壳层可以有效抑制HER过程,所以构建的Au/CdSe-Cu2O多层异质纳米晶具有高的CO2RR活性,且其含碳产物的选择性高达100%。研究发现,光催化还原CO2的产物与光催化反应条件密切相关,在保证含碳产物高选择性条件下,可以通过调整光催化反应体系中H2O的含量,有效调节2电子还原产物CO与8电子还原产物CH4的比例及产率。测试表明,构建的多层异质纳米晶中的CdSe与Cu2O构成了Z-scheme异质结构,促进了光生电荷的分离,提高了光催化还原CO2的性能。Au纳米棒的LSPR效应提高了整体光催化剂的吸光性能,并提供了电场环境加速光生电荷的转移;异质纳米结构外围的Cu2O具有丰富的氧空位和羟基基团,提高了CO2的吸附性能并为光催化反应提供了丰富的活性位点;中间的CdSe半导体作为一种光生电荷转移的桥梁,提高了光生电荷的传输效率。在最优的光催化条件下,Au/CdSe-Cu2O多层异质纳米晶60小时内稳定的生成CO与CH4的速率分别为254 和123 μmol g-1 h-1。相关论文在线发表在Small(DOI:10.1002/smll.202000426)上。

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发表于 2020-6-18 15:46:41 | 只看该作者
近日,北京理工大学张加涛教授与陈文星副研究员在催化剂的原子界面调控合成方面,与清华大学深圳研究生院的李佳教授以及清华大学李亚栋院士、王定胜副教授团队合作,合成了非对称配位的CuS1N3单位点催化剂,并实现了其在电催化氧还原(ORR)性能方面的突破性进展,相关成果以“Engineering unsymmetrically coordinated Cu-S1N3 single atom sites with enhanced oxygen reduction activity”为题,发表于顶级期刊《Nature Communications》(IF:13.811)(文章DOI: 10.1038/s41467-020-16848-8)。
  先进的燃料电池和装有氧电极的金属-空气电池的发展为未来发展可持续能源提供了新的机遇。其中提高非Pt类催化剂的氧还原反应(ORR)性能是关键瓶颈问题。ORR中间产物在活性中心的吸附强度可以通过调节金属中心原子的界面结构来降低势垒,从而提高催化活性。张加涛教授和陈文星副研究员等提出了一种原子界面策略,并构建了显著提高ORR活性的非对称Cu-S1N3单原子界面催化剂。该催化剂在碱性介质中表现出优异的ORR活性,其半波电位高达0.918 V,远优于同类催化剂。基于同步辐射的X射线吸收精细结构(XAFS)研究以及密度泛函理论(DFT)计算表明,低价的(+1)CuS1N3作为ORR的活性位点,有效提高ORR活性,并展示了足够的性能稳定性。该局域结构调控策略可以促进先进的氧电极反应以及其他电化学过程的研究,为真正解决ORR反应催化剂的卡脖子问题提供了新的途径。
  图1 CuS1N3单位点催化剂的形貌表征
  上述研究成果得到了结构可控先进功能材料与绿色应用北京市重点实验室和材料学院先进材料实验中心的平台支持,得到了国家重点研究发展计划(2017YFB0701600)、国家自然科学基金(Grant No. 51631001,21801015,51872030,21643003,51702016,51501010,11874036)、广东省重点地区研发计划(2019B010940001)、广东省珠江人才计划地方创新研究团队项目(2017BT01N111)、深圳市基础研究项目(JCYJ20170412171430026)、北京理工大学青年研究基金项目(3090012221909)、科研院创新人才支持计划、中国国家重点研发计划(2018YFA0702003)和国家自然科学基金(21890383,21671117,21871159)的支持。北理工材料学院博士研究生尚会姗为共同第一作者(排名第一),北理工张加涛教授、陈文星副研究员和清华大学深圳研究生院李佳教授以及清华大学王定胜副教授为共同通讯作者,北理工为第一通讯单位。
  论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-020-16848-8

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