吴明红Nature子刊：高氮掺杂碳纳米纤维构建高性能钾离子电池！

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研究亮点：

开发了一种具有优异的倍率性能和循环性能的软碳负极材料。

钾离子电池（PIB）作为最有希望的锂离子电池（LIB）替代品之一，引起了广泛的研究兴趣。相比于锂，钾的储量更为丰富（0.0017 wt% vs. 2.09 wt%），同时钾离子（2.93 V vs. SHE）具有与锂离子（3.04 V vs. SHE）相近的氧化还原电位。 因此PIB被认为是一种极具前景的高电压、高能量密度、低成本可充电池。然而，由于钾离子在电极材料中的扩散动力学限制，现存的电极材料无法满足快速充放电及长循环寿命的要求。

有鉴于此，德国伊尔梅瑙工业大学的雷勇教授和上海大学的吴明红教授合作，报道了一种具有优异的倍率性能和循环性能的软碳负极材料。

他们以聚吡咯纳米纤维为前驱体，在不同温度下，直接碳化制备出高氮掺杂的碳纳米纤维（NCNF-650、NCNF-950 、NCNF-1100）。 在电流密度为25 mA g-1、20 A g-1时的可逆容量分别为248 mA h g-1、 101 mAh g-1，以2 A g-1循环4000圈后可逆容量保持在146 mAh  g-1。理论和实验研究表明吡咯氮和吡啶氮具有更高的钾离子吸附能力，以表面过程为主的电荷存储机理具有较高的离子扩散系数，NCNF-（钾）普鲁士蓝全电池的可逆容量高达195 mAh g–1。

图1. NCNF的电镜图（a）（b）NCNF-650的SEM图，（c）NCNF-650的TEM图，（d）-（f）分别为NCNF-650、NCNF-950 、NCNF-1100的高倍透射图，（g）-（j）NCNF-650的C、N、O元素分布图。

以聚吡咯为前驱体制备的高氮掺杂的软碳纳米纤维材料作为PIB负极，表现出了优异的电化学性能，较之过往所有报道过的PIB负极材料具有更为优异的倍率性能和循环性能。通过定量分析和理论模拟阐释了氮掺杂的益处，并证明了吡咯型和吡啶型氮掺杂优于季氮型掺杂。此外，NCNF-（钾）普鲁士蓝全电池的可逆钾离子存储量是迄今为止相关报道中的最高值之一。考虑到正负极同为成本低廉合成简易的电极材料，该工作进一步表明未来商业PIBs的广阔前景。同时该工作为通过成分调节来调控储钾性能提供了可能性，并为无序碳材料在PIB领域的使用开辟了道路。