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[材料资讯] 2019提名国家自然科学奖项目-无机纳米材料的晶体生长,制备方法和性能研究

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发表于 2019-2-21 09:41:51 | 显示全部楼层 |阅读模式
项目名称  无机纳米材料的晶体生长,制备方法和性能研究
提名单位  教育部
提名意见 (不超过600字)
由于纳米晶体的形貌对性质有很大影响,纳米晶的生长及其生长机理的研究很重要。以往晶体生长主要观察大晶体的生长,该项目采取分时段取样电镜观察纳米晶体的生长过程,发现Te纳米管由Te纳米带自卷曲而成;Bi2S3纳米带从中间相NaBiS2中生长出来。复合溶剂热中通过调整乙二胺和水的比例,生长出CdS一维纳米晶棒及其构成的球形及海胆状三维纳米结构,这也成为有效的纳米晶制备方法。发展了低温熔盐热生长硅纳米晶的方法。所制得纳米材料具有优异的电化学,磁学,光学性质。该项目丰富了晶体生长学科,为纳米材料的应用打下了基础。
该项目8篇代表论文被SCI他引1294次。被美国化学会(ACS)、《自然 材料》(《Nature Mater.》)杂志等作为亮点报道。被美国科学院院士A.P.Alivisatos、加拿大皇家科学院院士孙学良、中国科学院外籍院士王中林、中国科学院院士陈军等在《化学评论》《材料科学进展》《晶体生长与材料表征进展》等材料科学和晶体生长学科权威期刊引用和评价。
对照国家自然科学奖授奖条件,我部决定提名该项目为2019年度自然科学奖二等奖。


项目简介
该项目属于材料科学中纳米材料和材料合成与加工工艺研究领域。研究纳米晶体的生长过程,发现由Te纳米带卷曲成Te纳米管的新生长机制和由中间相NaBiS2片生长Bi2S3纳米带的晶体生长机理;发展了复合溶剂热生长三维复杂纳米结构和低温熔盐热合成纳米晶的方法;合成的纳米材料具有优异的电化学,磁学,光学性质。该项目成果发展了晶体生长学科,为纳米材料的应用打下了基础。
1.研究纳米晶生长过程中,发现Te纳米带卷曲成Te纳米管的晶体生长机制,与碳纳米管的石墨层卷曲机制和种子模板直接生长机制有所不同。美国科学院院士杨培东教授在《先进材料》上发表的综述“一维纳米结构:合成、表征和应用”一文中引用。美国中佛罗里达大学 S. Seal 教授在《材料科学进展》综述中详细引用,并把该工作的机理图作为图示加以引用。发现了由中间相NaBiS2片中水热生长出高质量Bi2S3纳米带的晶体生长机理。美国科学院院士A.P. Alivisatos教授在美国《纳米快报》上发表文章中将其作为Bi2S3一维纳米结构生长的典型例子加以引用。
2.建立了调控复合溶剂中溶剂体积比来生长三维复杂纳米结构的方法,复合溶剂中调控乙二胺和水溶剂比生长一维纳米棒和纳米棒构成的球形和海胆状三维复杂CdS纳米结构,被美国化学会(ACS)亮点报道“是复杂纳米结构的控制合成领域一项激动人心的进展”。发展了低温熔盐法,200oC温度下10小时合成了以往需要较高合成温度或较长反应时间的硅
纳米晶材料,表现出优异的电化学性能。被 《自然 材料》杂志以“LITHIUM-ION BATTERIES, Simply silicon”为题作为亮点报道。
3.所得纳米材料具有优异的电化学、磁学、光学性质。经过多步分裂-原位溶解重结晶的过程形成ZnCo2O4孪生球/立方块纳米结构,具有优异的电化学性能。欧洲电化学会主席 Scrosati 教授肯定了我们的工作“这个方法为科学家提供了发展新型材料结构的先进合成技术。ZnCo2O4孪生球显示了令人印象深刻的高倍率性能”。合成单晶镍纳米带,矫顽力达640 Oe,日本东京大学 T. Adschiri 教授评述该工作“在合成镍纳米带中,先形成的 Ni(C4H2O6)2-,表面活性剂十二烷基苯磺酸钠的加入,以及还原剂 NaH2PO2 的选择是纳米带形成的关键因素”。溶液中加入H2O2,水热氧化锌箔生长ZnO纳米棒阵列,激子发射尖峰和弱深度发射峰表明ZnO纳米棒有较低的缺陷浓度和高光学性质。中国科学院外籍院士王中林教授评述为“已经有实验证实,在生长溶液体系中加入H2O2,能够生成高质量的ZnO纳米线”。
该项目8篇代表论文被SCI他引1294次,被美国科学院院士A.P. Alivisatos、美国科学院院士杨培东、中国科学院外籍院士王中林、中国科学院院士陈军等在《化学评论》《材料科学进展》、《晶体生长与材料表征进展》等材料科学和晶体生长学科权威期刊引用和评价。


客观评价
该项目8篇代表论文被SCI他引1294次,其中2篇入选过去十年的高引用论文。被国际同行在《化学评论》《材料科学进展》、《晶体生长与材料表征进展》等材料科学和晶体生长学科权威期刊引用和评价。
1. 重要发现1的客观评价:
碲纳米带自卷曲形成碲纳米管的工作(代表性论文1,他引234次;附件1-1)。被美国科学院院士杨培东教授等在《先进材料》上发表的综述中引用(Adv. Mater. 2003, 15, 5)。Yoshio Bando教授肯定了该生长机制,认为“无机纳米管的形成过程是一个卷曲或缝合过程”(Angew. Chem . Int. Ed. 2006, 45, 4922)。该工作还被美国中佛罗里达大学S. Seal教授在综述中详细引用,并把该工作的机理图作为图示加以引用(代表性引文1;附件2-1)。
有关中间相NaBiS2片中水热生长出高质量的Bi2S3纳米带的工作(代表性论文2,他引164次;附件1-2),美国科学院院士A.P. Alivisatos教授在美国《纳米快报》上发表文章中将其作为Bi2S3一维纳米结构生长的典型例子加以引用(Nano Lett. 2006,6, 2703)。《美国化学会能源快报》编辑顾问Javier Vela在《美国化学会》肯定了中间相NaBiS2的反应机制(J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 3736)。该工作并被意大利Silvia Gross教授在《化学评论》综述中详细引用(附件:5-2)。
2. 重要发现2的客观评价:
复合溶剂中调控乙二胺和水溶剂比生长一维纳米棒和纳米棒构成的球形和海胆状三维复杂CdS纳米结构的工作(代表性论文3,他引108次;附件1-3)被当时出版的美国化学会(ACS)在“Heart Cut”栏目报道,称此项工作“是复杂纳米结构的控制合成领域一项激动人心的进展”;美国空军研究实验室Rajesh R. Naik博士在英国化学会《化学学会评论》上引述为“利用半胱氨酸和复合溶剂得到了不同的CdS微米结构,如海胆状、多足状和纳米线”(代表性引文3;附件2-3)。
低温熔盐法合成的硅纳米晶材料被选为热点文章在 Angew. Chem. Int. Ed. 发表后(代表性论文4,他引52次;附件1-4),被 Nat.Mater.以“LITHIUM-ION BATTERIES, Simply silicon”为题作为亮点报道。“林宁等人在Mg和AlCl3存在下还原SiCl4制备多晶纳米硅,表现出高的可逆容量(在1.2 A g−1的电流密度下50圈循环容量3,083 mA h g−1)和长循环稳定性,并研究了还原反应机制,首先Mg还原熔盐AlCl3生成的金属Al还原SiCl4得到Si,在温和的反应条件下产率超过80%”。法国波尔多大学Cyril Aymonier研究员在《德国应用化学》系统引用和评述了熔盐法工作,并原图推广介绍。(代表性引文4;附件2-4)
3. 重要发现3的客观评价:
水热合成ZnCo2O4孪生球,以“Frontispiece” 卷首插页发表在Adv. Funct. Mater. (代表性论文5,他引203次;附件1-5) 入选Most Accessed in 2/2014-1/2015论文;被Wiley-VCH出版的Materials Views China以亮点新闻专题报道。被加拿大工程院院士孙学良教授在Adv. Energy Mater.的综述引用,评论该工作“是一个非常有趣的研究,并原图推介”(代表性引文6;附件2-6)。被欧洲电化学会主席B. Scrosati教授和J. Power Sources主编Stefano Passerini等在Energy Environ. Sci. 综述文章引用,评价“介孔ZnCo2O4孪生微球显示了令人印象深刻的高倍率性能,在5.0和10.0 A/g电流密度下,比容量分别为920和790 mA h/g,而且在5.0 A/g下经过2000次长循环后比容量仍保持550 mAh/g”(代表性引文5;附件2-5)。被ACS Appl. Mater. Interfaces副主编郭再萍教授在Sci. Rep. (2015, 5, 11989)文章称“在该孪生微球结构中,活性材料和电解液之间具有高效的接触面积,能够缩短离子扩散路径和缓解体积变化,提高材料的锂离子循环稳定性和倍率性能”。
一步水热生长了纳米ZnFe2O4 八面体结构的工作(代表性论文6,他引149次;附件1-6),入选过去十年的高引用论文。加拿大工程研究院院士、加拿大皇家科学院院士孙学良在《化学评论》中引用并正面评价了该项工作,“沿<112>晶面生长的晶体结构使ZnFe2O4作为锂离子电池负极材料具有一定的优势,尖晶石ZnFe2O4三维八面体循环80圈表现出优越的比容量910 mA h g-1”并原图推介(代表性引文6;附件2-6)。中国科学院院士陈军在《化学评论》中作为尖晶石的典型形貌原图引用(Chem. Rev. 2017, 117, 10121)。
水热生长单晶镍纳米带的工作(代表性论文7,他引235次;附件1-7)。日本东京大学T. Adschiri教授在英国《晶体生长与材料表征进展》上评述该工作:“在合成镍纳米带中,先形成的Ni(C4H2O6)2-,表面活性剂SDBS的加入,以及还原剂NaH2PO2的选择是纳米带形成的关键因素”(代表性引文7;附件2-7)。马克斯·普朗克研究所的Achim Walter Hassel教授评述:“有许多关于金属氧化物或硫化物纳米带的报道,但是金属,尤其是贵金属的纳米带的合成非常少见,目前只有Ag纳米带、Cu纳米带和Ni纳米带被成功合成出来了”(Nano Lett. 2008, 8, 737)。新加坡南洋理工大学张华教授在《化学评论》中引用该工作“钱等人制备的磁性镍纳米带室温下表现出显著增强的矫顽力值640 Oe,主要得益于厚度仅约15 纳米的带状结构。


用水热氧化锌箔的方法生长出三维ZnO纳米棒阵列(代表性论文8,他引149次;附件1-8)。中国科学院外籍院士王中林教授在有关“ZnO一维纳米结构液相生长和性能”的综述文章评述为“已经有实验证实,在生长溶液体系中加入H2O2,能够生成高质量的ZnO纳米线”(代表性引文8;附件2-8);美国圣地亚哥国家实验室的James A. Voigt 教授在“复杂纳米结构膜的生长”的综述论文中将本工作作为水溶液中形成ZnO纳米线阵列的典型例子加以引用和评述,评论说“基于溶液法制备了高度排列有序的ZnO纳米棒束,而且具有良好的光学性质”(Adv. Funct. Mater. 2006, 16, 335)。




主要完成人情况
钱逸泰,排名:1,行政职务:无,技术职称:教授,
工作单位:中国科学技术大学,完成单位:中国科学技术大学
对本项目贡献:项目负责人,提出本项目纳米晶的生长、纳米结构的形成和机理研究的关键学术思想,负责组织、指导研究和论文撰写,对所有发现点1到3均做出了创造性贡献,代表性论文1、2、3、4、7、8的通讯作者。在该项研究中的的工作量占本人工作量的80%
刘兆平,排名:2,行政职务:无,技术职称:研究员,
工作单位:中国科学院宁波材料技术与工程研究所,完成单位:中国科学技术大学
对本项目贡献:丰富和发展了低维纳米晶的生长机理研究,生长了Bi2S3纳米带、Ni纳米带。对发现点1、3做出了实质性贡献。代表性论文2、7的第一作者。在该项研究中的的工作量占本人工作量的80%
熊胜林,排名:3,行政职务:无,技术职称:教授,
工作单位:山东大学,完成单位:山东大学
对本项目贡献:成功实现了CdS, Zn0.33Co0.67CO3等低维纳米晶构筑成3D复杂纳米结构。对发现点2、3做出了实质性贡献。代表性论文3的第一作者,代表性论文5的通讯作者。在该项研究中的工作量占本人工作量的60%
朱永春,排名:4,行政职务:无,技术职称:副研究员,
工作单位:中国科学技术大学,完成单位:中国科学技术大学
对本项目贡献:发展了低温熔盐法,生长了硅纳米晶颗粒。对发现点2做出了实质性贡献。代表性论文4的通讯作者。在该项研究中的工作量占本人工作量的60%
鞠治成,排名:5,行政职务:无,技术职称:副教授
工作单位:中国矿业大学,完成单位:中国科学技术大学
对本项目贡献:通过一步水热生长了纳米ZnFe2O4 八面体结构,并研究了电化学性质。对发现点3做出了实质性贡献。代表性论文6的通讯作者。在该项研究中的工作量占本人工作量的50%


项目第一完成人钱逸泰是项目负责人,提出本项目纳米晶的生长、纳米结构的形成和机理研究的关键学术思想,负责组织、指导研究和论文撰写。
第一完成人钱逸泰2002年-2004年作为该项目第二完成人刘兆平的博士指导老师,合作完成了代表性论文2和7,发现了由中间相NaBiS2片中生长出高质量的Bi2S3纳米带的晶体生长过程,合成单晶镍纳米带,通过形成配合物、使用温和的还原剂和加入表面活性剂的方法调控晶体生长,矫顽力达640 Oe。刘兆平主要负责实验的实施和数据收集,是论文的第一作者。
第一完成人钱逸泰2003年-2007年作为项目第三完成人熊胜林的博士导师,合作完成了代表性论文3,建立了调控复合溶剂中溶剂体积比来生长三维复杂纳米结构的方法,可控制备多种CdS纳米结构;2011年9月在山东大学开展合作,完成了代表性论文5,经过多步分裂-原位溶解重结晶的过程形成ZnCo2O4孪生球/立方块纳米结构,具有优异的电化学性能。
第一完成人钱逸泰2003-2008年作为项目第四完成人朱永春的硕博导师,自2008年开始第四完成人朱永春留校,开展合作研究,完成代表性论文4,发展了低温熔盐法促进硅纳米晶的生长。
第一完成人钱逸泰2011年-2013年作为项目第五完成人鞠治成博士后合作导师,合作完成了代表性论文6,一步水热生长了纳米ZnFe2O4 八面体结构,并研究了其电化学性能。

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