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[专家学者] 中国科学技术大学化学与材料科学学院谢毅院士

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发表于 2017-3-6 17:07:18 | 显示全部楼层 |阅读模式
谢毅,中国科学院院士,中国科学技术大学教授、博士生导师。曾作为学术带头人主持国家基金委创新群体基金,及作为首席科学家主持科技部重大研究计划项目。分别以第一和第二完成人获得国家自然科学二等奖2次,还获得国际理论与应用化学联合会化学化工杰出女性奖、发展中国家科学院化学奖、世界杰出女科学家成就奖及Nano Research Award等重要个人奖。2013年增选为中国科学院院士,2015年增选为发展中国家科学院院士。研究方向为:基于电、声调制的无机功能固体的设计与性能。       姓 名:谢毅 教授 博导  中国科学院院士
        电 话: 0551-63603987
        电子邮件:yxie@ustc.edu.cn
        主 页:http://staff.ustc.edu.cn/~yxie
       个人简历  
  1967年7月出生,汉族,
  1984年09月-1988年07月厦门大学化学系,获学士学位
  1992年09月-1996年05月中国科技大学应用化学系,获博士学位
  1996年05月起中国科技术大学化学系任教
  1996年11月起为中国科学技术大学化学系副教授
  1997年09月-1998年07月美国纽约州立大学石溪分校化学系博士后
  1998年11月获国家杰出青年基金
  1998年11月起为中国科学技术大学化学系教授
  1999年04月起中国科学技术大学无机化学博士生导师
  2000年10月入选教育部第三批长江特聘教授
  2004年01月-2009年12月,国家基金委创新群体基金学术带头人
  2009年01月-2013年11月,科技部重大研究计划首席科学家
  2009年03月起,任化学与材料科学学院学术委员会主任  
  
主要学术贡献  
  一直从事无机固体化学研究。曾将溶剂热合成技术发展成制备III-V族非氧化物的方法,有关工作发表在美国Science (1996,第一作者),这系列工作入选了无机专业教科书,实现了当时Science周刊的审稿人在审稿意见中的预言:“溶剂热合成将成为重要的固体合成方法……” 。相关工作获得2001年国家自然科学二等奖(排名第二)。
  针对低维纳米结构难以精确控制及组装调控困难问题,建立了二元特征结构协同导向的普适性系列方法,实现了系列有重要应用背景的复杂结构的无机功能材料的构筑,系统总结了协同导向机制。相关工作得到国际相关领域最有影响力的一些课题组的肯定,获2012年国家自然科学二等奖(排名第一)。
  近年来的研究聚焦在基于电、声调制的无机功能固体领域。提出了利用无机固体中丰富的相变行为和半导体二维超薄结构这两种新思路来实现电声输运的同时优化,获得了高转化效率的新热电材料。在低维固体中的电、声调制领域,发展了无机类石墨烯化学。在建立非层状半导体二维结构普适性合成方法的基础上,通过同步辐射X射线吸收谱精细结构(XAFS)等技术确定了其精细结构,解决了传统X射线衍射(XRD)在结构表征中的不足;揭示了这类材料精细结构、电子结构与光-电性能的调控规律,发现表面结构扭曲对光响应性和载流子迁移率的影响机制,提出了提高太阳能光解水效率的新途径,并为构建超薄柔性功能器件提供新思想和材料体系。
  以上相关工作以通讯作者身份发表包含Nature Commun. 3篇、J.Am.Chem.Soc. 15篇、Adv. Mater. 13篇、Angew. Chem.Int. Ed.10篇、Chem. Soc. Rev. 3篇在内的SCI论文280多篇,另以第一作者发表Science 1篇。被SCI他引超过9000次。以通讯作者统计的H因子为54。获授权发明专利11项;为四部英文专著撰写五章;8篇论文入选ISI十年间前1%高引用论文。12项工作被选为Chem.Soc. Rev.,J.Am.Chem.Soc.,Angew. Chem. Int. Ed.,Adv. Mater.等著名刊物封面。30余篇次被ACS C&EN,RSC Chem. World等专题评述、获最受关注或热点论文。相关工作两次入选了中国科学院重大科技基础设施重大成果。
  
获奖及荣誉
  1997年获中国科学院青年科学家奖
  2000年中国科学院自然科学奖一等奖(排名第二)
  2001年国家自然科学奖二等奖(排名第二)
  2001年获中国科学院十大女杰称号
  2002年获教育部霍英东青年教师奖(研究类)  
  2002年获中国青年科学家奖
  2003年获中国科学院-拜耳青年科学家奖
  2006年获中国青年女科学家奖
  2006年获宝钢优秀教师奖
  2007年获安徽省科学技术奖一等奖(排名第一)
  2005、2008和2009年获中国科学院优秀研究生指导教师称号
  2009和2010年获中国科学院朱李月华优秀教师奖
  2012年获国家自然科学奖二等奖(排名第一)
  2013年获国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)化学化工杰出女性奖
  2013年08月入选英国皇家化学会(RSC)会士(Fellow)
  2013年12月入选中国科学院院士



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发表于 2018-3-17 19:51:38 | 显示全部楼层

日前,中华全国总工会在北京人民大会堂举行全国先进女职工集体和个人表彰大会,表彰了全国五一巾帼标兵等。我校化学与材料科学学院谢毅院士荣获“全国五一巾帼标兵”荣誉称号。

全国五一巾帼标兵

全国五一巾帼标兵

中华全国总工会党组书记、副主席、书记处第一书记李玉赋在会上讲话,他向受到表彰的先进女职工集体和个人表示祝贺,对各级工会女职工组织的工作给予充分肯定,希望广大女职工自觉在思想上政治上行动上同以习近平同志为核心的党中央保持高度一致,积极为推动经济社会持续健康发展建功立业,努力为深化供给侧结构性改革作出新贡献,在促进家庭文明建设和社会和谐稳定中发挥积极作用。


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发表于 2018-3-23 17:48:55 | 显示全部楼层
巴黎时间3月18日晚,中国科学技术大学教授谢毅在法国巴黎荣获有“女性诺贝尔奖”之称的第十七届欧莱雅—联合国教科文组织“世界杰出女科学家成就奖”。

谢毅

谢毅

获奖者合影

在法国索邦大学古老庄严的科学礼堂,来自英国、中国、加拿大、巴西、摩洛哥的五位女科学家身着优雅性感的礼服,获颁欧莱雅—联合国教科文组织“世界杰出女科学家成就奖”。

来自中国科技大学的谢毅教授成为继中国科学院院士李方华、香港科技大学教授叶玉如、香港大学教授任咏华后第四位赢得这一荣誉的中国女性。

联合国宣布2015年为“国际光年”,旨在在全球范围内庆祝科学和知识为人类发展所作的贡献。中国科学技术大学谢毅教授凭借利用纳米固体化学原理应用于寻找新型能源材料,发现二维超薄半导体在提升光电、热电转换效率方面的的工作,在亚洲及太平洋地区的女科学家候选人中脱颖而出,荣获第十七届“世界杰出女科学家成就奖”。

早在2006年,谢毅教授就曾荣获“中国青年女科学家奖”。作为“为投身于科学的女性”计划在中国的延伸和发展,“中国青年女科学家奖”全力推动青年女性不断追求卓越,深刻展示并积极改变着中国科学界的面貌,现已成为衡量中国女性科技工作者最具影响力的标准之一。谢毅教授此次荣膺素有“女性诺贝尔奖”之称的“世界杰出女科学家成就奖”,不仅续写了中国科学女性从国内走向国际舞台的美丽传奇,也成为“为投身于科学的女性”计划长期以来支持和鼓励科学女性从事科研事业的完美见证。

谢毅教授所研究的能源转换中材料利用问题是全球最重要的科学问题之一。她所在的课题组发现了系列二维超薄半导体这类新型材料能最大限度地提升光电、热电转换效率的潜力,这将有助于减少对日益稀缺的化石燃料的依赖,降低污染,并提高能源利用效率。对于此次获奖,谢毅教授表示:“‘世界杰出女科学家成就奖’是对我个人和我的研究团队的肯定。我深知每个奖项都不仅仅是对我过去工作的肯定,更是对我未来工作的期望,激励我继续从事出色的研究工作。我会把这次获奖当成我在科学研究生涯中的一个新的起点。另外,我认为这次获奖还会对所有从事科研工作的中国女性产生鼓舞和激励作用。”

新能源转换材料的新概念

目前用来生产或传输能量的材料效率都低得惊人,如采集太阳能发电的半导体等。电子承载的大部分能量都在过程中被浪费掉了,而没有直接到达反应分子或器件电极。电子彼此间碰撞,或者撞上材料。这就导致能量载体的破坏,并生成不必要或破坏性的热能。谢毅教授的团队试验的新型超薄材料能够通过表面结构优化减少这种能量损失。这种新材料比传统材料能够更有效地采集和转换能量源,将能源利用率提高到极限水平。

为地球的未来开展教学工作

谢毅教授深刻认识到地球的未来很大程度上取决于她所从事研究领域的发展,因此她全身心致力于将自己的知识和热情传递给新一代。她作为研究人员享有盛誉,而作为教授和导师同样闻名。她作为一名出色的教学工作者几乎获得了和她的科研工作所得的同样多的荣誉,包括职业生涯起步阶段的霍英东青年教师奖以及近年来连续多次赢得的中科院研究生优秀导师奖。她在实验室网站上致申请者的一句箴言最能反映出她的观点:“热情是从事科研的必要条件。”

在中国科学界,以谢毅教授为代表的女性科学家凭借自身卓越的才能、对科学事业的坚定承诺和热爱,以及克服困难的非凡勇气,走出了属于自己的职业发展之路,以“科学女神”的华美风采,一次次让我们看到了女性在科学事业发展中的无限可能。肩负着全面的责任与使命,欧莱雅中国也将继续专注求索、履行承诺,与各界携手,共同努力,鼓励更多中国科学女性在挑战中不断超越自我、追求卓越,并在国内乃至国际舞台创造杰出成就,为中国科学事业的恒久发展提供源源不断的青春力量。

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发表于 2018-3-23 17:51:17 | 显示全部楼层
二维超薄黑磷的光催化过程研究进展



近日,中国科大化学与材料科学学院谢毅教授团队与张群教授研究组合作,在二维超薄黑磷的光激发过程研究中取得了新进展。研究人员证实了二维超薄黑磷中存在的子带结构,并首次在典型无机半导体材料中实现具有光开关特性的光催化过程。研究成果以“Optically Switchable Photocatalysis in Ultrathin Black Phosphorus Nanosheets”为题发表于《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc., 10.1021/jacs.8b00719)。

二维超薄黑磷

二维超薄黑磷
近年来,得益于独特的晶体结构和电子结构,低维半导体材料在光催化领域呈现出迷人前景。然而,低维半导体中增强的多体效应使得材料呈现出较其块材截然不同的能带结构和光激发过程,进而对其光催化过程产生影响。因此,探索和理解多体效应对低维半导体材料光催化过程的影响机制对其光催化性能调控具有积极意义。因此,研究人员聚焦一种新兴的二维材料——黑磷纳米片,并针对材料的强多体效应和准一维能带分布,提出体系中可能存在的子带结构和激发光子能量依赖的光激发过程。
研究人员利用液相剥离法制备了超薄黑磷纳米片,并对其光激发过程进行了研究。结合光致发光谱和超快光谱,研究人员证实了在可见光和紫外光激发下黑磷纳米片分别呈现出两套显著不同的荧光发射和动力学弛豫过程,揭示了二维超薄黑磷中存在的子能带结构和激发光子能量依赖的光激发过程。得益于此,黑磷纳米片光催化活性氧物种的产生具有显著的光开关特性:可见光和紫外光激发下,黑磷纳米片产生的主要活性氧物种分别为单线态氧和羟基自由基。
该工作为通过光激发调控策略实现材料光催化性能优化提供了新思路。



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发表于 2018-4-3 08:30:57 | 显示全部楼层

红外光驱动二氧化碳在室温下整体分解



太阳能二氧化碳整体分解成碳氢化合物和氧气,其中水作为质子源并介导电子转移,代表了太阳能转换的终极“圣杯”技术。然而,由于红外光利用和二氧化碳光还原之间不可逾越的矛盾,迄今为止,近50%太阳能的红外(IR)光从未被利用过。例如,从理论上讲,CO分解为CO和O2需要1.35 eV,这意味着920 nm以上的红外光不能同时触发两个半反应。

近日,中国科学技术大学谢毅、孙永福等人为了突破上述局限性,设计了超薄中频带半导体,因此首先实现了IR驱动的CO2在单一材料上的整体分解。以合成的超薄立方WO3层为例,理论计算结果表明,产生的氧空位达到临界密度后,产生中间带,可由同步辐射价带谱,光致发光光谱,紫外-可见-近红外光谱, 和同步辐射红外反射光谱证实。结果,缺氧的WO3原子层显示IR驱动的CO2全部分解成CO和O2,而其催化活性即使在3天后也没有失活。此外,更高的氧空位浓度有利于CO2吸附和活化成COOH *自由基,因此保证了CO和O2形成速率的增加。相关成果以题为“Infrared Light-Driven CO2 Overall Splitting at Room Temperature”发表在了Joule上。

富Vo的WO3原子层的表征

富Vo的WO3原子层的表征


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发表于 2018-6-22 08:47:23 | 显示全部楼层
激子过程调控优化无机半导体光催化

  谢  毅 院士
  中国科技大学  
  
  时间:2018524日(星期四)10:30
  地点:中科院硅酸盐所长宁园区2号楼607会议室(国家重点实验室)
    
  欢迎广大科研人员和研究生参与讨论!
  联系人:施剑林(52412712)

  报告摘要:  
  作为无机半导体的一种重要光激发应用,光催化研究以其在解决能源和环境等问题上的潜在前景而受到广发关注。然而,传统研究观点主要聚焦体系中光生载流子行为的调控,而长期忽略了由载流子之间库仑力导致的激子效应的影响。在具有限域结构的无机半导体中,由于显著增强的电子─空穴相互作用,激子将可能会成为主要的光激发物种,主导材料的光激发过程,进而对其光催化性能产生影响。这里,以卤氧化铋和二维黑磷为例,我们结合现代物理表征手段和理论模拟,系统地研究了激子效应对材料光激发过程的影响;在理解激子效应对材料光催化行为的影响机制基础上,通过晶面工程、缺陷结构引入、激发光控制等方法进行激子过程调控,选择性地增强体系中特定光激发物种的浓度,最终实现材料光催化性能的优化。上述系列工作不仅揭示了无机半导体光催化剂中激子效应对其催化行为的影响,同时也为通过激子过程调控实现相关光催化性能优化提供了新思路。
    
  主讲人简介:  
   院士,中国科学技术大学化学与材料科学学院教授、博士生导师。1988年毕业于厦门大学化学系获学士学位,1996年在中国科学技术大学获博士学位后留校任教,1998年获国家杰出青年基金后晋升为正教授,2000年入选长江特聘教授;曾作为学术带头人主持基金委创新群体基金,及作为首席科学家主持科技部重大研究计划项目。分别以第一和第二完成人获得国家自然科学二等奖2次,还获国际理论与应用化学联合会化学化工杰出女性奖、发展中国家科学院化学奖,世界杰出女科学家成就奖, Nano Research Award,中国青年科学家奖、中国青年女科学家奖等重要个人奖。2013年增选为中国科学院院士,2015年增选为发展中国家科学院院士。研究方向为:基于电、声调制的无机功能固体的设计与性能。

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发表于 2018-7-26 08:20:30 | 显示全部楼层

聚合物氮化碳:通过调控结构来优化光催化性能

制备g-C3N4纳米片的剥离策略

制备g-C3N4纳米片的剥离策略

图1 制备g-C3N4纳米片的剥离策略的示意图

作为二维材料家族中的一员,聚合物氮化碳(g-C3N4)纳米片在环境净化和太阳能转换等领域具有巨大的应用潜力,如水分解、CO2还原、分子氧活化、选择性有机合成等。然而,本征碳氮化物仍存在一些问题,如光捕获效率低、电荷重组概率高、及表面光催化反应速率低。采用结构工程(structural engineering)的方法可以获得电学/光学性质更为优异的先进g-C3N4材料。在这篇综述中,中国科学技术大学谢毅院士、张晓东副教授及清华大学朱永法教授等总结了可用于优化2D g-C3N4光催化性能的最新策略,及其与光诱导产物行为的关系。此外,详细讨论了通过优化材料构造来调制能带结构和促进电荷分离的策略。最后,提出了聚合物氮化碳基光催化剂的发展方向和挑战。

文献链接:Two-dimensional polymeric carbon nitride: structural engineering for optimizing photocatalysis.(SCIENCE CHINA Chemistry, 2018, DOI: 10.1007/s11426-018-9292-7)


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发表于 2018-8-3 07:43:55 | 显示全部楼层

中科大肖翀、谢毅团队Chem综述新解二维电催化水裂解材料

基于化石燃料的能源结构的衰退和不断增加的环境污染,使得开发新型清洁可再生的能源储存和转换系统迫在眉睫,这是材料化学家的一项重大使命。从化学角度来看,在外场(例如热,电,磁或光)作用下化学键断裂和的重建是进行能量转换和储存的有效策略。而水裂解反应作为一系列重要的能源转换技术(例如氢氧燃料电池、金属-空气电池和电解池)的核心,急需高效稳定的催化剂来降低反应的能垒,加快反应过程。具有特殊原子和电子结构的二维(2D)超薄固体在追求高效电催化性能方面具有无限的潜力,并已被确定为研究催化剂构效关系的完美平台。最近,中国科学与技术大学的肖翀教授和谢毅院士(通讯作者)团队在化学领域顶级期刊Chem上发表了题为“Regulating the Charge and Spin Ordering of Two-Dimensional Ultrathin Solids for Electrocatalytic Water Splitting”的综述文章。文章的第一作者是Youwen Liu。在这篇综述中,作者首先清楚地揭示了本征电荷与自旋序(spin ordering)和电催化性质之间的基本关系。然后,在此基础上,作者总结了最近在2D超薄固体中调节电学行为和自旋序以优化电催化水分解性能的尝试。此外,作者强调了超薄电催化剂中晶格,电荷和自旋序之间的耦合关系。最后,作者们还就这个充满希望的领域中存在的挑战和未来的研究方向提出了一些十分有价值的个人观点。  


随着能源需求的增加,支持一系列可持续能源转换技术的电催化水分解变得更加重要。探索有效的非贵金属电催化剂对于这种能量储存模式的广泛应用是十分必要的。根据催化反应基本原理,高效电催化水裂解的制约因素有活性位点的数量、本征导电性和反应能垒。

用于电催化水分解的2D超薄固体中通过晶格裁剪来调节电荷和自旋序的示意图

用于电催化水分解的2D超薄固体中通过晶格裁剪来调节电荷和自旋序的示意图

图1  用于电催化水分解的2D超薄固体中通过晶格裁剪来调节电荷和自旋序的示意图

而在无机固体中,这些因素与催化剂的本征晶格、电荷和自旋序紧密相关。具体而言,由晶格序决定,表面缺陷,暴露的多面体结构和配位环境直接反映了催化剂活性位点的数量。此外,载流子浓度,费米能级附近的特定能带结构和电荷分布是电化学水裂解过程中电导率和反应能垒的内在特征。更为显着的是,Shao-Horn及其同事强调了氧析出反应(OER)对过渡金属离子轨道填充方式的直接依赖性,引起了电化学领域中对自旋态操纵的广泛关注。综合以上分析,调节电荷和自旋序将是一种新且有效的优化物理层面的电导率和反应能垒的手段。这其中也蕴含着十分令人感兴趣的一些固有物理现象(例如晶体场分裂,Jahn-Teller效应和孤对电子配置),这为无机固体材料中晶格,电荷和自旋序的相互耦合提供了基础,也为通过晶格裁剪来调节电荷和自旋序提供理论框架。

由电荷序决定,载流子浓度,迁移率,能带结构和电荷分布是电催化水分解中固有电导率和反应能垒的内在决定因素。从这个角度来看,调节电荷序有助于电解水性能限制因素的优化,特别是对固有电导率和反应能垒。对于无机固体,电荷行为与晶格序(例如原子排列,配位结构,键长和角度等)深深地关联在一起。这也为调节相对抽象的电荷序提供了方向,也就是进行晶格调变。在具有极大原子暴露比的特殊2D超薄固体系统中,原子表面改性策略(例如杂原子掺杂,尺寸控制和缺陷工程)将有效地调节材料固有的电荷序,包括载流子浓度和电荷分布。作者主要从调变材料导电性(图2)、反应能垒(图3)和同时调控导电性和反应能垒(图4)三个方面对本节内容进行详细阐述。

对用于电催化水分解的2D超薄固体的大量报道推动了研究者们对2D超薄固体的电子结构调制的持续兴趣。在这篇综述中,作者们总结了将2D超薄固体中对电荷和自旋序的调节作为先进电催化水分解的新兴研究平台。通过晶格裁剪(例如空位工程、异原子掺杂、维度和应力调变)可以有效地控制其电荷和自旋序。然而,总的来说,用于先进电催化水分解的可调2D超薄固体的开发仍处于起步阶段,该领域还有很大的发展空间。

首先,因为2D超薄纳米片具有高表面能,我们需要将注意力集中在极端电解质环境中的材料的热力学和化学稳定性(对于HER而言主要是强酸,对于OER而言是强碱环境)。在这方面,为了平衡表面能和材料稳定性,在中性条件下(例如纯水,海水等)开发高活性电催化剂是极其重要的。此外,选择合适的底物来杂化2D超薄纳米片电催化剂可以提供前所未有的稳定性来对抗空气氧化和催化剂崩解。此外,对电子迁移界面周围电荷分布的调节可以进一步提高材料的电催化性能,实现催化剂稳定性和活性的同步优化。

其次,在电催化反应过程中,相比于电子转移过程,传质过程同样起着重要的作用,但在现有报告中长期以来一直被忽视。金属有机骨架(MOF)具有天然的规则多孔结构来作为传质通道,所以MOF材料是进行传质过程优化的优异模型系统,尽管它们的固有电导率(通常为10-10 S m-1)较差。因此,受全无机化合物调节的启发,2D MOF的电荷和自旋序工程可以实现非凡的催化性能。

第三,除了本综述中介绍的传统调节手段外,尚未开发出更多样化和丰富的调制方法,例如外加电场和磁场。制造用于电催化水分解的单个超薄2D片基微纳器件可以为实现上述构想提供吸引人的途径。同时,利用这些微纳米器件可以原位研究材料的本征电荷和自旋行为,并且可以使用所得到的信息用于构建更可靠的电化学性能强化机制。

总而言之,作者们相信这种综合方法将有助于促进基础研究和电催化水分解应用的快速发展。

文献连接:Youwen Liu, Chong Xiao*, Pengcheng Huang, Ming Cheng and Yi Xie*. Regulating the Charge and Spin Ordering of Two-Dimensional Ultrathin Solids for Electrocatalytic Water Splitting. Chem, 2018, 4, 1263.


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谢毅/肖翀AM综述: 高效热电材料的设计

在现实空间中,电子和声子的传输行为与化学成分和结构密切相关;在倒易空间中,传输特性也取决于能带结构和声子谱。谢毅课题组简要概述真实空间与倒易空间之间的内在联系,以及基础的物理和化学。然后,详细阐述实和倒易空间的关系,如何管理电热传输。最终能够发现和优化热电材料。最后,讨论热电材料的未来挑战和可行方案。


高效热电材料的设计

高效热电材料的设计
Zhu H, Xiao C & Xie Y. Design of High-Efficient Thermoelectric Materials: Tailoring Reciprocal-Space Properties by Real-Space Modification[J]. Advanced Materials, 2018.
DOI: 10.1002/adma.201802000
https://doi.org/10.1002/adma.201802000

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中科大谢毅吴长征Acc. Chem. Res.综述:用于电催化的无机低维电极材料的表界面工程



科学家们对全球能源安全和替代清洁可持续能源技术的发明给予越来越高的关注,这极大地促进了用于设计新型可再生能源储存和转换系统的高活性和低成本的电极材料的开发。具有特殊原子和电子结构的低维固体材料被认为是在表界面结构特征和电催化活性之间建立清晰关系的理想平台,代表了追求高性能电催化剂的巨大潜力。最近的成果表明,表面和界面原子工程能够在无机低维纳米材料中实现新的物理和化学性质以及用于电催化的优异协同效应。与块状对应物相比,无机低维纳米材料表面的电子结构对表面和界面改性策略更敏感,因此可以更容易地调节,从而大大优化了电催化性能。在过去的几年中,无机低维纳米材料,例如一维(1D)纳米线或二维(2D)纳米片,由于其极高的比表面积而在电催化领域引起了广泛关注。通过尺寸限制,这些低维纳米材料可以展现出更多暴露的表面原子,这为通过表面化学改性设计调变材料的物理和化学性质提供了理想的平台。例如,表面掺入可以协同起作用的催化活性位点和加速动力学过程,并且空位的引入可以调节材料的电导率和吸附自由能。因此,关注无机低维纳米材料的表面/界面调节,并且重点关注主要限制参数,为电化学能量转换系统的发展指明了道路。

无机低维电极材料的表界面工程

无机低维电极材料的表界面工程



近日,中国科技大学Pengzuo Chen等人吴长征教授谢毅教授的指导下,在国际顶级期刊Acc. Chem. Res.上发表了文章:Surface/Interfacial Engineering of Inorganic Low-Dimensional Electrode Materials for Electrocatalysis在本文中,研究者们普遍关注起材料表面和界面改性策略的最新进展,以有效地提高无机低维电极材料的电催化性能。我们总结了几个重要的调控策略,包括:尺寸限制、结合、表面重建、界面调制和缺陷工程的,它们极大地优化了无机电极材料的自旋构型、电导率、催化活性位点暴露和反应能垒。在尺寸受限的原子级厚度下,更多的表界面原子作为活性位点暴露,这为应用表面结合和缺陷工程提供了理想的平台,随后产生更多的催化活性位点和更好的吸附自由能以改善催化活性。此外,调节电极材料的界面特性,例如表面应变、接触面积和桥接键,可以优化电子转移能力和反应动力学过程。另一方面,一旦暴露在氧化电位下的强碱性溶液中,电极材料的真实活性层(如过渡金属硫化物,氮化物和磷化物)可以通过表面重建策略激活,实现独特的核-壳结构内部具有高导电性电子传递通道,外部具有高活性催化位点,从而用于高效电催化。基于这些观点,关注无机低维电极材料,正确选择表面和界面改性策略将有效调节其电催化活性,实现其不可限量的应用前景比如:电催化水分解、可充电金属电池和燃料电池。总的来说,我们预计表界面调节方法可以提供对无机电极材料设计的新认识,促进电极材料的电催化性能的快速提升。


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发表于 2018-12-16 09:29:34 | 显示全部楼层
谢毅&孙永福JACS:红外光驱动CO2还原至CO,100%选择性
利用红外光驱动CO2和H2O转化为碳氢化合物以及氧气依然存在诸多挑战。有鉴于此,中科大谢毅教授和孙永福教授报道了一种超薄CuS纳米片,并利用红外光驱动CO2还原,研究发现,CO的收率将近100 %,产生速率为14.5μmol-1 h-1,且该催化剂具有优良的稳定性,可持续工作96 h以上。

红外光驱动CO2还原至CO

红外光驱动CO2还原至CO

Li X, Sun Y & Xie Y. Ultrathin Conductor Enabling Efficient IR Light CO2 Reduction[J].Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b10692
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.8b10692

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发表于 2019-3-7 09:07:55 | 显示全部楼层
原子分散Snδ+位点实现高效稳定的CO2电还原
中国科学技术大学谢毅院士、孙永福研究员等设计了带正电荷的单原子金属电催化剂,大大降低了过电势,CO2电还原性能进而得到提升,并在Adv. Mater.上发表了题为“Efficient and Robust Carbon Dioxide Electroreduction Enabled by Atomically Dispersed Snδ+Sites”的研究论文。以金属Sn为例,作者首先采用快速冷冻-真空干燥-煅烧方法制备了千克级的单原子Snδ+负载N掺杂石墨烯。同步辐射X射线吸收精细结构和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜证明原子分散的Sn原子带正电荷,使得CO2活化和质子化能够通过稳定CO2·-*和HCOO-*自发地进行,这一点通过原位傅里叶变换红外光谱和吉布斯自由能计算得到证实。此外,N掺杂促进了限速的甲酸解吸步骤,从2.16减小到1.01 eV的解吸能以及Sn-HCOO-键长可以证实。因此,N掺杂石墨烯上的单原子Snδ+对于甲酸盐产生反应表现出低至60 mV的起始过电势,并且显示出非常大的转换频率高达11930 h-1,甚至在200 h后仍未失活。该工作为调控电催化性能提供了新的途径。

单原子金属电催化剂促进CO2电还原

单原子金属电催化剂促进CO2电还原




作者设计了带正电的单原子金属电催化剂以降低过电势,从而提升CO2电还原性能。以低成本金属Sn为例,首先通过快速冷冻-真空干燥-煅烧方法成功制备了千克级N掺杂石墨烯上的单原子Snδ+。同步辐射XAFS光谱和HAADF-STEM图像显示原子分散的Sn原子具有轻微的正电荷,有助于稳定CO2·-*和HCOO-*,从而使CO2活化和质子化自发进行,这一点通过原位FTIR光谱和吉布斯的自由能计算验证。此外,掺杂的氮原子通过弱化Sn和HCOO-*之间的键合强度促进限速的甲酸盐解吸步骤。结果,N掺杂石墨烯上的单原子Snδ+在CO2电还原成甲酸盐过程中表现出低至60 mV的起始过电势。此外,由于低过电势和100 % Sn原子利用率,N掺杂石墨烯上的单原子Snδ+实现了甲酸盐形成的TOF高达11930 h-1的新记录。此外,相对较短的Sn—N键长赋予N掺杂石墨烯上的单原子Snδ+优异的稳定性,其在200 h电催化过程中的电流密度和法拉第效率几乎不变。该工作为加速电催化反应提供了新的途径。

文献链接:Efficient and Robust Carbon Dioxide Electroreduction Enabled by Atomically Dispersed Snδ+ Sites(Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201808135)



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发表于 2019-6-6 16:54:21 | 显示全部楼层
 5月25日,由中国科学技术大学牵头,厦门大学、大连化物所和复旦大学共同承担的国家自然科学基金重大项目“面向低碳能源转化关键反应的二维催化剂设计与应用”启动会在我所顺利召开。华南理工大学曹镛院士、厦门大学田中群院士、我所包信和院士等顾问专家,以及我所副所长蔡睿和职能部门相关人员出席了本次会议。
  项目负责人谢毅院士全面介绍了项目的立项依据和关键科学问题、研究目标、研究队伍和前期工作基础等。课题负责人吴长征教授、谢毅院士、郑南峰教授、邓德会研究员分别就各自课题进行前期的研究基础和整体计划汇报。项目围绕二维固体催化的基本科学问题,重点面向二氧化碳还原、催化加氢和能源小分子活化转化等低碳能源化学中的关键化学反应;通过系统开展二维催化材料制备和本征物性调控、表面配位化学和限域构效关系等研究,探索二维催化作用的新机制和反应新过程,构建和完善二维固体制备方法学,从电子结构层面深入理解二维空间受限催化过程中电子转移、化学键活化机制和产物选择性调控规律,揭示若干二维表面催化新反应机制与过程,丰富和发展表界面配位化学相关理论;创制高效二维固体催化新体系,力争实现若干二维催化剂的产业化应用。
  项目顾问专家组认真听取了项目及各课题负责人的汇报,肯定了项目获得立项的价值和意义,认为团队成员在发展我国在二维催化材料前沿研究方向、促进国内相关学科之间的交叉融合及协同创新、使我国在该领域早日从整体上取得国际领先地位、解决当前社会发展面临的能源和环境瓶颈问题能够做出应有的贡献。此外,顾问专家组还就项目的组织和实施提出了具体的、有针对性的指导意见和建议。

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发表于 2019-7-29 09:43:35 | 显示全部楼层
中国科学技术大学的孙永福教授、谢毅教授课题组联合报道了他们设计构建一种双金属位点型超薄纳米片以期实现精准调控CO2还原产物的选择性。作者通过理论模拟和原位红外光谱测试结果均证实低配位的Cu和In位点能够与CO2分子作用生成高稳定的Cu-C-O-In中间体,而该中间体在同时断裂Cu-C键和In-O键形成自由态的CO分子时需要克服很高的反应能垒。但是在该中间体的C原子上加氢形成CHO中间体的反应是放热反应,能够自发的进行,从而使其更倾向于获得接近100%的选择性生成甲烷。光催化实验证实,含硫缺陷的CuIn5S8超薄纳米片在可见光驱动下将CO2还原为CH4的选择性接近100%、平均产率为8.7 μmol g-1 h-1。总之,该工作通过制备双金属位点CuIn5S8超薄纳米片,改变了关键反应的中间体构型,调节了反应势垒,从而改变了反应路径,最终使得还原产物由CO变为CH4,这为设计高选择性和高催化活性的CO2光还原催化剂体系提供了新思路。研究成果以题为“Selective visible-light-driven photocatalytic CO2 reduction to CH4 mediated by atomically thin CuIn5S8 layers”发布在国际著名期刊Nature Energy上。

超薄光催化剂

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