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[学者专家] 清华大学化学系李亚栋

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发表于 2018-2-24 09:45:53 | 显示全部楼层 |阅读模式
李亚栋,院士,清华大学化学系教授,于2001和2008年两次获国家自然科学奖二等奖,从事无机纳米材料合成化学研究,目前致力于挑战金属团簇、单原子催化剂以期实现非贵金属替代贵金属催化剂、探索实现催化新反应,解决催化剂均相催化异相化实验室与工业化技术难题。

李亚栋  院士
技术职称:教授  博士生导师,教育部长江特聘教授
无机化学研究所所长,化学系学术委员会主任
出生年月:1964年11月
办公电话:010-62772350,62773422;传真:010-62788765

李亚栋

李亚栋

教育背景
1982.9-1986.7     安徽师范大学化学系 大学本科
1988.9-1991.7     中国科学技术大学应用化学系 硕士研究生
1995.9-1998.7     中国科学技术大学化学系 博士研究生
工作履历
1991.7-1996.7     中国科学技术大学应用化学系 助教、讲师
1996.9-1999.3     中国科学技术大学化学系 讲师、副教授
1999.3-至今       清华大学化学系 教授,博士生导师
学术兼职
2009-   Advisory Board ofChemistry of Materials
2008-   Associate Editor of NanoResearch
2006-   Principal Editor ofJournal of Materials Research
2004-  Advisory Board of MaterialResearch Bulletin
2007-《科学通报》编委
2007-《中国科学B辑:化学》编委
2007-《高等学校化学学报》编委
2001- 《无机化学学报》编委
研究领域
研究方向:纳米材料的合成、组装、结构、性能及其应用探索
主要研究领域:先进功能材料与无机合成化学
研究概况
讲授的课程:
本科生基础课:无机化学、化学原理
研究生课程:无机合成、固体化学
奖励与荣誉
2008年国家自然科学奖,二等奖(排名第1)
2006年北京市科学技术奖,一等奖(排名第1)
2001年被聘为教育部“长江特聘教授”
2001年国家自然科学奖,二等奖(排名第3)
2000年中国科学院自然科学奖,一等奖(排名第3)
2000年获国家杰出青年科学基金
学术成果
近五年主要代表作:
1.Liu XW, Li YD*, et al, Oxygen VacancyClusters Promoting Reducibility and Activity of Ceria Nanorods, J. Am. Chem.Soc. 2009, 131, 3140.
2.Chen C, Li YD*, et al, Transition-MetalPhosphate Colloidal Spheres, Angew. Chem. Int. Ed.2009, 48, 4816.
3.Liu LP, Li YD*, et al, Shape Control ofCdSe Nanocrystals with Zinc Blende Structure, J. Am. Chem. Soc. 2009, 131,16423.
4.Wang GF, Li YD*, et al, UpconversionLuminescence of Monodisperse CaF2:Yb3+/Er3+ Nanocrystals, J. Am. Chem. Soc.2009, 131, 14200.
5.Hu LH, Li YD*, et al, Selective Synthesisof Co3O4 Nanocrystal with Different Shape and Crystal Plane Effect on CatalyticProperty for Methane Combustion, J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 16136.
6.Wang DS, Li YD*, et al, Ag, Ag2S, andAg2Se nanocrystals: Synthesis, assembly, and construction of mesoporousstructures, J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 4016.
7.Xie T, Li YD*, et al, Monodisperse BaF2Nanocrystals: Phase, Size Transition and Self-assembly, Angew. Chem. Int.Ed.2008, 48, 196.
8.Bai F, Li YD*, et al, A versatilebottom-up assembly approach to colloidal spheres from nanocrystals, Angew.Chem. Int. Ed. 2007, 46, 6650.
9.Wang X, Li YD*, et al, Interface-mediatedgrowth of monodispersed nanostructures, Acc. Chem. Res. 2007, 40, 635.
10.Wang X, Li YD*, et al, A GeneralStrategy for Nanocrystal Synthesis. Nature 2005, 437, 121.




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发表于 2018-3-17 21:31:51 | 显示全部楼层
2014年6月,李亚栋院士等给中国科学院上书,建议“创建‘科技文献中文摘要(CAST)’促进企业自主创新”。信中写道:实现科学技术新成果的转化是体现科技创新的关键环节。欧美发达国家因英语文献的原因,在科技成果推动科技创新和工业发展方面形成了特殊的优势,我国虽然科技论文已居世界第二位,但科技成果在促进企业新技术发展方面收效甚微,这与我国绝大多数科研创新成果以英文发表在国外期刊上不无关系!李亚栋等人由此建议,多部门合作,共同创建“科技文献中文摘要(CAST)”在线服务平台,方便我国企业界广大科技人员和行业能工巧匠及时、方便地吸收国际科技新发现、发明新成果,加快技术创新和成果转化,为社会发展、经济建设提供科技支撑。李亚栋院士在信中对必要性、可行性,以及如果操作都有很好的建议。
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发表于 2018-3-22 09:05:27 | 显示全部楼层
聚合物封装策略制备多孔氮掺杂碳纳米球负载的孤立单原子位点(ISAS) 金属催化剂



最近,孤立单原子位点(ISAS)催化剂由于其奇特的性质引起了广泛的研究兴趣。当金属尺寸缩小到单原子水平时,所得(含有金属ISAS的)材料原子利用率最大化且暴露活性位点最多,其催化活性通常得到提升。然而,金属原子表面能较高使得其容易发生团聚。为解决这一问题,一个较好的方案是选择合适的载体来锚定高度运动的金属单原子。

多孔氮掺杂碳纳米材料(p-CN)具有较高的表面积和较大的孔体积,是常见的重要的载体材料,并已在电化学催化、传统多相催化以及超级电容器等领域有广泛应用。近来,研究发现p-CN材料作为载体能够很好的锚定孤立的金属单原子。现有的合成p-CN负载的单位点催化剂的方法存在合成方法复杂、通用性差等问题。因此,需要开发一种更简单、通用、经济的合成多孔氮掺杂碳负载的单位点催化剂的策略。

近日,清华大学李亚栋院士、王定胜教授利用新颖的聚合物封装策略制备了多孔氮掺杂碳纳米球负载的孤立单原子位点金属催化剂,并在Adv. Mater.上发表了题为“A Polymer Encapsulation Strategy to Synthesize Porous Nitrogen-Doped Carbon-Nanosphere-Supported Metal Isolated-Single-Atomic-Site Catalysts”的研究论文。透射电子显微镜和氮气吸附结果证实上述材料为纳米球形,具有高比表面积(≈380 m2·g-1)和多孔结构(微孔和介孔)。通过球差电镜和X射线吸收精细结构证实金属以金属ISAS形式存在。这种方法对于贵金属和非贵金属均适用(M-ISAS/p-CN,M为Co、Ni、Cu、Mn、Pd等)。特别是利用上述方法得到的Co-ISAS/p-CN纳米球在碱性介质中,其电化学氧还原活性(E1/2= 0.838 V)可媲美商业化负载量20 wt%的Pt/C(E1/2 = 0.834 V),且具有优越的甲醇耐受性以及出色的稳定性。

催化剂的合成示意图及电镜表征

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发表于 2018-3-24 12:08:23 | 显示全部楼层
李亚栋院士Science Bulletin新一届编委会正式履职!本届编委会由王恩哥院士担任主编,李亚栋院士、雷鸣教授、王杉教授、陈发虎院士、王中林院士和张翔院士任执行主编。李亚栋,中国科学院院士,清华大学化学系教授。主要从事无机纳米材料合成化学研究,在金属纳米团簇的合成、结构及其催化反应方面取得了重要进展。
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发表于 2018-4-20 10:04:47 | 显示全部楼层

金属锂还原调节氧化物缺陷结构

氧化物材料的缺陷结构对其物理和化学性质有重要影响,合理的调控其缺陷结构可以显著优化其性能。缺陷调控是一种调整金属氧化物电子结构的有效策略,在诸多领域中有至关重要的应用。因此,缺陷调控已成为材料科学领域的一大研究热点。目前,研究者已经开发出多种在氧化物材料中引入缺陷的方法,如高温还原法(H2,Mg,Al)、等离子体和激光处理法等,这些方法往往涉及高温、高压、长时间的热处理,这样的处理方式会对纳米氧化物材料的晶体结构、形貌和性能带来诸多不利影响,同时,上述方法均存在缺陷含量难以调控的不足,因此,在室温下实现对氧化物材料的缺陷调控仍然是一个具有挑战性问题。

原始和锂还原的氧化物纳米粒子的XRD表征

原始和锂还原的氧化物纳米粒子的XRD表征

近日,在清华大学李亚栋院士、伍晖副教授和北京航空航天大学刘利民教授的带领下,研究人员与北京计算科学研究中心,中国科学院物理研究所和北京航空航天大学合作,开发了一种简便易行的金属锂研磨还原方法,控制氧化物材料的氧空位缺陷。在常温常压下,通过将锂与金属氧化物纳米颗粒充分研磨,制备出了缺陷含量可调的多种富缺陷氧化物材料,包括缺陷的二氧化钛(TiO2)、氧化锌(ZnO)、二氧化锡(SnO2)和二氧化铈(CeO2)等。该方法具有条件温和、操作简单、快速高效、缺陷含量可控及易于规模化量产等优点。作为潜在的应用,相关人员探讨了该缺陷TiO2材料的光催化析氢性能。在一个太阳光强度的照射下,析氢速率高达41.8 mmol g-1 h-1,这比原始TiO2纳米粒子高出约3倍。这种现象的原因主要是缺陷TiO2材料具有增强的光吸收,改善的电导率,表面无序层,引入的氧空位以及伴生的Ti3+。此外,可以在缺陷TiO2纳米颗粒的晶体-无定形界面处实现金属导电,增强TiO2的表面电子传输性质。另一个重要因素是植入的氧空位和表面障碍,可以充当电子给体,改善电荷传输并使费米能级向导带移动,促进电荷分离并改善UV区域中入射光子对电流效率(IPCE)。最后,有缺陷的TiO2中产生的Ti3+可以减少光生电子-空穴对的复合,从而提高锂还原TiO2的光催化活性纳米颗粒。相关成果题为“Tuning defects in oxides at room temperature by lithium reduction”发表在Nat. Commun.上,第一作者为清华大学博士后欧刚、硕士研究生许于帅和北京计算科学研究中心博士研究生闻波。




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发表于 2018-5-16 08:55:46 | 显示全部楼层

清华大学李亚栋院士Advanced Materials:共聚物热解法制备S,N共掺杂碳负载的Fe单原子用于高效氧还原反应

下一代能量转换和存储装置的发展,如燃料电池和金属空气电池,严重依赖电催化氧还原反应(ORR)。以铂(Pt)电催化剂为主导的贵金属基ORR催化剂已得到很好的发展,并具有较高的活性。然而,其高昂的成本、稀缺的储量和长期稳定性问题极大地阻碍了大规模商业应用。铁/氮掺杂碳(Fe/NC)催化剂近年来成为有希望替代贵金属的新一代催化材料。对铁基催化剂结构参数的精确控制,以及对ORR机制的透彻理解,有望进一步优化其催化效率。单原子材料具有原子利用率高、活性位点均一可控等特点,因此,构筑结构可控的、单原子分散的Fe -基电催化剂是提高催化效率和理解催化机理的一种理想策略。

近年来,尽管Fe基ORR催化剂经历了快速的发展,这些材料的性能仍然难以满足大规模商业应用。在Fe/NC材料中掺杂其他杂原子,特别是硫(S),被发现在提高ORR反应活性方面具有很大潜力。硫原子类似于氮原子,是p区元素,但与氮原子有着不同的电负性和原子半径。硫相对较大的原子半径,可能会导致碳载体缺陷,而更低的电负性则有望改变活性中心的电子结构。传统上,硫原子可以通过热解包含S的分子、盐或树脂来掺杂到碳氮基载体,也可以在高温下或使用等离子体处理以及化学气相沉积法引入。然而,这些方法工艺较为复杂,且硫掺杂含量,特别是硫氮原子比在很大程度上是固定的,很难进行调控。另一方面,硫掺杂对铁活性中心的影响机制以及为什么硫掺杂会提高Fe基催化剂的性能也有待阐明。

掺杂碳负载的Fe单原子

掺杂碳负载的Fe单原子

近日,清华大学李亚栋院士和李治博士后相关论文“Fe Isolated Single Atoms on S, N Codoped Carbon by Copolymer Pyrolysis Strategy for Highly Efficient Oxygen Reduction Reaction”发表在顶级期刊Advanced Materials(影响因子:19.27)上。共同第一作者为李启恒,陈文星和肖海。本文提出了一种新颖便捷的吡咯-噻吩共聚物热解策略,来可控地制备Fe单原子/硫氮共掺杂碳催化剂(Fe-ISA/SNC),并通过X射线吸收精细结构(XAFS)谱学结构分析和理论计算来解析Fe单原子的配位环境和ORR催化机制。共聚物热解策略制备的Fe-ISA/SNC中硫/氮比在很大范围内可调,其催化效率随着硫氮比的增加而呈现出火山型曲线。优化的Fe-ISA/SNC显示了0.896 V(对应RHE,下同)的半波电位,高于Fe-ISA/NC、商业Pt/C和截至目前报告的大多数非贵金属催化剂。在碱性条件下,经历了15000圈的循环CV测试后,Fe-ISA/SNC的活性几乎不衰减,具有优异的催化稳定性。基于XAFS测量的结构参数和理论计算模型分析,研究者确立了一种新型的FeN4S2模型,发现硫的掺杂能调整Fe周围N原子的电荷分布,降低了决速步OH*还原的反应势垒,从而提高了ORR催化的整体效率。



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发表于 2018-5-24 10:38:22 | 显示全部楼层

李亚栋一种制备单层石墨烯的通用合成策略

材料合成新技术的建立对材料科学的发展至关重要,材料合成技术手段的不断创新促进了新材料的不断涌现。脉冲激光蒸发技术促使了C60的发现,而电弧放电蒸发则导致了碳纳米管的出现。利用简单机械胶带剥离技术研究者首次分离出了单层石墨烯,不仅再次印证了碳同素异形体家族的丰富性,而且把材料科学与技术的发展带到了二维时代。石墨烯这种原子级厚的二维纳米结构的出现开启了材料研究的新领域,激发了极大的研究热情,促使研究者广泛探寻其各种潜在的性能与应用。然而,实现这些新奇性能与应用的前提是必须要有合适的材料制备手段,截止到目前,已经出现了多种制备单层石墨烯的方法。尽管机械剥离法是首先被用来发现单层是石墨烯,但是其制备出来的单层石墨烯产率较低,仅能满足基础研究需要。另外液相剥离-氧化还原法虽然能够大量制备石墨烯,但是其单层石墨烯含量极低,样品的层数分布不均,且产物缺陷较多。目前,高品质单层石墨烯的制备还主要依靠于化学气相沉积法,但是该方法需要经历一个气相过程,且需要铜或铂金属催化基体,这就大大提升了其制备成本,且其制备规模仅限于单片上。因此,就迫切需要发展新的合成技术来低成本宏量制备高品质单层石墨烯。鉴于此,北京理工大学曹传宝教授与清华大学李亚栋教授联合开发了一种制备单层石墨烯的通用合成策略,该方法以熔融碳酸钠为反应介质,利用有机物的快速热解转化得到单层石墨烯。

单层石墨烯的合成示意图

 单层石墨烯的合成示意图
图1 单层石墨烯的合成示意图

一次制备的7.37 g单层石墨烯样品

一次制备的7.37 g单层石墨烯样品
图2. (a) 一次制备的7.37 g单层石墨烯样品;(b) 拉曼光谱图;(c) 和 (d) 扫描电镜图;(e) 扫描透射电镜图;(f) 透射电镜图;(g) 和 (h) 高分辨透射电镜图。

课题组简介
曹传宝教授课题组近年主要从事纳米材料的制备及其在能源领域的应用研究,在二维超薄无机纳米材料的制备方面进行了一系列的研究工作,相关研究工作发表于Adv. Mater., Adv. Funct.Mater., J.Am.Chem.Soc., ACS Nano等期刊。
李亚栋教授课题组近年主要从事金属纳米晶、团簇的合成、结构及其催化反应探索研究,尤其是在发展单原子、团簇精准合成技术及纳米催化剂固体载体表面缺陷与空位可控制备方面取得了重要进展,近年来在国际顶级学术期刊发表重要研究成果数十篇。

文章信息
Youqi Zhu, Tai Cao, Chuanbao Cao*, Xilan Ma, Xingyan Xu, and Yadong Li*. A general synthetic strategy to monolayer graphene. Nano Research DOI 10.1007/s12274-017-1703-3
http://link.springer.com/article/10.1007/s12274-017-1703-3

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发表于 2018-6-19 08:06:38 | 显示全部楼层
部分荷电的单原子Pt催化烯烃硅烷化反应
Discovering Partially Charged Single-Atom Pt for Enhanced Anti-Markovnikov Alkene Hydrosilylation
J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.8b03121
Yuanjun Chen†⊥, Shufang Ji†⊥, Wenming Sun‡⊥, Wenxing Chen†, Juncai Dong§, Junfeng Wen†, Jian Zhang†, Zhi Li†, Lirong Zheng§, Chen Chen† , Qing Peng†, Dingsheng Wang*† , and Yadong Li†(清华大学王定胜李亚栋团队)
硅的氢化物加到不饱和的有机化合物上,而生成各种有机硅化合物的反应,称之为硅氢化反应,往往由均相催化实现。但是均相反应有,催化剂Pt的不可回收,副反应多等缺点。该文章利用静电诱导离子交换和二维限域策略,实现单原子Pt负载到TiO2形成的TiO2 (Pt1δ+/TiO2),实现了高效的硅氢化反应以及单一的产物选择性。DFT计算显示,Pt1δ+/TiO2高活性来源于pt的单分散,且其带有部分的正电荷的特性。

部分荷电的单原子Pt催化烯烃硅烷化反应

部分荷电的单原子Pt催化烯烃硅烷化反应


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介孔C3N4负载Fe2团簇实现高效烯烃环氧化
Carbon nitride supported Fe2 cluster catalysts with superior performance for alkene epoxidation
Shubo Tian, Qiang Fu, Wenxing Chen, Quanchen Feng, Zheng Chen, Jian Zhang, Weng-Chon Cheong, Rong Yu, Lin Gu, Juncai Dong, Jun Luo, Chen Chen, Qing Peng, Claudia Draxl, Dingsheng Wang & Yadong Li (清华大学的王定胜、李亚栋团队)
Nature Communications 9, Article number: 2353 (2018)
亚纳米金属簇往往表现出独特和意想不到的特性,这使得它们作为催化剂特别具有吸引力。该文以“前躯体--预选择”的湿化学策略,在介孔C3N4合成了高分散性的Fe2团簇。所得催化剂对反式二苯醚的环氧化反应具有优异的催化性能,在转化率高达91%的条件下,依然具有优异的选择性。且该过程仅有分子氧作为氧化剂,无乙醛。相比之下,在同样的条件下,铁卟啉、单原子铁和小 Fe 纳米粒子(3 nm)则几乎处于惰性状态。第一原理计算表明,Fe2簇的独特反应性来源于活性氧物种的形成。该策略可以拓展到Pd2和Ir2的合成。

介孔C3N4负载Fe2团簇实现高效烯烃环氧化

介孔C3N4负载Fe2团簇实现高效烯烃环氧化


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清华李亚栋&王定胜Adv. Funct. Mater. : 生物质策略助力合成高比表面钴单原子催化剂



碳氢化物的选择性氧化是非常重要的生产高附加值氧化产物的化学过程。然而,由于C-H键的惰性以及附带发生的过度氧化,碳氢化物的选择性氧化面临着转化率低和选择性差的问题,因此寻找高效的催化剂已成为目前研究人员的主要任务。最近,多孔M-N-C(M为Fe,Co和Ni)材料成为优异的非均相催化剂,主要是因为其具有如下特性:i)石墨碳载体在苛刻催化条件下具有良好的稳定性;ii)杂原子氮稳定的高活性金属中心;iii)具有高表面积的可控多孔结构能够促进反应底物的吸附和传质。尽管已经取得了一定的进展,但已报道的M-N-C催化剂效率尚差强人意,并且反应通常需要在80-140℃下进行。在温和条件下进行选择性氧化C-H键反应是一个长期目标,实现这一目标的关键是增加暴露的活性位点的数量,并提高每个位点的内在活性。负载型单原子催化剂有望成为解决这一问题的有效途径,其中具有活性金属单一位点的多孔M-N-C催化剂是最有希望的备选材料。

催化剂的制备及其表征

催化剂的制备及其表征

近日,清华大学李亚栋院士、王定胜教授等报道了一种通过热解生物质衍生的壳聚糖来制备克级的钴单原子催化剂 (Co-ISA/CNB)的方法,并在Adv. Funct. Mater.上发表了题为“Scale-Up Biomass Pathway to Cobalt Single-Site Catalysts Anchored on N-Doped Porous Carbon Nanobelt with Ultrahigh Surface Area”的研究论文。使用ZnCl2和CoCl2盐作为有效的活化剂和石墨化剂可以产生具有超高比表面积(2513 m2·g-1)和高度石墨化的多孔带状碳纳米结构。球差校正电子显微镜和X射线吸收精细结构分析表明,Co元素作为孤立的单一位点存在,被氮稳定后形成CoN4结构。上述特性使得Co-ISA/CNB成为在室温下选择性氧化芳烃的有效催化剂。对于乙苯氧化反应,Co-ISA/CNB催化剂转化率高达98%,选择性为99%,而Co纳米颗粒几乎不能催化该反应。密度泛函理论计算表明,在孤立的Co单一位点上产生的Co=O中心是高催化效率的原因。






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清华李亚栋院士&陈晨JACS:催化也要看”颜值”,来看看光催化中少数载流子动力学的胜利!

通过晶面效应发现少数载流子动力学决定WO3的光催化性能。在异相光催化晶面效应中,研究者们更关注不同晶面的载流子热力学因素,即不同晶面导带底和价带顶的电极电势的差异对氧化还原反应的影响,而光生载流子动力学因素对光催化活性的影响却很少受到关注。光催化剂不同晶面上载流子的有效质量的差异会导致载流子迁移和扩散性质的不同,而载流子的迁移、扩散和复合过程又决定了参与界面化学反应的载流子的数量,进而影响光催化反应速率。半导体的光生载流子本质上属于非平衡态载流子,而非平衡态载流子的寿命受少数载流子支配,因此,研究少数载流子动力学对光催化反应的影响更利于深入理解光催化中的晶面效应的本质。基于上述研究背景,作者们试图通过比较少数载流子在不同晶面的有效质量,迁移率,扩散长度等参数的差异来定量研究载流子动力学对光催化反应的影响。为此,作者以WO3为研究对象,成功合成了主要暴露晶面分别为{001}和{110}的WO3纳米片和纳米线。通过DFT计算发现WO3{110}面上的空穴有效质量(0.94 m0)比{001}面上的(1.28 m0)低,这导致{110}面上的空穴迁移率(4.92 cm2 V-1 s-1)高于{001}面上的空穴迁移率(3.14 cm2 V-1 s-1)。根据霍尔效应的测试结果,WO3的载流子浓度小于1018/cm3, 属于非简并半导体,因此空穴的扩散系数和空穴迁移率的函数关系满足爱因斯坦关系式;求得空穴的扩散系数,再结合空穴的寿命,最终计算得到WO3{110}上的空穴扩散长度为74.8 nm,大于{001}面上的空穴扩散长度(53.4 nm)。总的来说,{110}面上的较低的空穴有效质量,更高的空穴迁移率和更大的空穴扩散长度共同导致其对苯甲醇氧化的光催化活性是{001}面的2.46倍。传统观点认为光催化剂价带顶电极电势越正,空穴氧化能力越强,光催化氧化性能越好;而作者通过电化学Mott-schottky测试和XPS价带谱测试发现,WO3{001}晶面的价带顶电势高于{110},但光催化苯甲醇氧化能力却更弱,这也从侧面证明 载流子动力学因素对光催化性能的重要性。此外,作者还设计实验排除了BET表面积和氧空位对WO3纳米片和纳米线不同光催化活性的影响。

苯甲醇氧化中WO3{110}和{001}面上的光生成空穴示意图

苯甲醇氧化中WO3{110}和{001}面上的光生成空穴示意图

近日,清华大学的研究生林锐等人,在李亚栋院士和陈晨副教授(通讯作者)的指导下,在国际顶尖期刊J. Am. Chem. Soc.上发表了题为:A quantitative study of charge carrier dynamics in well-defined WO3 nanowires and nanosheets: insight into the crystal facet effect in photocatalysis的研究文章。在此研究中,作者们成功地制备了主要暴露{110}面的一维WO3纳米线和具有暴露{001}面的WO3纳米片。与传统的定性研究载流子输运、复合性质不同,作者们基于半导体物理原理和密度泛函理论计算,定量研究了WO3不同晶面的载流子动力学。然后,选择苯甲醇氧化作为探针反应,揭示了少数载流子动力学对光催化反应活性的重要影响。


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李亚栋和陈晨团队在本文综述了如何构筑纳米反应器以实现更高活性和选择性的催化反应。尤其是关于中空纳米材料的表面功能化策略,具体包括组成和形貌调控,包裹,多壳层构筑,单原子位点设计、表面分子工程化等五大部分。

纳米反应器

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“化学前沿与挑战”讲座:
从金属纳米晶、团簇到单原子位点催化
主 讲 人:李亚栋院士
时  间:2018年10月22日周一下午14:30
地  点:北京师范大学化学楼化二教室
李亚栋院士简介:清华大学化学系教授,于2001和2008年两次获国家自然科学奖二等奖,从事无机纳米材料合成化学研究,目前致力于挑战金属团簇、单原子催化剂以期实现非贵金属替代贵金属催化剂、探索实现催化新反应,解决催化剂均相催化异相化实验室与工业化技术难题。


报告内容:
金属纳米晶、团簇和孤立的单原子位点(ISAS)是被广泛应用的重要的多相和均相催化剂。了解催化的本质和规律对于化学及化学工程的前沿具有重要的意义。催化剂结构与催化性能的相关性越来越受到人们的重视。到目前为止,研究人员已经发现了影响纳米晶、团簇和单原子催化剂催化性能的许多重要因素,包括组成、形状、尺寸、表面/界面效应等。
  但在以下几个方面仍然悬而未决:1)在本质上,什么是多相催化中催化剂的活性部位或中心;2)什么是决定催化剂性能的关键因素:组成、结构(形状)、大小,催化剂与载体之间的相互作用,或表面/界面效应;3)纳米技术的最新发展和成果能否应用于催化的基础研究和应用研究,然后如何提高催化剂的活性、选择性和稳定性?如果可以,如何操控、制造?能否像酶一样在环境条件下制造高活性和高选择性的酶催化剂。本次讲座结合几种催化剂及化学工程,讲述探索性的尝试和有价值的成果。


REFERENCES:
1, Yadong Li, et al. Nat. Nanotechnol. 2018, DOI:10.1038/s41565-018-0197-9.
2, Yadong Li, et al. Nat. Catal. 2018, DOI: 10.1038/s41929-018-0128-z.
3, Yadong Li, et al. Nat. Catal. 2018, in press. .
4, Yadong Li, et al. Nature Commun. 2018, 9, 2353.
5, Yadong Li, et al. Nature Commun. 2018, 9, 1002.
6, Yadong Li, et al. J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 2773.
7, Yadong Li, et al. J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 7407.
8, Yadong Li, et al. J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 2610.
9, Yadong Li, et al. J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 4218.
10, Yadong Li, et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 4642.
11, Yadong Li, et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 11262.
12, Yadong Li, et al. Adv. Mater. 2018, 30, 1800588.
13, Yadong Li, et al. Adv. Mater. 2018, 30, 1800396.
14, Yadong Li, et al. Adv. Mater. 2018, 30, 1705369.
15, Yadong Li, et al. Adv. Mater. 2018, 30, 1706508.

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发表于 2019-6-5 09:27:29 | 显示全部楼层
H2O2的电化学直接合成是重要的,但由于缺乏高选择性和活性催化剂,仍然具有挑战性。清华大学李亚栋、彭卿北京化工大学庄仲滨团队报道了通过将铂原子分散在无定形CuSx载体中构建空心纳米球的合成(h-Pt1-CuSx),其单原子Pt位点的浓度高达24.8 at%。该催化剂可以在HClO4电解质中(vs.RHE) 在0.05-0.7V的宽电位范围内持续还原O2为H2O2,选择性为92%-96%。STEM和XAFS光谱证实了原子分离形式的Pt具有+0.75的低价。直接由H2和O2合成H2O2的电化学装置的H2O2生产率高达546±30 mol kgcat-1 h-1。明确的高浓度单原子Pt位点导致H2O2的超高生产率。

H2O2的电化学

H2O2的电化学
Rongan Shen, Wenxing Chen, Qing Peng, Siqi Lu, Lirong Zheng, Xing Cao, Yu Wang, Wei Zhu, Juntao Zhang, Zhongbin Zhuang, Chen Chen, Dingsheng Wang, Yadong Li, High-Concentration Single Atomic Pt Sites on Hollow CuSx for Selective O2 Reduction to H2O2 in Acid Solution. Chem, 2019.
DOI: 10.1016/j.chempr.2019.04.024

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发表于 2019-7-11 08:57:02 | 显示全部楼层
2019年6月21日下午14:30-15:30,在中南大学新校区化学楼133报告厅举办了主题为“金属纳米晶,团簇与单原子催化”的学术讲座,报告人是来自清华大学的李亚栋院士。该讲座由陈晓青教授主持,来自全院相关学科的师生们聆听了李亚栋院士的精彩讲座。


报告会上,李亚栋教授主要讨论了金属纳米晶、团簇和孤立的单原子位点是被广泛应用的重要的多相和均相催化剂。纳米科技的发展历程以及遇到的机遇和挑战,指出单原子、单分子催化会成为热点;并且对金属纳米晶、团簇与催化,临界尺寸结构稳定性,轨道杂化与金属键等理论知识进行了精彩讲述,催化剂结构与催化性能的相关性越来越受到人们的重视。到目前为止,研究人员已经发现了影响纳米晶、团簇和单原子催化剂催化性能的许多重要因素,包括组成、形状、尺寸、表面/界面效应等。但遇到的难题是:在本质上,什么是多相催化中催化剂的活性部位或中心;什么是决定催化剂性能的关键因素:组成、结构(形状)、大小,催化剂与载体之间的相互作用,或表面/界面效应?本次讲座结合几种催化剂及化学工程,讲述探索性的尝试和有价值的成果。


    报告接近尾声时,李亚栋教授与在场的师生们进行了多次互动,还向师生们介绍了自己研究团队及研究环境,针对老师及同学们提出的问题,李亚栋教授耐心地进行了深刻细致的解答。通过这场讲座,同学们开阔了眼界,受益匪浅。最后,此次讲座在师生们的阵阵掌声中落下了帷幕。


附:李亚栋院士简历:李亚栋,清华大学化学系教授。曾先后于2001年、2008年获国家自然科学奖二等奖。2011年当选为中国科学院院士,2014年当选发展中国家科学院院士。目前担任学术期刊:  《Nano Research》、《 Science ChinaMaterials》主编、《 Science Bulletin》化学执行主编。主要从事无机纳米材料合成化学研究,目前致力于挑战金属团簇、单原子催化剂以期实现非贵金属替代贵金属催化剂、探索实现催化新反应,解决催化剂均相催化异项化实验室与工业化技术难题。在国际学术期刊包括Science, Nature, (及其子刊),JACS,Angew Chem,PRL, Adv Mater., Nano Letters,等发表学术论文300余篇,被他引超40000次( H-index超100)。已先后培养博士生、博士后高级研究人员30余名,1人获国际“IUPAC青年化学家奖”(2005年) ,4人获得“全国优秀博士学位论文奖”(2人获提名) ,6人已获得“国家杰出青年科学基金”资助,8人获“优秀青年基金”、或“青千”等人才称号。

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