找回密码
 立即注册

QQ登录

只需一步,快速开始

查看: 3735|回复: 8
打印 上一主题 下一主题

[专家学者] 厦门大学化学化工学院催化科学与工程研究所王野

  [复制链接]

586

主题

589

帖子

617

积分

高级会员

Rank: 4

积分
617
跳转到指定楼层
楼主
发表于 2018-3-25 15:08:30 | 只看该作者 |只看大图 回帖奖励 |倒序浏览 |阅读模式
王野教授目前任厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室主任。1986年南京大学本科毕业,1996年日本东京工业大学博士毕业。1996-2001年先后在日本东京工业大学、东北大学和广岛大学任教,2001年起任广岛大学副教授。2001年8月起任厦门大学教授、博士生导师。2015年至今任固体表面物理化学国家重点实验室主任。2004年入选教育部新世纪优秀人才支持计划,2006年获国家杰出青年科学基金,2010年获中国催化青年奖。从事C1化学和生物质转化利用领域的催化基础研究,研究成果在国际学术刊物发表研究论文200余篇,引用近万次,H-index 57,获授权发明专利约~20件。2005-2012年任中国化学会催化委员会副主任,现任国际催化协会理事会理事。担任美国化学会ACS Catalysis副主编以及Appl. Catal. A、中国科学:化学、催化学报、J. Energy Chem.等刊物编委。


王野
电话:(0592)2186156(办公室)
             (0592)2187470(实验室)
传真:(0592)2183047
电子邮箱:wangye@xmu.edu.cn
课题组网站: http://pcoss.org/wangye/
个人简历:
博士(日本东京工业大学,1996)
硕士(南京大学)
学士(南京大学)
副教授(日本广岛大学,2001)
助 手(日本东京工业大学、东北大学,1997-2000)
获教育部新世纪优秀人才支持计划、国家杰出青年科学基金和中国催化青年奖。
研究兴趣:
碳基能源催化(合成气转化、甲烷活化和选择转化、生物质制高值化学品、CO2光/光电催化转化);光合成;选择氧化催化;催化机理。
近期主要代表论著:
1.     “Direct and Highly Selective Conversion of Synthesis Gas Into Lower Olefins: Design of a Bifunctional Catalyst Combining Methanol Synthesis and Carbon-Carbon Coupling”, K. Cheng, B. Gu, X. Liu, J. Kang, Q. Zhang*, Y. Wang*, Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 4725-4728 (Very Important Paper).


2.     “Photocatalytic and photoelectrocatalytic reduction of CO2 using heterogeneous catalysts with controlled nanostructures”, S. Xie, Q. Zhang*, G. Liu, Y. Wang*, Chem. Commun. 2016, 52, 35-59 (Feature Article).


3.     “Carbon nanotube-supported Au-Pd alloy with cooperative effect of metal nanoparticles and organic ketone/quinone groups as a highly efficient catalyst for aerobic oxidation of amines”, W. Deng, J. Chen, J. Kang, Q. Zhang*, Y. Wang*, Chem. Commun. 2016, 52, 6805-6808 (Highlighted by Synfacts).


4.      “Impact of Hydrogenolysis on the Selectivity of the Fischer-Tropsch Synthesis: Diesel Fuel Production over Mesoporous Zeolite Y-Supported Cobalt Nanoparticles”, X. Peng, K. Cheng, J. Kang, B. Gu, X. Yu, Q. Zhang*, Y. Wang*, Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 4553-4556 (Very Important Paper).


5.      “Selective Transformation of Syngas into Gasoline-Range Hydrocarbons over Mesoporous H-ZSM-5-Supported Cobalt Nanoparticles”, K. Cheng, L. Zhang, J. Kang, X. Peng, Q. Zhang*, Y. Wang*, Chem. Eur. J. 2015, 21, 1928-1937 (Inside Cover Paper and Hot Paper).


6.     “Oxidative conversion of lignin and lignin model compounds catalyzed by CeO2-supported Pd nanoparticles”, W. Deng, H. Zhang, X. Wu, R. Li, Q. Zhang*, Y. Wang*, Green. Chem. 2015, 17, 5009-5018.


7.     “Carbon dioxide-enhanced photosynthesis of methane and hydrogen from carbon dioxide and water over Pt-promoted polyaniline-TiO2 nanocomposites”, G. Liu, S. Xie, Q. Zhang*, Z. Tian, Y. Wang*, Chem. Commun. 2015, 51, 13654-13657.


8.     “Base-Free Aerobic Oxidation of 5-Hydroxymethyl-furfural to 2,5-Furandicarboxylic Acid in Water Catalyzed by Functionalized Carbon Nanotube-Supported Au-Pd Alloy Nanoparticles”, X. Wan, C. Zhou, J. Chen, W. Deng, Q. Zhang*, Y. Yang, Y. Wang*, ACS Catal. 2014, 4, 2175-2185.


9.     “MgO- and Pt-Promoted TiO2 as an Efficient Photocatalyst for the Preferential Reduction of Carbon Dioxide in the Presence of Water”, S. Xie, Y. Wang, Q. Zhang*, W. Deng, Y. Wang*, ACS Catal. 2014, 4, 3644-3653.


10.  “Novel Fischer-Tropsch Catalysts for Production of Hydrocarbon Fuels with High Selectivity”, Q. Zhang, K. Cheng, J. Kang, W. Deng, Y. Wang*, ChemSusChem 2014, 7, 1251-1264 (Minireview).


11. “Recent Advances in Heterogeneous Selective Oxidation Catalysis for Sustainable Chemistry”, Z. Guo, B. Liu, Q. Zhang, W. Deng, Y. Wang*, Y. Yang*, Chem. Soc. Rev. 2014, 43, 3480-3524.


12. “Chemical Synthesis of Lactic Acid from Cellulose Catalysed by Lead(II) Ions in Water”, Y. Wang, W. Deng, B. Wang, Q. Zhang, X.  Wan, Z. Tang, Y. Wang*, C. Zhu, Z. Cao, G. Wang, H. Wan, Nature Commun. 2013, 4, 2141, DOI: 10.1038/ncomms3141.


13.  “Photocatalytic Conversion of Carbon Dioxide with Water to Methane: Platinum and Copper(I) Oxide Co-catalysts with a Core-Shell Structure”, Q. Zhai, S. Xie, W. Fan, Q. Zhang*, Y. Wang, W. Deng, Y. Wang*, Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 5776-5779.


14.  “Niobic Acid Nanosheets Synthesized by a Simple Hydrothermal Method as Efficient Brønsted Acid Catalysts”, W. Fan, Q. Zhang*, W. Deng, Y. Wang*, Chem. Mater. 2013, 25, 3277-3287.


15.  “Semiconductor-based nanocomposites for photocatalytic H2 production and CO2 conversion”, W. Fan, Q. Zhang, Y. Wang*, Phys. Chem. Chem. Phys. 2013, 15, 2632-2649 (Perspective).


16.  “Transformation of Methane to Propylene via a Novel Two-step Reaction Route Catalyzed by Modified CeO2 Nanocrystals and Zeolites”, J. He, T. Xu, Z. Wang, Q. Zhang*, W. Deng, Y. Wang*, Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 2438-2442.


17.   “Mesoporous Zeolite-Supported Ru Nanoparticles as Highly Selective Fischer-Tropsch Catalysts for Production of C5-C11 Isoparaffins”, J. Kang, K. Cheng, L. Zhang, Q. Zhang,* J. Ding, W. Hua, Y. Lou, Q. Zhai, Y. Wang*, Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 5200-5203.


18.  “Effect of Size of Catalytically Active Phase in the Dehydrogenation of Alcohols and the Challenging Selective Oxidation of Hydrocarbons”, Q. Zhang, W. Deng, Y. Wang*, Chem. Commun. 2011, 47, 9275-9292 (Feature Article).


19.  “Development of Novel Catalysts for Fischer-Tropsch Synthesis: Toward Tuning the Product Selectivity”, Q. Zhang, J. Kang, Y. Wang*, ChemCatChem 2010, 2, 1030-1058 (Review).


20.  “Ruthenium Nanoparticles Supported on Carbon Nanotubes as Efficient Catalysts for Selective Conversion of Synthesis Gas to Diesel Fuel”, J. Kang, S. Zhang, Q. Zhang*, Y. Wang*, Angew. Chem. Int. Ed. 2009, 47, 2565-2568 (Hot Paper).



  声明:本网部分文章和图片来源于网络,发布的文章仅用于材料专业知识和市场资讯的交流与分享,不用于任何商业目的。任何个人或组织若对文章版权或其内容的真实性、准确性存有疑义,请第一时间联系我们,我们将及时进行处理。
分享到:  QQ好友和群QQ好友和群 QQ空间QQ空间 腾讯微博腾讯微博 腾讯朋友腾讯朋友
收藏收藏 转播转播 分享分享 分享淘帖
回复

使用道具 举报

205

主题

234

帖子

270

积分

中级会员

Rank: 3Rank: 3

积分
270
沙发
发表于 2018-3-26 12:00:47 | 只看该作者

Nature Communications:甲醇直接制乙二醇取得突破


化学化工学院王野课题组与邓德会课题组(中科院大连化物所、能源材料化学协同创新中心)、程俊课题组(化学化工学院)合作,在甲醇C−C偶联直接制乙二醇的研究上取得重要突破,相关成果“Visible light-driven C−H activation and C−C coupling of methanol into ethylene glycol”发表在"Nature Communications"(Nat. Commun. 2018, DOI: 10.1038/s41467-018-03543-y)。该成果同时也申请了中国发明专利(CN201611249732.X)和国际专利PCT(PCT/CN2017/117719)。

       甲醇经可控C-C偶联反应制C2或多个碳原子的化合物是化学领域极具吸引力和挑战性的反应。当前甲醇C−C偶联反应主要限于羰基化反应和脱水偶联制烯烃或芳烃,即MTO或MTA过程,其特点是很难以高选择性地获得特定产物。保留甲醇分子C−OH键而选择性地活化其C−H键,生成乙二醇被公认为化学领域最具挑战性的反应之一。

       作为重要的基础化学品,乙二醇是PET的主要原料,且其用途广泛。当前工业上90%以上的乙二醇通过石油路线,即乙烯环氧水合路线生产,过程效率不高、能耗大。煤基合成气经草酸二甲酯合成乙二醇的路线工艺流程长,成本高。而甲醇可由煤、天然气、生物质乃至二氧化碳经合成气或直接制备,价廉易得,是重要的C1平台分子。由甲醇直接制备乙二醇意义重大。

       王野课题组发展光催化方法,在CdS催化剂上首次实现了可见光照射下甲醇脱氢偶联制乙二醇和氢气的反应。在催化材料设计方面,与邓德会课题组合作,成功构建多孔MoS2-foam修饰的CdS纳米棒催化剂,大幅提升了可见光照射下乙二醇的选择性和生成活性。并通过设计反应分离的反应器,乙二醇选择性可达90%,收率16%,量子效率5% (450nm)。进一步与从事理论计算研究的程俊课题组合作,对反应机理开展了深入研究,提出CdS上的光生空穴可以在不影响甲醇O−H键的情况下,通过质子和电子协同转移(CPET)过程选择性地活化甲醇的C−H键生成羟甲基自由基(•CH2OH),•CH2OH从CdS表面脱附偶联生成乙二醇。该可见光驱动的甲醇转化新过程,不仅提供了一种温和条件下乙二醇的高效制备方法,而且为存在羟基等官能团的小分子中惰性C−H键的选择活化开辟了一条新途径。
               

       王野课题组一直致力于C1化学领域的基础研究。在合成气、甲烷和CO2等小分子的催化或光催化转化,特别是可控C−C偶联方面,取得了一系列重要突破(Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 5200; Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 2438;  Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 5776; Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 4553; Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 4725; Chem 2017, 3, 334)。

       该工作是能源材料化学协同创新中心(2011-iChEM)研究员谢顺吉、2014级博士生沈泽斌、2011-iChEM Fellow邓浇和2015级硕士生郭璞等紧密合作的成果。湖南大学马超和上海光源姜政分别在高分辨电镜表征和同步辐射表征中提供了支持。该研究得到了科技部重点研发计划(批准号:2017YFB0602201、2016YFA0204100、2016YFA0200200)和国家自然科学基金(批准号:21690082、91545203、21373166、21503176)等项目的资助。
       课题组主页:http://pcoss.org/wangye/

回复 支持 反对

使用道具 举报

75

主题

86

帖子

92

积分

注册会员

Rank: 2

积分
92
板凳
发表于 2018-4-30 10:05:12 | 只看该作者
4月27日下午,厦门大学王野教授受邀在陕西师范大学化学化工学院致知楼1668报告厅为我院师生作了一场题为“选择性可控C1化学新路线”的精彩报告。报告会由薛东院长主持。我院曹睿教授、董文生教授、张伟副教授、郑浩铨副教授等教师及相关专业博士、研究生和本科生聆听了此报告。
      此次报告中,王野教授对其课题组的一些研究工作进行了详细的介绍和讲解。王野教授主要从C1化学的研究背景,高选择性双功能费托合成催化剂,突破费托合成的C1化学新路线和甲醇制乙二醇新路线四部分展开系统阐述。王野教授重点讲述了其课题组合成气(CO/H2)高效催化转化领域取得新突破 ,以及反应耦合策略在合成气化学领域展示了极大的魅力。基于反应耦合思想,王野教授课题组成功开拓了非费托途径的合成气可控转化新路线,合成气直接制低碳烯烃选择性达70%以上,突破了传统费托途径的60%
      报告结束后,王野教授不仅同在场的老师们结合报告内容进行了热烈讨论,对同学们的积极提问也给与了解答与建议。最终,报告会在一片热烈的气氛中结束。


回复 支持 反对

使用道具 举报

22

主题

40

帖子

49

积分

新手上路

Rank: 1

积分
49
地板
发表于 2018-9-19 10:52:44 | 只看该作者
研究亮点:
1.将Co基费托合成催化剂负载于Y型分子筛,通过离子交换的方法调控优化其酸碱性和孔道结构。
2.可使得汽/煤/柴油的选择性高达74, 72, 58%,远高于ASF模型预测值。
3.在链增长因子之外引入了裂解因子,成功构建了新的双功能费托合成产物选择性数理模型。

合成气制油在当今能源需求进展大环境下亟待发展的替代方案。尤其是合成气可以通过天然气,生物质裂解,煤制天然气等途径提供。此外通过费托合成的油品相较于石油炼制的油品,具有低S,低N含量的特性,使得其更具环保优势。但是常规费托合成产物选择性往往遵循ASF分布,其汽/煤/柴油的理论最高选择性仅有48, 41 and 40%,或者不饱和碳氢化合物较多,因此在使用前往往需要进一步裂解和氢化才能达到使用标准,这种多步骤合成过程大幅提升了该工艺成本。

有鉴于此,日本富山大学Noritatsu Tsubaki、日本国立材料研究所Xiaobo Peng、厦门大学王野等人将常用的Co基费托合成催化剂与分子筛裂解催化剂相结合,组成双功能高选择性费托合成催化剂。

本文将常用的Co基费托合成催化剂与分子筛裂解催化剂相结合,实现了一步高选择性费托合成汽/煤/柴油。作者建立了基于链增长因子和裂解因子的双因子模型预测这类双功能费托合成催化剂的产物分布。

参考文献:
Li J, He Y, Tan L, et al. Integrated tuneable synthesis of liquid fuels via Fischer–Tropsch technology[J]. Nature Catalysis, 2018.
DOI: 10.1038/s41929-018-0144-z

https://www.nature.com/articles/s41929-018-0144-z

回复 支持 反对

使用道具 举报

15

主题

29

帖子

97

积分

注册会员

Rank: 2

积分
97
5#
发表于 2019-1-14 16:56:50 | 只看该作者
12月18日上午,国际知名的能源化工催化专家厦门大学王野教授应邀访问江南大学,并在化学与材料工程学院学术报告厅做了题为“可见光驱动C1分子C-C偶联与木质素选择转化”的精彩学术报告。报告会由刘小浩教授主持,我院副院长董玉明教授、丁玉强教授、生物工程学院吴志猛教授、饶义剑教授等近百名师生参加了报告会。王野教授首先简要回顾了其团队在合成气定向转化的主要进展,然后重点介绍了利用CdS催化剂,在可见光驱动下优先活化甲醇分子中惰性C-H键实现C-C偶联直接制乙二醇以及通过活化木质素模型分子中α-C-H键而高效催化β-O-4键(木质素中最丰富的C-O键)选择性断键,生成官能团化的芳香化合物单体的光催化新路线。报告会现场座无虚席、在自由提问环节,王野教授就广大师生感兴趣的问题作了详细、深入的交流和解答。王野教授精彩的学术报告,学识渊博、风趣朴实的人格魅力不时赢得广大师生的阵阵掌声。在整个交流过程中,王野教授的独特的思维习惯和方式,使师生们深受启发、获益良多。报告会后,王野教授参观了化工学院洁净能源与化工催化刘小浩教授团队实验室,并就相关学术问题进行了讨论和交流。
王野教授目前任厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室主任。1986年南京大学本科毕业,1996年日本东京工业大学博士毕业。1996-2001年先后在日本东京工业大学、东北大学和广岛大学任教,2001年起任广岛大学副教授。2001年8月起任厦门大学教授、博士生导师。2015年至今任固体表面物理化学国家重点实验室主任。2004年入选教育部新世纪优秀人才支持计划,2006年获国家杰出青年科学基金,2010年获中国催化青年奖。从事C1化学和生物质转化利用领域的催化基础研究,研究成果在国际学术刊物发表研究论文200余篇,引用近万次,H-index 57,获授权发明专利约~20件。2005-2012年任中国化学会催化委员会副主任,现任国际催化协会理事会理事。担任美国化学会ACS Catalysis副主编以及Appl. Catal. A、中国科学:化学、催化学报、J. Energy Chem.等刊物编委。


回复 支持 反对

使用道具 举报

11

主题

21

帖子

23

积分

新手上路

Rank: 1

积分
23
6#
发表于 2019-5-29 09:01:48 | 只看该作者

王野教授研究团队撰写的综述性论文“New horizon in C1 chemistry: breaking the selectivity limitation in transformation of syngas and hydrogenation of CO2 into hydrocarbon chemicals and fuels”发表于Chemical Society Reviews(DOI: 10.1039/c8cs00502h)。该文全面总结了近几年来双功能催化策略用于合成气以及二氧化碳转化制液体燃料和化学品的研究进展,并对当前挑战和未来发展方向做出了深入思考和前瞻性展望。

合成气转化和CO2加氢制备C2+碳氢化合物,特别是汽油、柴油、航空煤油等液体燃料和低碳烯烃、芳烃等大宗化学品,代表了C1化学领域的重要研究方向。该方向最大的科学挑战在于产物选择性调控。近年来,国内外多个研究团队利用功能耦合策略,在合成气转化和CO2加氢制备液体燃料、低碳烯烃、芳烃方面取得重大突破,相关产物的选择性突破了费托合成催化剂的限制。

该综述基于这些重大突破,对近年来发展的两大类双功能催化剂进行了系统总结。第一类主要由Fe(FexCy)、Co、Ru等费托金属纳米粒子和沸石分子筛组成,前者负责CO活化和碳链增长,后者负责前者生成的高碳烷烃或α-烯烃的选择性裁剪或重整。调控该类双功能催化剂中金属纳米粒子的平均尺寸、粒径分布、优先暴露晶面、沸石分子筛介孔结构、酸性,可以高选择性获得汽油、航煤、柴油或芳烃等产物。论文剖析了酸性位上加氢裂解与金属纳米粒子氢解反应在高碳烃C-C键选择性裁剪中的贡献。第二类双功能催化剂主要由金属氧化物和沸石分子筛组成,该类催化剂作用机理不同于传统的费托合成机理,代表了合成气或CO2催化转化的新路线。在该类双功能催化剂上,金属氧化物首先活化CO或CO2为中间产物(如甲醇/二甲醚,烯酮),而后中间产物经过分子筛的择形催化转化,成功实现低碳烯烃或芳烃等重要化学品的高选择性合成。论文分析了分子筛的酸性、双组分的接触距离等因素对催化性能的影响,从反应路径、中间体、动力学、反应机理等角度对该类双功能催化体系进行深入剖析。论文还对双功能催化体系的优缺点进行了分析与展望。

该论文第一作者为2017级博士生周伟,王野教授、张庆红教授和康金灿高工为共同通讯作者。成康博士、Subramanian博士以及2015级硕士生周铖参与了论文部分内容的撰写。论文中相关研究工作得到科技部重点研发计划(2017YFB0602201)、国家自然科学基金(91545203、21433008、21503174、21673188、21872112)等项目的资助。

论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cs/c8cs00502h#!divAbstract


回复 支持 反对

使用道具 举报

65

主题

95

帖子

145

积分

注册会员

Rank: 2

积分
145
7#
发表于 2020-8-8 14:15:15 | 只看该作者
王野教授研究团队与中科院大连化学物理研究所王峰研究员课题组应邀合作撰写的综述性论文“Photocatalytic transformations of lignocellulosic biomass into chemicals”作为外封面文章发表于Chemical Society Reviews, DOI: DOI:10.1039/d0cs00314j。该文全面总结了新兴的太阳能驱动木质纤维素转化制化学品领域的研究进展,详细讨论了木质纤维素相关分子选择性断键和官能团定向活化的光催化反应机理,并对当前挑战和未来发展方向做出了深入思考和前瞻性展望。
       木质纤维素由多糖(纤维素、半纤维素)和木质素组成,占地球上植物类生物质的90%,是最主要的可再生碳资源。将木质纤维素转化成化学品,特别是具有高附加值的有机含氧化合物,是生物质转化利用的理想途径之一。温和条件下C−O、C−C键的选择性断键和特定官能团的定向活化是木质纤维素转化制高值化学品的关键。光催化剂吸收光能后可生成具有高氧化还原能力的光生电荷或者活性物种,在温和条件下即可实现高效高选择性化学转化。近年来,国内外多个研究团队通过光催化方法,在选择性切断多糖和木质素大分子的C−O、C−C键,高效活化木质纤维素及衍生平台分子中的指定官能团等方面取得突破,成为生物质高效利用的新兴研究领域。
       该综述对近年来光催化木质纤维素相关分子转化制化学品系进行了系统梳理,从原理上解析了光催化的优势,并详细介绍了光催化在木质纤维素关键转化中的应用,包括纤维素C−O键断键;单糖及其衍生呋喃平台分子的中醛/羟基的选择性氧化;单糖C−C断键;呋喃平台分子的C−C偶联;木质素C−O、C−O键断键;木质素衍生芳香醛、芳香酮、酚的C−C偶联,C−N偶联等重要反应。综述重点讨论了光催化木质纤维相关分子转化过程的反应路径、反应机理、活性物质及中间体等关键科学问题,为高效高选择性的光催化体系设计提供借鉴,并对光催化木质纤维素转化制化学品领域中的挑战和机遇进行了总结与展望。
       该论文第一作者为我院2015级能源材料化学协同创新中心iChEM博士生吴雪娇,我院王野教授、谢顺吉高工和中科院大连化学物理研究所王峰教授为共同通讯作者。论文中相关研究工作得到国家自然科学基金(21690082、 21972115、21721004、21991094),中国科学院战略性先导科技专项(XDB17000000),科技部重点研发计划(2018YFE0118100)等项目的资助。
论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/ ... 00314j#!divAbstract

回复 支持 反对

使用道具 举报

95

主题

111

帖子

129

积分

注册会员

Rank: 2

积分
129
8#
发表于 2020-11-5 17:10:57 | 只看该作者
我院王野教授研究团队与中国石化上海石油化工研究院王仰东教授级高工应邀合作撰写的综述性论文“Photocatalytic and electrocatalytic transformations of C1 molecules involving C−C coupling”发表于Energy & Environmental Science, DOI: 10.1039/D0EE01860K。该综述总结了近年光催化和电催化C1分子C-C偶联制化学品和燃料领域的研究进展,并对该领域存在的关键挑战和未来的发展方向进行展望。
       碳一化学是将C1分子转化为高值化学品的化学,在天然气、煤、生物质和CO2等非石油碳资源的转化利用中发挥着重要作用,是近年化学研究的热点。光催化和电催化已成为温和条件下高效活化和选择转化C1分子的有效途径,近二十年获得了蓬勃的发展。虽然已有针对特定C1分子的光催化或电催化转化的综述论文发表,然而很少有综述将多种C1分子的光催化和电催化转化的C-C偶联过程进行系统梳理。
        生成多碳化合物(C2+)关键在于C1分子的选择活化和可控C-C偶联。王野教授团队一直致力于C1分子的可控催化研究,不仅在热催化中发展了接力催化的新方法用于CO、CO2、CH4等的选择转化(Nat. Commun., 2020, 11, 827; Chem. Soc. Rev., 2019, 48, 3147; Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 12012; Chem, 2017, 3, 334; Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 4725),还发展了CO2、CH3OH等的光催化和电催化转化新过程和高效催化剂(Nat. Catal., 2020, 3, 478; Nat. Commun., 2019, 10, 892; Nat. Commun., 2018, 9, 1181)。在深入理解C1分子的选择活化和可控C-C偶联的基础上,该综述总结介绍了典型的C1分子(包括CO2、CO、CH4、CH3OH和HCHO)光催化和电催化C-C偶联制C2+化合物的最新进展,分析了结构性能关系和控制活性及产物选择性的关键因素,并系统讨论了活性物种、反应中间体和反应或催化剂的作用机理。
该论文第一作者为固体表面物理化学国家重点实验室谢顺吉博士,我院王野教授、张庆红教授和中国石化上海石油化工研究院王仰东教授级高工为共同通讯作者,博士生马文超、张海坤、张会珍和博士毕业生吴雪娇参与了论文的整理和撰写。该研究得到了国家重点研发计划(2017YFB0602201)、国家自然科学基金(91945301、21972115、21503176)等项目的资助。
       论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ee/d0ee01860k

回复 支持 反对

使用道具 举报

89

主题

259

帖子

313

积分

中级会员

Rank: 3Rank: 3

积分
313
9#
发表于 2022-3-8 08:31:02 | 只看该作者
近日,我院王野教授课题组在费托合成高效催化剂的研究方面取得新进展,相关成果以“Iridium boosts the selectivity and stability of cobalt catalysts for syngas to liquid fuels”为题发表于Chem (2022, https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.12.016)。                                            
        费托合成即合成气(CO/H2)催化转化制备液体燃料是碳基能源催化领域的重要过程,金属钴是该反应的一类高效催化剂。然而,Co催化剂易生成CH4等低值烃,选择性达到10-15%,降低了碳利用效率,同时还带来极高的分离能耗。Co催化剂在反应过程中还易发生氧化、烧结,导致失活。设计低CH4选择性、高稳定性Co催化剂是该研究领域的关键挑战。另一方面,贵金属如Ru、Re、Pt等常用于Co催化剂助剂,以提高催化性能。迄今,贵金属助剂的作用本质仍缺乏认识。虽然一般认为贵金属促进Co前驱体还原,但对其能否提升选择性和稳定性仍存在争议。探究贵金属的作用机制对于发展高性能费托合成催化剂极为重要。
         基于此,王野课题组与程俊课题组、Kansas大学Franklin Tao、上海交通大学刘晰等合作,构建了贵金属Ir修饰的纳米Co催化剂,实现合成气高选择性、高稳定性转化制液体燃料。通过DFT计算预测贵金属助剂的作用,发现贵金属Ru、Re、Ir可稳定Co为六方(HCP)晶相,降低CO解离能垒,提高CH4生成能垒,从而提升催化剂活性,降低CH4选择性。构建贵金属Ir修饰的Co/CNT催化剂(Ir-Co/CNT),费托合成反应产物C5+烃选择性高达95%,CH4选择性低至2.7%,催化剂稳定性优异,超过1300小时未见失活。揭示了贵金属Ir助剂对Co催化剂和费托合成性能的调控作用:Ir改变Co纳米粒子表面几何结构,形成HCP相Ir-Co单原子合金,促进CO解离,提高催化活性;调控Co表面电子结构,改变CO和H2 的吸附,提高表面吸附C物种覆盖度和生成CH4能垒,降低CH4选择性;提高抗氧化能力,延长催化剂寿命。研究为设计高效费托合成催化剂,深入认识多相催化中助剂的作用提供了重要指导。
        该工作是多个团队紧密合作的成果。我院王野课题组负责催化剂合成、催化剂性能评价和部分催化剂表征,程俊课题组负责DFT计算,堪萨斯大学Franklin Tao负责原位XAS表征,上海交通大学刘晰负责原位电镜表征。我院康金灿高工、博士后樊祺源、2017级博士生周伟(现苏黎世联邦理工学院博士后)为论文共同第一作者。研究得到国家重点研发计划(2019YFE0104400),国家自然科学基金创新研究群体(22121001)、重大研究计划集成项目(91945301)等项目的资助。
         论文链接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.12.016

回复 支持 反对

使用道具 举报

小黑屋|手机版|Archiver|版权声明|一起进步网 ( 京ICP备14007691号-1

GMT+8, 2024-4-19 17:02 , Processed in 0.100726 second(s), 38 queries .

Powered by Discuz! X3.2

© 2001-2013 Comsenz Inc.

快速回复 返回顶部 返回列表