中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室研究员张健

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张健，1978年10月生，博士、中国科学院福建物质结构研究所研究员、课题组长。2001年7月在厦门大学化学系本科毕业并获学士学位。2001年9月至2006年7月硕博连读于中国科学院福建物质结构研究所，获博士学位（导师：姚元根研究员）。2006年10月至2009年9月在美国加州州立大学长滩分校化学与生物化学系和Prof. Xianhui Bu开展手性与微孔材料方面的博士后研究工作。2009年9月回到福建物质结构研究所工作，任结构基础研究室研究员，课题组长。已在系列国际知名期刊上发表SCI论文110多篇。在 J. Am. Chem. Soc.（3篇）, Angew. Chem. Int. Ed. （9篇）, Chem. Mater. （2篇）, Chem.Commun. （6篇）等影响因子大于5.0的期刊上发表过第一作者和通讯作者论文20篇。两篇论文曾作为期刊封面分别在Angew. Chem. Int. Ed.和Chem.Commun.进行了报道。另有两篇论文被选为Angew. Chem. Int. Ed.的Hot paper. 参与了国家973计划项目，承担了国家自然科学基金面上项目，结构化学国家重点实验室团队攻关项目等多项研究课题。

教育背景

2001-09--2006-07 中国科学院福建物质结构研究所 博士

1997-09--2001-07 厦门大学化学系 学士

工作简历

2009-09--今 中国科学院福建物质结构研究所 研究员

2006-10--2009-09 美国加州州立大学长潭分校化学系 博士后

研究方向

1． 从分子到材料的单一手性设计，组装与应用；

2． 超轻气体载体材料的合成与能源、环境应用；

3． 金属有机框架材料的纳米结构与性能

热忱欢迎有志于材料设计合成与应用研究的学生加盟本课题组！

联系电话： 0591-83715030　  E-mail: zhj@fjirsm.ac.cn

代表作：

1.　F. Wang, Z. S. Liu, H. Yang, Y. X. Tan, J. Zhang*,“Hybrid Zeolitic Imidazolate Frameworks with Catalytic Active TO4 (T = Mo6+ or W6+) Building Blocks”, Angew. Chem. Int. Ed. 2010, 49, DOI: 10.1002/anie.201005917.

2.　J. Zhang, J. Bu, S. Chen, T. Wu, S. T. Zheng, Y. Chen, R. A. Nieto, P. Feng, X. Bu,* “Urothermal Synthesis of Crystalline Porous Materials”, Angew. Chem. Int. Ed., 2010, 49, DOI: 10.1002/anie.201003900.

3.  J. Zhang, S. Chen, R. A. Nieto, T. Wu, P. Feng, X. Bu,* “A Tale of Three Carboxylates: Cooperative Asymmetric Crystallization of 3-D Microporous Framework from Achiral Precursors”, Angew. Chem. Int. Ed., 2010, 49, 1267-1270.

4.　J. Zhang, S. Chen, X. Bu,* “Nucleotide Catalyzed Conversion of Racemic Zeolite-Type Zincophosphate into Enantioenriched Crystals”, Angew. Chem. Int. Ed.2009, 48, 6049-6051. (Hot paper)

5.　J. Zhang, T. Wu, S. Chen, P. Feng, X. Bu,* “Versatile Structure-directing Roles of Deep Eutectic Solvents and Their Implication in Generation of Porosity and Open Metal Sites for Gas Storage”, Angew. Chem. Int. Ed.2009, 48, 3486-3490.

6.　J. Zhang, T. Wu, C. Zhou, S. Chen, P. Feng,* X. Bu,* “Zeolitic Boron Imidazolate Frameworks”, Angew. Chem. Int. Ed.2009, 48, 2542-2545. (Hot paper)

7.  J. Zhang, S. Chen, A. Zingiryan, X. Bu,* “Integrated Molecular Chiralilty, Absolute Helicity, and Intrinsic Chiral Topology in Three-Dimensional Open-Framework Materials”, J. Am. Chem. Soc.2008, 130, 17246-17247.

8.  J. Zhang, S. Chen, T. Wu, P. Feng, X. Bu,* “Homochiral Crystallization of Microporous Framework from Achiral Precursors by Chirality Catalysis”, J. Am. Chem. Soc.2008, 130, 12882-12883.

9.　J. Zhang, S. Chen, X. Bu,* “Multiple Functions of Ionic Liquids in the Synthesis of 3-D Low-Connectivity Homochiral and Achiral Frameworks.” Angew. Chem. Int. Ed.2008, 47, 5434-5437. (Cover Paper)

10. J. Zhang, S. Chen, H. Valle, M. Wong, C. Austria, M. Cruz, X. Bu,* “Manganese and Magnesium Homochiral Materials: Decoration of Honeycomb Channels with Homochiral Chains”, J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 14168-14169.

11. J. Zhang, R. Liu, P. Feng, X. Bu,* “Organic Cation and Chiral-Anion Templated 3-D Homochiral Open-Framework Materials with Unusual Square Planar M4(OH) Units”. Angew. Chem. Int. Ed.2007, 46, 8388-8391.

12. J. Zhang, X. Bu,* “Chiralization of diamond nets: stretchable helices and chiral and achiral nets with nearly identical unit cells.” Angew. Chem. Int. Ed.2007, 46, 6115-6118.

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福建物构所发表晶态钛氧簇材料研究综述

作为连接分子和纳米氧化钛材料的桥梁，晶态钛氧簇合物具有两方面的显著优势。首先它具备精准的结构信息，为后期的理论计算和机理研究提供了数据基础；其次，它在溶剂中具有良好的溶解性，可以通过重结晶、后修饰或者自组装的方法得到一系列可应用于光、电、催化等领域的功能材料。因此，晶态钛氧簇研究成为了当今化学、材料领域研究热点之一。

　　近年来，中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室研究员张健和张磊领导的无机合成化学团队在中科院战略性先导科技专项（B类）、国家基金委杰出青年基金、面上项目和福建省杰出青年科学基金等资助下，在晶态钛氧团簇材料领域的研究中取得了系列进展，制备了世界上首例类富勒烯型钛氧团簇（J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 2556）以及目前世界最高核Ti52团簇（J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 7480），系统研究了钛氧团簇的能带调控（Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 5160; Chem. Mater. 2017, 29, 2681），并实现了钛氧团簇负载型金属有机框架薄膜（ACS Nano 2016, 10, 977）及钛氧团簇基复合光催化材料的制备（Adv. Mater. 2017, 29, 1603369），引起了国内外学术界的广泛关注。近期，该团队结合自身在晶态钛氧团簇材料的合成及应用的最新研究进展以及该领域内的研究现状，应邀在英国《化学会评论》（Chem. Soc. Rev.）发表了题为Synthetic strategies, diverse structures and tuneable properties of polyoxo-titanium clusters 的综述论文（Chem. Soc. Rev. 2018, 47, 404-421），并被选为封底。

　　该综述文章首先概述了晶态钛氧团簇材料的研究现状，指出近年来的快速发展得益于合成策略的拓展和合成方法的多样性，介绍了钛氧团簇合成技术的发展历史并详细归纳总结了目前报道的几种新合成策略。制备技术的发展进而壮大了晶态钛氧团簇材料的种类，并极大地推动了对其多方面性能研究的开展。根据桥连和修饰配体的类型，该综述文章总结了晶态钛氧团簇材料的结构多样性。紧接着，该综述继续讨论了晶态钛氧团簇材料的能带工程和光吸收调控方面的研究进展，并介绍了其在光催化等方面的一些应用。最后，该文章也对钛氧团簇的未来发展进行了归纳和展望，指出晶态钛氧簇合物具有广阔的研究前景。

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福建物构所发表晶态钛氧簇材料研究综述

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福建物构所张健光催化活性单原子材料研究获进展

通过光催化水分解技术制备清洁能源氢气，可以有效地实现光能向化学能的转化，对开发清洁能源及降低环境污染等具有重要研究意义。相比于传统的基于金属颗粒的助催化剂来讲，单原子催化体系的成功构建可以显著提高助催化剂的原子利用率，节约成本。然而随着金属粒子的尺寸减小，会导致团聚现象的发生，进而造成催化剂的失活。如何制备高效、稳定的具有光解水产氢活性的单原子催化剂是该领域的关键科学问题。

　　中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室研究员张健领导的无机合成化学团队，在国家基金委“无机-有机杂化功能材料”创新群体、中科院战略性先导科技专项（B类）和国家杰出青年基金资助下，利用CdS纳米线与金属配合物离子表面电荷的匹配性，从CdS纳米线表面缺陷出发，通过控制组装浓度和低温煅烧，成功在CdS纳米线表面负载将近1 wt.%的稳定的Pt单原子催化剂。可见光驱动光催化分解水产氢测试表明，此单原子催化剂具有优异的催化活性与稳定性，其产氢效率达到CdS活性的63.77。与此同时，利用稳态荧光、时间分辨荧光、皮秒和纳秒瞬态吸收谱等表征了样品的光吸收和光激发特性、光生电子与空穴的形成和迁移，结合DFT结果揭示了单原子活性位点显著提高光催化产氢速率的作用机制。这项研究成果不仅为构建稳定、高效的单原子催化剂提供了有效方案，同时也可以为研究单原子催化剂的结构-性能构效关系提供借鉴意义。相关研究成果发表于Nano Energy, 2018, 45, 109-117。

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福建物构所光催化活性单原子材料研究获进展

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Molecular Coordination Clusters and Cages ofTitanium

张健

结构化学国家重点实验室，中国科学院福建物质结构研究所，福州，350002

zhj@fjirsm.ac.cn

纳米团簇和多孔金属有机框架（MOF）材料都是当前国际研究的热点，如何将两者在一个体系内复合发展新的功能材料是一个挑战性的课题。我们无机合成化学团队针对钛氧团簇、MOF材料以及两者的复合开展了系列的研究工作[1-6]。我们采用液相外延生长法成功将手性纳米团簇分子（手性钛氧团簇负载到MOF（HKUST-1）薄膜的孔道中。该方法能够非常高效将纳米团簇分子有序排列在MOF孔道结构中，并且能够按功能导向负载目标团簇分子。所获得的团簇负载型MOF薄膜材料整体呈现出客体分子的功能（光致发光）[4]或者主客体复合功能（尺寸选择性手性识别）[5]。通过溶剂热反应，分步将硫化镉纳米颗粒与钛氧团簇原位自组装到多孔框架材料MIL-101中，得到具有良好可见光吸收的三元复合材料。通过改变钛氧团簇上修饰的有机配体的共轭特性，还可以进一步对这一三元材料体系的催化活性进行优化，最终将产氢速率提高近50倍[6]。

                              

关键词：MOF；结构；团簇；催化

参考文献：

[1] Gao, M.; Wang, F.; Gu, Z.; Zhang, D.; Zhang, L.; Zhang, J. J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 2556.

[2] Liu, J.; Gao, M.; Fang, W.; Zhang, L.; Zhang, J. Angew.Chem. Int. Ed. 2016, 55, 5160.

[3] Zhang, H.; Liu, M.; Wen, T.; Zhang, J. Coord. Chem. Rev. 2016, 307, 255

[4] Gu,Z., Chen, Z., Fu, W., Wang, F., Zhang, J. ACS Appl. Mat.Interfaces 2015, 7, 28585.

[5] Gu, Z.; Fu, H .; Neumann, T.; Xu, Z.; Fu, W.; Wenzel, W.; Zhang, L.; Zhang, J.; Woll, C. ACS Nano 2016, 10, 977.

[6] Jiang,Z.; Liu, J.; Gao, M.; Fan, X.; Zhang, L.; Zhang, J. Adv. Mater. 2017, 29, 1603369.

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张健Angew.：钛氧簇的异构现象

同分异构现象虽然是无机材料中常见而又重要的一种现象，但是在团簇中却很少观察到。这篇文章中首次报道了钛氧簇的同分异构现象，结构分析发现，其中一个异构体内核具有和锐钛矿相同的结构，该异构体具有更好的光解水产氢活性。

Fan X, Wu K, Zhang L, et al. Isomerism in Titanium-Oxo Clusters: Molecular Anatase Model with Atomic Structure and ImprovedPhotocatalytic Activity[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI: 10.1002/anie.201809961

https://doi.org/10.1002/anie.201809961

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2019年自然科学基金重点项目-组合钛氧簇与MOF的多孔催化材料研究
批准号        21935010        学科分类        多孔材料化学 ( B050405 )
项目负责人        张健        负责人职称                依托单位        中国科学院福建物质结构研究所
资助金额        300.00万元        项目类别        重点项目       
研究期限        2020 年 01 月 01 日 至2024 年 12 月 31 日

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非线性光学材料在原子冷却、量子信息存储、光子飞轮和光开关方面的应用展现了广阔的前景。同时，团簇是化学领域中重要的结构单元，但是现有的团簇理论大多侧重于对几何构型的解释，对其性能特征的描述相对较少，探索团簇结构特征与性能之间的关系具有重要意义。芳香性作为化学基本概念，对于揭示分子体系的几何结构、稳定性、电子离域等方面有着重要意义，因此探究π电子对团簇三阶非线性光学性质的影响至关重要。

图1. 金属有机π团簇的概念与特征

        近期，在基金委团簇构造、功能及多级演化重大研究计划培育项目92161105项目资助下，中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室张健研究员和李巧红研究员结合π电子和团簇材料在三阶非线性光学材料中的应用，提出了“金属有机π团簇”的新概念。这类团簇将金属d-d π共轭与有机配体p-p π共轭结合在一起，同时具有清晰的簇芯和配体π分子轨道，并展现出芳香性。通过对电子结构和芳香性的分析，确定了一系列由锇（Os）有机单元组成，Os-Os键连接的Os有机团簇是一类典型的金属有机π团簇。这些团簇具有良好的三阶NLO响应效果，其中Os5簇性能最突出（γtot = 1.64×105 a.u.，γave = 3.28×104 a.u.），这得益于其较窄的带隙（1.47 eV）和均匀的电子-空穴分布（DDMLsum：0.41）。这项工作对金属有机π团簇进行了系统定义，并深入研究了这类结构的三阶非线性光学性能及影响因素。优异的非线性光学效应为在电子结构层次设计高响应光学材料的可行性提供了新的见解，同时为材料科学中新颖实用的非线性光学器件展示了新的方向。
        相关成果以“Designed Metal-organic π-clusters Combining Aromaticity of Metal Cluster and Ligands for Third-order Nonlinear Optical Response”为题，发表在国际期刊Materials Horizons上（Mater. Horiz., 2024, 11, 297）。文章第一作者是中国科学院福建物构所和上海科技大学联培博士生王子睿，通讯作者是张健研究员和李巧红研究员。文章链接：https://doi.org/10.1039/D3MH01538F
        此前，张健团队在三阶非线性光学的理论研究方面取得了一系列重要进展。例如，带隙调控提升金属氧簇的三阶非线性光学性能(J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 8153-8161; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202202853)；金属簇芯芳香性可以有效提升三阶非线性光学响应（J. Phys. Chem. Lett., 2021, 12, 7537）；金属杂芳香化合物的配体效应和“木桶效应”对提高三阶非线性光学性能方面的作用（J. Phys. Chem. Lett., 2021, 12, 11784. Chin. J. Chem., 2022, 40, 2611）。