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[材料资讯] 张彦峰课题组开发一种基于动态脲键的pH响应自交联囊泡

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发表于 2019-5-29 16:24:48 | 显示全部楼层 |阅读模式
西安交通大学张彦峰研究员在《Macromolecular Rapid Communications》期刊上联合发表了题为“Catalyst-free One-Step Preparation of Self-crosslinked pH-Responsive vesicles”的研究论文(Macromol. Rapid Commun. 2019, 1900149)。西安交通大学理学院谭继东同学为本论文第一作者,西安交通大学张彦峰研究员和西安交通大学成一龙研究员为本文的共同通讯作者。

pH响应自交联囊泡

pH响应自交联囊泡
图1 a)聚合物囊泡自组装的过程,在自组装大位阻脲键水解形成膜交联结构。b)囊泡的pH响应性示意图。
  囊泡是由亲疏水性密闭双分子层所形成的球形或者椭球形空腔结构,因其独特的空腔结构,可以充分利用亲水空腔来负载水溶性小分子(如药物与生物活性物质等)、蛋白质、DNA、RNA甚至于细胞器等,在药物输运、微反应器等领域有许多的潜在应用。此外,利用其疏水双层膜可以通过疏水-疏水相互作用而负载疏水的物质。因此制备各种功能聚合物囊泡也是高分子研究中的一个热点。但是聚合物囊泡在应用时面临着稳定性不足和通透性差的问题。为此,有人提出刺激响应性交联囊泡的策略,即通过化学键交联增加囊泡的稳定性,同时引入刺激响应性基团来改变囊泡膜的通透性。
  在该研究中,首先验证了含有大位阻脲键单体(2-(3-(叔丁基)-3-乙基脲基)乙基甲基丙烯酸酯)具有很好的水解性能。然后将聚乙二醇-聚2-(3-(叔丁基)-3-乙基脲基)乙基甲基丙烯酸酯(PEG44-b-PTBEU43)组装成囊泡(如图2 A所示)。分别用水和四氢呋喃稀释囊泡溶液,发现囊泡只是体积增加,没有解离,证明了囊泡的交联结构(如图2 D所示)。在此基础上,引入了pH响应单体DEA,制备出两种共聚物PEG44-b-P(TBEU38-co-DEA25)和PEG44-b-P(TBEU4-co-DEA18)囊泡(图2B和图2C)。如图3 E所示,DLS展示了 pH变化对囊泡大小的影响。两种聚合物囊泡的尺寸随着pH的增加而降低。值得注意的是,聚合物中TBEU含量较低的时,即囊泡的交联密度比较小时,pH响应行为更加明显。最后通过荧光实验确定了交联囊泡也具备良好的通透性。
  该研究工作得到了国家自然科学基金(NOs. 51873170, 21604067, 51803165, 21805257),西安交通大学“青年拔尖计划”和西安市科技局重点实验室建设项目(201805056ZD7CG40)的资助。
  论文信息及链接:
  (Jidong Tan, Hengxin Lei, Der-Jang Liaw, Xingxing Chen, Li Ma, Chenhui Cui, Qianyun Zhong, Yilong Cheng,* and Yanfeng Zhang*. Catalyst-Free One-Step Preparation of Self-Crosslinked pHResponsive Vesicles. Macromol. Rapid Commun. 2019, 1900149)

张彦峰,1983年生于吉林省白城市,理学院特聘研究员,博导。2015年入选第一批西安交通大学‘青年拔尖人才’计划。2017年入选陕西省青年百人计划,西安交通大学十大学术新人。研究工作涉及智能高分子材料的控制制备,以及在化学生物传感器、纳米药物和自修复材料等领域中的应用。在国内外化学学期刊共发表论文40余篇。申请美国专利3项。共在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater. J. Am. Chem. Soc., ACS Nano. Macromolecules, ACS Macro Letter,Polym. Chem.,Chem. Mater.,Soft Matter,J. Polym. Sci., Part A: Polym. Chem. 和Macromol. Rapid Commun.等影响因子大于3.0的国际期刊上发表论文近40篇。

成一龙,西安交通大学理学院特聘研究员,校“青年拔尖人才计划”入选者,博导。2008年于中国科学技术大学取得学士学位,2014年在中国科学院长春应用化学研究所取得博士学位,师从陈学思研究员。2014年至2017年在美国华盛顿大学生物工程系从事博士后研究工作,合作导师Suzie Pun教授。研究方向为生物医用高分子的合成及在基因和药物传递、组织工程领域的应用。目前在Angew. Chem. Int. Ed., Biomaterials, Small, J. Control. Release, Biomacromolecules, Polym. Chem.等国际主流学术期刊发表论文30余篇,授权中国专利10项,申请美国和国际专利各一项。


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