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[专家学者] 浙江大学化学工程与生物工程学院侯阳

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发表于 2018-5-26 17:20:38 | 只看该作者 |只看大图 回帖奖励 |倒序浏览 |阅读模式
侯阳研究员,浙江大学“百人计划”入选者,博士生导师,浙江省特聘专家,生物质化工教育部重点实验室固定成员,全国优秀博士学位论文提名奖获得者。曾先后在美国加州大学河滨分校、美国威斯康星大学密尔沃基分校和德国德累斯顿工业大学(德国11所精英大学之一)从事博士后研究员工作。研究内容主要包括太阳能驱动光电化学水裂解制氢气和氧气、环境污染物控制及资源化、能量存储与转换器件。迄今为止,已在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., EnergyEnviron. Sci., Adv. Mater., Nano Lett等国际权威期刊上发表学术论文70多篇(包括邀请综述及专题论文)。论文总被引用超过4,500余次,H因子为36。其中,17篇入选ESI高被引和ESI热点论文。13篇论文被选为热点文章、VIP论文、封面、卷首插图、十大热门文章以及月度最受关注论文和月度最热门下载论文。多篇论文被AdvancedScienceNews, Chemistryview, Nanotechnology Weekly,Materialsviewschina, HighBeam Research, Nanowerk等科技媒体和网站予以专题报道。申请/授权美国发明1项和中国国家专利2项。现担任ScientificReports (IF = 4.259)编委委员,Nano-Micro Letters (IF = 4.849)副主编,国际期刊Graphene,Recent Patents on Materials Science, Nano Energy Systems, Frontiers in EnergyStorage, Frontiers in Energy Research的评审编辑、特约编委委员和国际编委委员,以及Characterization and Application of Nanomaterials学术期刊的创刊主编。多次在国际会议上作主旨报告 (Keynote Lecture),及担任会议的科学委员会委员和分会场主席。

联系方式
电话:0571-87951142
电子信箱:yhou@zju.edu.cn

工作研究领域
1. 环境催化与能源催化(持久性有毒有机污染物的高效净化、二氧化碳光(电)催化还原转化化学燃料、人工光合作用固氮合成氨等)。 2. 新型能源环境应用纳米与功能材料。 3. 太阳能转化与利用和光电催化分解水制氧气。 4. 基于新型二维复合纳米结构的环境及能源器件(电解水、微生物燃料电池、光催化等)。

代表性论文 (IF > 10):
17. Zhang, T.#; Hou, Y.#; Dzhagan,V.; Liao, Z. Q.; Chai, G. L.; Loffler, M.; Olianas, D.; Milani, A.; Xu, S. Q.;Tommasini, M.; Zahn, D. R. T.; Zheng, Z. K.; Zschech, E.; Jordan, R. Feng, X.L.* Cu-surface Mediated Synthesis of Acetylenic Carbon-rich Nanofibers forActive Metal-free Photocathodes. Nat. Commun. 2018, xx,xxx-xxx. (# contributed equally) (影响因子: 12.124)
16. Hou, Y.; Zuo, F.; Dagg, A.;Feng, P. Y.* Three-Dimensional Branched Cobalt-Doped α-Fe2O3 Nanorod/MgFe2O4Heterojunction Array as A Flexible Photoanode for EfficientPhotoelectrochemical Water Oxidation. Angew. Chem. Int. Ed. 2013,52, 1248-1252(Selected as a "Hot Paper" by Editors & ESIHighly Cited Paper). (影响因子: 11.994)
15. Hou, Y.; Qiu, M.; Zhang,T.; Ma, J.; Liu, S. H.; Zhuang, X. D.; Yuan, C.; Feng, X. L.* EfficientElectrochemical and Photoelectrochemical Water Splitting by a 3D NanostructuredCarbon Supported on Flexible Exfoliated-Graphene-Foil. Adv. Mater.2017, 29, 1604480. (Highlighted by AdvancedScienceNews:http://www.advancedsciencenews.c ... itting/;Highlighted by cailiaoniu: http://www.cailiaoniu.com/53842.html; Highlighted byMaterialsviewschina:http://www.materialsviewschina.c ... mposition-of-water/).(影响因子: 19.791)
14. Hou, Y.; Qiu, M.; Zhang,T.; Zhuang, X. D.; Kim, C.; Yuan, C.; Feng, X. L.* Two-dimensional TernaryCobalt Phosphoselenide Nanosheets Achieving Enhanced Electrocatalytic andPhotoelectrochemical Water Splitting. Adv. Mater. 2017, xx, xxx-xxx.(Highlighted by Materialsviewschina: http://www.materialsviewschina.com/2017/07/25880/;Highlighted by Chemistryviews:http://www.chemistryviews.org/de ... ter_Splitting.html;).(影响因子: 19.791)
13. Hou, Y.; Wen, Z. H.; Cui,S. M.; Guo, X. R.; Chen, J. H.* Constructing 2D Porous Graphitic C3N4Nanosheets/Nitrogen-Doped Graphene/Layered MoS2 Ternary Nanojunction withEnhanced Photoelectrochemical Activity. Adv. Mater. 2013, 25,6291-6297. (VIP paper & ESI Highly Cited Paper, Top 1%). (影响因子: 19.791)
12. Hou, Y.; Zuo, F.; Dagg, A.;Feng, P. Y.* Branched WO3 Nanosheet Array with Layered C3N4 Heterojunctions andCoOx Nanoparticles as a Flexible Photoanode for Efficient PhotoelectrochemicalWater Oxidation. Adv. Mater. 2014, 26, 5043-5049. (ESIHighly Cited Paper, Top 1%) (影响因子: 19.791)
11. Hou, Y.; Zuo, F.; Dagg, A.;Feng, P. Y.* Visible-Light-Driven α-Fe2O3 Nanorod/Graphene/BiV1-xMoxO4Core/Shell Heterojunction Array for Efficient Photoelectrochemical WaterSplitting. Nano Lett. 2012, 12, 6464-6473. (ESI Highly CitedPaper, Top 1%). (影响因子: 12.712)
10. Hou, Y.; Wen, Z. H.; Cui,S. M.; Feng, X. L.; Chen, J. H.* Strongly Coupled Ternary Hybrid Aerogels ofN-deficient Porous Graphitic-C3N4 Nanosheets/N-Doped Graphene/NiFe-LayeredDouble Hydroxide for Solar-Driven Photoelectrochemical Water Oxidation. NanoLett. 2016, 16, 2268-2277. (ESI Highly Cited Paper). (影响因子: 12.712)
9. Hou, Y.; Qiu, M.; Nam, G.;Kim, M. G.; Zhang, T.; Liu, K. J.; Zhuang, X. D.; Cho, J.; Yuan, C.; Feng, X.L.* Integrated Hierarchical Cobalt Sulfide/Nickel Selenide Hybrid Nanosheets asAn Efficient 3D Electrode for Electrochemical and Photoelectrochemical WaterSplitting. Nano Lett. 2017, 17, 4202-4209. (Highlighted byMaterialsviewschina: http://www.materialsviewschina.com/2017/07/25773/;Highlighted by Chemistryviews:http://www.chemistryviews.org/de ... ng.html;Highlighted by Nanowerk: http://www.nanowerk.com/spotlight/spotid=47510.php). (影响因子: 12.712)
8. Hou, Y.; Lohe, M.; Zhang,J.; Liu, S. H.; Zhuang, X. D.; Feng, X. L.* Vertically Oriented CobaltSelenide/NiFe Layered-Double-Hydroxide Nanosheets Supported on ExfoliatedGraphene Foil: An Efficient 3D Electrode for Overall Water Splitting. EnergyEnviron. Sci., 2016, 9, 478-483. (ESI Highly Cited Paper, Top 1%). (影响因子: 29.518)
7. Hou, Y.; Huang, T. Z.; Wen,Z. H.; Mao, S.; Cui, S. M.; Chen, J. H.* Metal?Organic Frameworks-DerivedNitrogen-Doped Core-Shell-Structured Porous Fe/Fe3C@C Nanoboxes Supported onGraphene Sheets for Efficient Oxygen Reduction Reaction. Adv. EnergyMater. 2014, 4, 1400337 (Most Accessed in 4/2014 and ESI HighlyCited Paper, Top 1%). (影响因子: 16.721)
6. Hou, Y.; Wen, Z. H.; Cui, S.M.; Ci, S. Q.; Mao, S.; Chen, J. H.* An Advanced Nitrogen-Doped Graphene/Cobalt-EmbeddedPorous Carbon Polyhedron Hybrid for Efficient Catalysis of Oxygen Reduction andWater Splitting. Adv. Funct. Mater. 2014, 25, 872-882 (Selectedas a "Frontispiece" by Editors, Most Accessed 03/2015 to 02/2016, ESIHighly Cited Paper, Top 1%, and ESI Hot Paper). (影响因子: 12.124)
5. Hou, Y.; Li, X. Y.*; Zhao,Q. D.; Quan, X.; Chen, G. H. Electrochemical Method for Synthesis ofZnFe2O4/TiO2 Composite Nanotube Array Modified Electrode with EnhancedPhotoelectrochemical Activity. Adv. Funct. Mater. 2010, 20,2165-2174. (影响因子: 12.124)
4. Hou, Y.; Li, J. Y.; Wen, Z.H.; Cui, S. M.; Yuan, C.*; Chen, J. H.* Nitrogen-Doped Graphene/Porous g-C3N4Nanosheets Supported Layered MoS2 Hybrid as Robust Anode Materials for LithiumIon Batteries. Nano Energy 2014, 8, 157-164 (MostDownloaded 09/2014-12/2014; Highlighted by Nanotechnology Weekly:http://www.highbeam.com/doc/1G1-386076769.html). (影响因子: 12.343)
3. Hou, Y.; Li, J. Y.; Wen, Z.H.; Cui, S. M.; Yuan, C.*; Chen, J. H.* Co3O4 Nanoparticles Embedded inNitrogen-Doped Porous Carbon Dodecahedrons with Enhanced ElectrochemicalProperties for Lithium Storage and Water Splitting. Nano Energy2015, 12, 1-8 (Most Downloaded 12/2014-2/2015 and ESI Highly CitedPaper). (影响因子: 12.343)
2. Yi, L. C.; Ci, S. Q.; Luo, S. L.; Shao,P.; Hou, Y.*; Wen, Z. H.* Scalable and Low-cost Synthesis of BlackAmorphous Al-Ti-O Nanostructure for High-efficient PhotothermalDesalination. Nano Energy 2017, xx, xxxx. (影响因子: 12.343)
1. Yuan, H. Y.; Hou, Y.*;Abu-Reesh, I. M.; Chen, J. H.*; He, Z.* Oxygen Reduction Reaction Catalysts inMicrobial Fuel Cells for Energy-Efficient Wastewater Treatment: A Review. Mater.Horiz., 2016, 3, 382-401. (ESI Highly Cited Paper, Invited Review,Selected as a "Inside Front Cover" by Editors). (影响因子: 10.706)


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发表于 2018-7-5 08:38:55 | 只看该作者

ChemSusChem:Ni@N-C电催化剂用于水裂解/生物合成耦合体系实现高效CO2资源化


CO2的大量排放导致了严重的温室效应,电催化/生物合成耦合体系能够将电催化和生物催化的优势相结合把CO2转化成高附加值化学燃料,不仅实现了CO2的减排资源化,同时也实现了低品质电能的存储与利用。在电催化/生物合成耦合体系中,电催化剂是实现两体系高效耦合的关键,不仅要具有较高的催化活性以降低体系的能耗,更重要的是需要具有良好的生物相容性,以免抑制细菌的活性。



目前最常用的过渡金属及其衍生物析氢催化剂具有最好的电催化活性,但这类过渡金属基催化剂一般具有较高的金属含量(>50%)。其表面暴露出的大量金属不利于细菌生长及其在电极表面附着,同时还存在金属离子溶出的问题,导致对细菌的生长造成一定的抑制作用甚至杀死细菌。此外,在氧气存在的情况下,部分催化剂会发生氧还原副反应,生成活性氧团簇(ROSs),具有较强的生物毒性,极大地限制了电催化过程与后续生物合成过程的高效耦合。此外,细菌生长过程中需要复杂的营养物质,比如微量元素和微生物等。这些成分会极大地影响水裂解催化剂的电催化性能。因此,提高电催化剂的生物相容性和在生物环境中的稳定性是构建电催化/生物合成耦合体系的关键。

近日,浙江大学化学工程与生物工程学院李中坚副教授及侯阳研究员联合团队通过对催化剂的结构进行合理设计,将金属Ni颗粒限域包裹在氮掺杂碳纳米管中,制备了金属Ni颗粒嵌入的氮掺杂碳纳米管催化剂(Ni@N-C),并将其作为水裂解析氢催化剂与氢氧化菌Cupriavidus necator H16相耦合,构建出水裂解/生物合成耦合体系,实现了CO2到聚-β-羟丁酸(PHB)的高值化转化。在该耦合体系中,PHB产量达到386 ± 7 mg/L,最大增长速率为208 ± 4 g m-2 L-1 d-1。该优异的性能主要得益于将金属Ni颗粒限域包裹在氮掺杂碳纳米管内,隔绝了金属与细菌的接触,降低了催化剂中金属的生物毒性,同时也有效降低了细菌营养液对金属的影响,解决了金属溶出的问题。而金属Ni颗粒的嵌入和氮掺杂也降低了细菌营养液对催化活性的抑制,最终表现出了与商业Pt/C催化剂相当的生物相容性和催化活性。相关文章在线发表在ChemSusChem(DOI:10.1002/cssc.201800878)上。

这种兼具低成本、良好生物相容性和电催化性能的Ni@N-C催化剂是构建高效水裂解/生物合成耦合体系的理想产氢催化剂,该催化剂设计策略对进一步开发兼具良好催化活性和生物相容性的电催化剂以实现CO2到高附加值化合物的高效转化具有重要的借鉴意义。

Zhongjian Li, Gang Li, Xinlu Chen, Zheng Xia, Jiani Yao, Bin Yang, LechengLei , Yang Hou, Water Splitting-Biosynthetic Hybrid System for CO2 Conversionusing Nickel Nanoparticles Embedded in N-Doped Carbon Nanotubes, ChemSusChem, DOI:10.1002/cssc.201800878

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发表于 2018-11-14 14:03:37 | 只看该作者

氢能作为能量密度最高的能源,是未来能源的制高点,其最具潜能的制氢技术为水裂解技术。碱性条件下水裂解制氢目前已被广泛应用于工业生产,但存在着电催化析氢(HER)性能受限的问题,究其原因为碱性条件下HER多了解离水分子的步骤。发展低成本非贵金属催化剂实现HER反应动力学过电位的降低,可进一步实现电催化水分解制氢的大规模器件化。

对此,侯阳课题组构建了一种金属-氮掺杂的纳米碳包裹金属离子复合材料,通过金属Ni纳米粒子优化Ni-N掺杂纳米碳表面的电荷分布,降低水解离步骤的能量势垒,在碱性条件下实现了147mV的低析氢过电势,相关研究成果发表在Energy Environ. Sci. (DOI: 10.1039/C8EE01841C),雷超君为论文第一作者。



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发表于 2019-3-5 09:05:59 | 只看该作者
浙江大学侯阳教授、上海交通大学的麦亦勇教授和德国德累斯顿工业大学的冯新亮教授(共同通讯作者)等人在Nano Today上发表了题为“Porous carbon nanosheets: Synthetic strategies and electrochemical energy related applications”的综述文章,全面总结了硬模板策略、软模板策略和无模板策略合成多孔碳纳米片(PCN)的最新进展。分析了PCN材料在锂离子电池,超级电容器和电催化氧还原的应用。讨论了合成特定性质PCN的挑战及其电化学能源应用进展。

二维(2D)材料碳纳米片是最具吸引力的2D材料之一。它们可以将2D碳材料的独特性质与多孔特征相结合,获得新的特性。PCN是指那些纳米级厚度的多孔碳材料,假设这些碳纳米片的厚度远小于其横向尺寸,包括多孔杂原子掺杂碳纳米片,多孔碳纳米片复合材料、多孔垂直排列的碳纳米片、多孔碳纳米片和嵌入过渡金属纳米片等。但是到目前仍然缺乏总结其合成方法和电化学能源装置应用的最新进展的综述。

(a)多氯化萘材料的合成和能源应用的概述,(b)多氯化萘的典型参数:长度(l),宽度(w),厚度(h)以及平均孔径(d)和比表面积(SBET)示意图。

这篇综述简要介绍了PCNs材料的结构。通过硬模板法、软模板法和无模板法合成PCN,及其在锂离子电池(LIB),超级电容器和电催化氧还原反应(ORR)中的相关应用。最后介绍了能源储存和转换应用中的多氯化萘材料相关的主要挑战和机遇。

文献链接:Porous carbon nanosheets: Synthetic strategies and electrochemical energy related application(Nano Today, 2019, DOI: 10.1016/j.nantod.2018.12.004)。


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发表于 2019-9-3 16:54:01 | 只看该作者

利用太阳能和风能等可再生能源发电近年来发展迅速,但由于自然条件的限制,由太阳能和风能转化而来的电能存在不连续和波动的缺点,难以并网输电。因此,造成了该类可再生电能利用率低的问题。复合无机-生物催化系统是近年来兴起的新型催化理念,将电催化和生物催化的优势相结合,把多余的电能转化为化学能,实现低品质电能的存储和利用。该复合系统中的无机催化剂可以原位催化生成氢气、Fe2+和甲酸根等电子介体,进而利用电子介体实现电极与微生物之间的电子传递。相对于电极与微生物之间的直接电子传递,基于电子介体的电子传递具有更高的速率。从电化学过程与生物代谢耦合效率的角度而言,氢气是一种理想的电子传递介体。利用氢气的产生与氧化过程,氢气作为能量载体和电子供体,为微生物的生长代谢提供能量,将电催化反应与微生物代谢相结合。在复合无机-生物催化系统中,氢气的高效产生与利用是构建该复合系统并确保其高效运行的关键。

近日,浙江大学化学工程与生物工程学院的李中坚副教授及侯阳研究员总结了以氢气为介体的复合无机-生物催化系统的原理与分类,在高附加值化学品的合成与在环境污染控制方面的应用以及该新型耦合系统面临的挑战。首先,本文从直接电子传递和间接电子传递两个方面介绍了该系统中微生物和电极之间的电子传递机理。与直接电子传递相比,间接电子传递利用电极表面原位产生的电子介体将电子从电极传递到微生物,电子传递速率更快。氢气则是理想的电子介体之一;其次,本文概括了该系统中析氢反应催化剂的研究进展,氢气从电极表面产生到微生物细胞膜内的传质过程及限制因素;最后,该综述回顾了近期复合无机-生物催化系统的最新相关应用,包括将CO2还原为乙酸、生物燃料和多碳高附加值化合物,废水脱氮与脱硫等方面的应用。作者认为,提高析氢反应催化剂在微生物营养液环境中的产氢性能和生物相容性,优化氢气从电极表面向微生物的传递过程是提高该系统能量利用率的关键因素。

相关综述论文“Hydrogen-mediated electron transfer in hybrid microbial-inorganic system and application in energy and environment”在线发表在Energy Technology(2019, 7, 1800987)上。该论文第一作者为浙江大学化工学院博士生修思源。


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发表于 2020-1-20 19:37:13 | 只看该作者
环境化工
批准号        21922811       
学科分类        环境治理的化工过程 ( B081105 )
项目负责人        侯阳       
依托单位        浙江大学
资助金额        120.00万元       
项目类别        优秀青年科学基金项目       
研究期限        2020 年 01 月 01 日 至2022 年 12 月 31 日

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发表于 2020-11-29 11:10:25 | 只看该作者
近日,英国皇家化学学会向侯阳研究员发来贺信,祝贺其当选2020年度英国皇家化学学会会士(Fellow of the Royal Society of Chemistry,FRSC)。英国皇家化学学会(Royal Society of Chemistry)成立于1841年,是世界上历史最悠久的化学学术团体,国际上最有影响的学会之一,是具有国际权威的学术机构。英国及国际上一些在化学科学研究方面取得突出成就和为推动化学科学发展作出重要贡献的科学家被推选为其会士(Fellow)。
        在同期公布的科睿唯安(Clarivate Analytics)2020年度“高被引科学家”名单中,侯阳研究员成功入选跨学科领域“全球高被引科学家”。
     “全球高被引科学家榜单”由科睿唯安(原汤森路透知识产权与科技事业部)发布,入榜科学家均发表了多篇高被引论文,其被引频次位于同学科前1%,彰显了他们在同行之中的重要学术影响力。高被引科学家数量或ESI高被引论文数量在国内外大学评估或学科评估中发挥着重要作用,例如在软科世界大学学术排名中,高被引科学家数与诺贝尔奖、菲尔兹奖的校友和教师数量等数据,是衡量学校学术影响力的重要指标。


侯阳研究员简介
        侯阳研究员长期从事环境污染物控制及资源化、太阳能驱动光电化学水裂解制氢、能量存储与转换(锂电池和超级电容器)器件等领域研究工作,并取得了系列重要进展,在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed.等国际主流学术期刊上发表SCI收录论文170余篇,论文总被引用超过11,000余次,H因子为58。授权中国发明专利10余项。目前担任Nano-Micro Letters (IF = 12.264)副主编,中国工程院院刊《Engineering》(IF = 6.495)青年通讯专家等。曾先后入选浙江大学“百人计划”,国家自然科学基金委优秀青年基金获得者,浙江省“杰出青年”基金获得者,侯德榜化工科学技术青年奖等。近三年先后主持国家及省部级科研项目10余项。现担任中国化工学会化工过程强化青年委员会委员,中国稀土学会催化专业委员会委员,中国化工学会精细化工青年学者委员会委员等。第十六届“挑战杯”全国大学生课外学术科技作品竞赛奖指导教师。

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发表于 2021-4-9 16:53:19 | 只看该作者
浙江大学化工学院侯阳课题组与加州大学河滨分校冯萍云课题组总结了近年来非贵金属非均相电催化剂电化学催化CO2还原至C2-C5多碳产物方面的主要研究成果。首先,作者讨论了应用于检测电化学催化CO2还原至C2-C5产物的先进征技术和评估方法。其次,总结了过去五年中先进的电催化CO2还原催化剂的设计进展,将近年来报道的用于电催化CO2还原的非贵金属非均相电催化剂大致分为四类,分别为纳米结构铜材料,铜基双金属材料,铜基复合材料和碳基不含铜材料。作者按照CO2电催化还原多碳产物类型的不同(其中包含了乙醇,乙烯,乙烷,乙酸,丙醇和其他多碳产物),对材料的电催化还原CO2催化性能进行了相关的比较,对各类非贵金属非均相电催化剂的活性位点做了系统地总结和归纳,并且着重关注了催化剂性能和结构之间的构效关系以及涉及到的创新的合成方法。最后,作者将四类非贵金属非均相电催化剂的优势和弊端进行对比和总结,并针对发展非贵金属非均相电催化剂面临的一些主要挑战和未来展望进行探讨。作者认为,通过大量的系统研究来探索有效的催化剂和理想的操作条件,发展先进的表征技术以了解电催化还原CO2生成多碳产物的机理,开发创新的电催化装置将会是今后进一步发展高选择性电化学还原CO2为多碳产物非贵金属非均相电催化剂的关键步骤。

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发表于 2021-12-15 09:33:51 | 只看该作者
通过可再生能源耦合的电化学CO2还原反应(CO2RR)为CO2转化成高附加值化学品提供了一条有潜力的途径。其中,CO作为CO2RR反应的重要还原产物,可广泛应用于各种多碳化学品的工业化生产。然而,由于缓慢的水解离反应动力学导致的质子供给速率低,涉及多电子和质子转移的电化学CO2RR反应过程受到了选择性差和产率低的极大限制。因此开发高效稳定的电催化剂用于CO2RR迫在眉睫。
         鉴于此,浙江大学侯阳教授等人以金属氮碳(M-Nx/C)催化剂为研究对象,通过一种熔融盐辅助的全固相合成策略,设计并开发了一种全新的具有原子级分散的正一价Zn-N3+1活性位点的锌-氮-碳纳米片(Zn/NC NSs)催化剂,大幅度提升了电催化CO2RR反应动力学,为探索高效的单价单原子催化剂开辟了新的途径。


        本文要点:
       1) 首先通过密度泛函理论(DFT)计算预测,Zn/NC NSs中的扭曲Zn-N3+1活性位点可以促进水解离过程并加速质子的供给,从而促进*CO2的质子化过程,降低COOH*中间体形成的能量势垒,最终促进CO2RR性能的提升;
       2) 然后采用熔融盐辅助固相热解法具有丰富Zn-N3+1活性位点的氮掺杂碳纳米片,同步辐射吸收光谱等结构表征结果表明,Zn/NC NSs催化剂的活性位点是扭曲的Zn-N3+1结构,其中Zn物种为+1价,在扭曲的Zn-N3+1结构中,中心Zn(I)原子与四个氮原子发生配位,其中三个氮原子位于同一边的石墨边缘,另一个特殊的氮原子位于另一石墨边缘。由于两个石墨边缘由Zn-N3+1位点连接,导致了Zn-N3+1位点呈现出扭曲结构,并且该扭曲结构也稳定了正一价Zn(I)原子的存在;
       3) 该Zn/NC NSs电催化剂具有优越的CO2RR催化性能,在高达50 mA•cm-2电流密度下,展现出约95%的CO法拉第效率、以及出色的催化稳定性;
       4) 原位红外光谱结果进一步证实,在合理设计的质子供给中心上,扭曲的Zn-N3+1结构在*CO2到*COOH的决速步中加速了CO2活化和质子化;
       5) 由Zn/NC NSs作为阴极的Zn-CO2电池可以实现1.8 mW•cm-2的最大功率密度。
        Jiayi Chen, et al., Promoting CO2 electroreduction kinetics on atomically dispersed monovalent Zn(I) sites by rationally engineering proton-feeding centers. Angew. Chem. Int. Ed., doi: 10.1002/anie.202111683.

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发表于 2022-2-8 11:23:34 | 只看该作者
氢能是可代替传统化石燃料实现可持续发展的理想清洁能源,其中电化学分解水制氢技术已被广泛认为是生产高纯度氢的重要手段之一。目前电化学水分解制氢技术的主要挑战在于开发低成本、高能效、长寿命的电解水催化剂,使其实现大规模工业化的应用。在众多报道的催化剂中,基于二维结构的非贵金属基(2D NPMB)纳米片电催化材料由于其丰富暴露的活性位点、高比表面积、和快速电子转移能力等优势,已被认为是最具有开发前景的电解水催化剂。尽管目前基于自上而下剥离技术合成2D NPMB纳米片催化剂方面取得了特定进展,但是仍然缺乏对于当前2D NPMB纳米片电催化剂的剥离制备方法的深入理解、及其在电化学水分解领域的最新进展总结。
       有鉴于此,浙江大学侯阳研究员综述了近年来基于2D NPMB纳米片电解水制氢和氧催化剂的多种自上而下剥离合成方法。首先详细的对自上而下剥离策略用于制备2D NPMB纳米片催化剂的研究进展进行了全面综述,特别是对于客体离子辅助剥离方法、分子辅助剥离方法、额外机械力辅助剥离方法、电化学剥离方法、等离子体或脉冲激光辅助剥离方法、快速热退火辅助剥离方法、液体辅助脉冲激光辐照剥落方法、中间体辅助剥离方法,以及热分解辅助剥离方法进行了详细的总结。其次,进一步详细讨论了基于上述不同自上而下剥离方法所制备的2D NPMB纳米片电催化剂的类型,主要包括过渡金属氧族化合物、过渡金属碳化物、过渡金属氮化物,层状过渡金属双氢氧化物,金属有机框架化合物,以及过渡金属单元素材料等,同时详细地分析了其相应的电催化分解水机理和性能的构效关系。此外,还提出了目前所报道的自上而下剥离合成技术存在的挑战和未来的前景,包括对于当前自上而下剥离方法的合成优化、高效2D NPMB纳米片催化剂结构的精准设计,以及能够生产高附加值化学品的2D NPMB纳米片的高通量合成等。此外,还重点讨论了采用的先进原位结构表征技术,如原位透射电子显微镜(TEM)、原位原子力显微镜(原位AFM)和原位X射线吸收光谱(原位XAS)等,实现在线监测所制备2D NPMB纳米片催化剂的整个剥落过程,实时了解2D NPMB纳米片电催化剂尺寸的降低以及局部晶体和电子结构的变化,及其与电催化性能之前的关联机制;最后,利用阳极电氧化产生高价值化学品反应(如阳极电氧化有机化合物转化为甲酸盐、乙酸盐、己二酸盐等)代替传统的阳极电解水产氧反应,构建高能量效率电解水产氢系统,实现阴极电解水析氢耦合阳极电氧化制备高附加值化学品。


论文信息:
Recent Advances in Manifold Exfoliated Synthesis of Two-Dimensional Non-Precious Metal-Based Nanosheet Electrocatalysts for Water Splitting
Zhenhui Kou, Kexin Wang, Zhibin Liu, Libin Zeng, Zhongjian Li, Bin Yang, Lecheng Lei, Chris Yuan, Yang Hou*
Small Structures
DOI: 10.1002/sstr.202100153
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/sstr.202100153

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