沈葵：封装合金纳米粒子研究成果

chuankouqi

由于金属有机框架（MOFs）孔道的独特电子效应和纳米限域作用，将金属纳米粒子封装在MOFs孔道将可以显著提升粒子的催化性能和稳定性。近年来，华南理工大学MOFs基能源与环境材料团队沈葵教授和李映伟教授围绕MOFs封装金属纳米粒子位置、形貌和结构精准调控方面的关键科学问题，开展了较为系统的研究工作，提出了“前引入后组装”的封装策略，成功克服MOFs内扩散阻力大的难题，高选择性地将纳米粒子（NPs）封装在MOFs孔内（Chem. Sci., 2014, 5, 3708; J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 1138; Chem. Sci., 2018, 9, 8962）; 通过动力学调控策略实现无稳定剂一步组装NPs@MOF复合物，在择形催化中获得优异性能（Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 5019）; 发展了“种子诱导生长法”在MOFs孔内制备双金属合金、核壳结构纳米粒子（Chem. Sci., 2016, 7, 228）等。相关研究成果发表后受到国际同行的广泛关注和正面评价，并分别被化学评论期刊Synfacts、Wiley-VCH杂志社Materials Views-China等国内外媒体、Chem. Sci., Small等期刊作为亮点或封面报道，而且近期受邀在国际权威化学综述期刊上发表综述论文（Chem. Soc. Rev., 2017, 46, 4614）。

最近，团队在MOFs封装高载量且超细均一的合金纳米粒子方面取得新进展。常规合成合金纳米粒子的方法有共沉淀、原子沉积和共还原等，但如何获得尺寸小、均一且载量高的合金纳米颗粒仍然是一个巨大挑战。为此，团队巧妙利用过渡金属与贵金属相对还原电势的差异及MOFs具有高比表面积、丰富的孔隙率等特性，通过超强声波辅助，在MOFs中均匀封装了一系列具有高载量（>8 wt%）且均一的超细（平均粒径为1.1-2.2 nm）合金纳米粒子，同时合金粒子的载量和元素组成可通过超声时间、过渡金属的载量以及贵金属前驱体的量精确控制。所制得的MOFs封装合金纳米颗粒在苯乙炔自偶联反应中展现出优异的协同催化性能。该项工作在设计MOFs封装均一的合金纳米粒子中，平衡了载量和粒径等多方面的因素，为发展用于高效协同催化的金属纳米催化剂提供了新的思路。

相关成果以“General Immobilization of Ultrafine Alloyed Nanoparticles within Metal−Organic Frameworks with High Loadings for Advanced Synergetic Catalysis”为题，发表于国际顶级学术期刊ACS Central Science。论文的通讯作者为沈葵教授和李映伟教授，第一作者为博士研究生陈凤凤。   

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscentsci.8b00805