中国科学院大连化学物理研究所江凌

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江凌，男，中国科学院大连化学物理研究所研究员。2007年于日本神户大学获博士学位。曾先后在日本产业技术综合研究所（JSPS Fellow）、德国马普协会Fritz-Haber研究所（洪堡学者）工作。2011年8月以“百人计划”到大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室工作，2012年获中国科学院“百人计划”择优支持。


姓名：江凌        
性别：男
类别：研究员;百人        
学科：物理化学
职称：研究员        
学历：博士研究生
电话：0411- 84379857        
Email： ljiang@dicp.ac.cn
地址：大连市中山路457号        
邮编：116023        
研究方向：
    研究工作主要是发展红外光解离光谱方法，并应用于分子动力学研究。成功搭建了红外光解离实验装置，发展了多通道红外光反射系统，实现了依赖于桌面OPO/OPA红外光源的多光子解离光谱研究。研究内容主要是：（1）与能源、催化、大气化学等过程相关的团簇结构及其变化动力学研究，（2）多肽及蛋白质等生物分子的结构与生物功能关系研究。已在JACS (3篇)，Angew (2篇)，JPC等国际学术刊物上发表SCI论文60余篇。
代表论著：
1. “Structure and Chemistry of the Heteronuclear Oxo-Cluster [VPO4]•+: A Model System for the Gas-Phase Oxidation of Small Hydrocarbons”. N. Dietl, T. Wende, K. Chen, L. Jiang, M. Schlangen, X. Zhang, K. R. Asmis, H. Schwarz. J. Am. Chem. Soc. 2013, 315, 3711-3721.
2. “Gas-Phase Vibrational Spectroscopy of Microhydrated Magnesium Nitrate Ions [MgNO3(H2O)1-4]+”. L. Jiang, T. Wende, R. Bergmann, G. Meijer, K. R. Asmis. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 7398–7404.
3. “Spectroscopically Probing Solvent-Mediated Folding in Dicarboxylate Dianions”. T. Wende, Marius Wanko, L. Jiang, G. Meijer, K. R. Asmis, A. Rubio. Angew. Chem., Int. Ed. 2011, 50, 3807–3810.
4. “cyclo-Ti3[2(2-C,O)]3: A Side-on-Bonded Polycarbonyl Titanium Cluster with Potentially Antiaromatic Character”. Q. Xu, L. Jiang, N. Tsumori. Angew. Chem., Int. Ed. 2005, 44, 4338–4342.
5. “Experimental and Theoretical Evidence for the Formation of Zinc Tricarbonyl in Solid Argon”. L. Jiang, Q. Xu. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 8906–8907.
6. “Observation of Anomalous CO Bond Weakening on Discandium and Activation Process to CO Dissociation”. L. Jiang, Q. Xu. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 42–43.

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中科院大连化物所分子反应动力学国家重点实验室团簇光谱与动力学研究组江凌研究员、谢华副研究员与山西师范大学化学与材料科学学院刘志凌副教授合作，在一氧化碳氧化机理研究中取得新进展，相关研究结果以Supplementary Journal Cover形式发表在The Journal of Physical Chemistry Letters上。

一氧化碳氧化反应机理研究

作为重要的原型反应之一，一氧化碳（CO）氧化反应在多相催化反应中引起了极大的关注。近期研究表明，过渡金属氧化物对CO氧化有着很好的催化性能，外围氧的反应性比桥式氧更具竞争力。然而，共吸附CO分子对CO氧化的微观作用机制尚有待深入研究。利用团簇光谱实验方法，可从微观的原子分子尺度原位在线探测关键反应中间体，研究它们的尺寸大小、几何和电子结构、金属氧化价态等对反应活性和机理的影响，对揭示催化反应机理具有重要意义。

研究人员以铌镍单氧物的羰基配合物离子作为研究对象，发现共吸附CO配体对CO氧化起到了重要作用。利用自主研制的团簇质谱与光电子成像谱联用实验装置，成功探测到NbNiO(CO)n-关键反应中间体。结果表明，在NbNiO的连续羰基化过程中，当n≤6时，CO配体端式配位到金属核上，金属单氧物上的氧原子仍然保持桥氧形式；而当n≥7时，桥氧迁移至CO配体上形成CO2配体，实现了CO氧化。理论计算表明，连续吸附的CO配体一方面与桥氧竞争与金属核的化学成键，促进了氧迁移，另一方面促进了金属原子的电荷积累。

本项研究加深了对一氧化碳氧化反应机理的认识。

相关论文信息：DOI: 10.1021/acs.jpclett.9b00205

zuinian

近日，我所分子反应动力学国家重点实验室、大连光源科学研究室江凌研究员团队与南开大学李兰冬研究员团队和曼彻斯特大学杨四海教授团队合作，利用自主研制的红外光解离实验装置，成功表征了关键反应中间体，揭示了镍负载八面沸石催化剂对炔烃/烯烃化学选择性吸附分离的深层次机制。
　　反应中间体的探测与表征是诠释化学反应机理的关键。然而，这些反应中间体的数量密度低、寿命短、结构复杂，对它们的实验研究非常困难，往往需要高灵敏度、高时间分辨以及对结构敏感的谱学等探测方法。江凌团队将高分辨率质谱与光参量振动激光器相结合，自主研制了具有国际先进水平的红外光解离光谱(Phys. Chem. Chem. Phys., 2018, 20, 25583)，可原位/在线高灵敏探测关键反应中间体的组成与结构，对诠释催化反应机制具有重要作用。

红外光解离光谱

　　低碳烯烃是化学工业中最基本的原料之一（产能接近4亿吨/年），其生产过程会引入少量炔烃杂质，对其聚合与后续加工产生极大影响。高效去除炔烃杂质、生产聚合物级低烯烃对许多工业过程非常重要，是具有极大挑战性的国际前沿科学问题。
　　近期，南开大学李兰冬课题组设计合成了镍负载八面沸石催化剂（Ni@FAU），它在乙炔/乙烯、丙炔/丙烯、丁炔/丁二烯等分离过程中均表现出高炔烃动态吸附容量（1.58~1.80 mmol/g）与炔烃/烯烃分离选择性（83~100）。Ni@FAU同时表现出优异的循环稳定性，且对操作条件（温度、压力、气体浓度、杂质等）不敏感，可满足工业吸附分离的基本要求。
　　江凌团队利用自主研制的红外光解离实验装置，对Ni@FAU对乙炔/乙烯的吸附机制进行了研究，成功探测到了Ni(C2H2)3，然而并没有发现Ni(C2H4)n。该实验结果证实，Ni@FAU对乙炔具有较高的吸附选择性，具有在混合气流中去除痕量乙炔的分离能力，确认了基于化学键的炔烃/烯烃分离的新策略，有望推动Ni@FAU分子筛材料在相关工业吸附分离过程中的应用。利用先进的谱学技术从分子、团簇、表界面多层次揭示能源小分子与催化剂的化学反应规律，为新型高效吸附催化材料的设计开发提供了新的思路。
　　相关成果发表在《科学》（Science）上。该工作得到国家自然科学基金委“动态化学前沿研究”科学中心项目资助。（文/图 王冲）

mimang

分子反应动力学国家重点实验室和大连光源科学研究室江凌研究员、张兆军副研究员和张东辉院士团队，与台湾原子与分子科学研究所郭哲来研究员团队合作，利用自主发展的中性团簇红外光谱实验方法，揭示了分子振动对氢键体系红外光谱的作用机制。
　　分子振动是构筑物质结构、光谱及动力学的基石。在氢键或范德华力键合的弱相互作用体系中，分子不停地振动转动、断键成键，形成各种动态的瞬态结构和柔性多变的势能面，给理解分子振动模式的贡献造成了极大的困难。因此，精确解析分子振动对红外光谱及动力学的作用机制是科学家们长期以来的梦想，它至少存在两大挑战：一是获得分辨较好的实验红外光谱，二是需要可靠的理论方法精准计算红外光谱的谱峰位置和相对强度。

氢键体系

　　氨气在大气环境、工业催化等领域具有重要的作用，氨气团簇是研究分子振动对红外光谱及动力学作用机制的典型氢键体系。然而，由于缺乏原子尺度的实验表征手段以及精准可靠的理论计算方法，氨气团簇的红外光谱指认仍然存在争议。在该工作中，江凌团队利用自主发展的中性团簇红外光谱实验方法（J. Phys. Chem. Lett., 2020, 11, 851），对中性氨气团簇开展了详尽的研究，获得了分辨较好的实验红外光谱（图A和B）。
　　张兆军和张东辉团队利用自行发展的全维势能面动力学理论方法，郭哲来团队利用自主发展的非谐性量子化学理论方法，分别精准计算了氨气团簇的瞬态结构（图E和F）和红外光谱（图C和D），理论与实验高度吻合。研究结果表明，红外光谱的贡献主要来自于质子授体氨，NH伸缩振动基频与NH弯曲振动泛频之间的非谐性耦合产生了显著的费米共振（3150至3300 cm-1）。该项工作通过提高实验红外光谱的分辨率和理论方法精准预测的有效性，揭示了分子振动对氢键化合物红外光谱及动力学的作用机制，解决了长期以来对氨气团簇红外光谱指认的争议，为大气雾霾和生物分子功能等领域的前沿科学研究提供了新的策略。
　　相关成果发表在CCS Chemistry上。该工作得到国家自然科学基金委“动态化学前沿研究”科学中心项目、中国科学院战略性先导专项B类“能源化学转化的本质与调控”﹑自然科学基金面上项目、我所大连相干光源专项基金项目等资助。（文/图 张冰冰、杨硕）

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近日，我所分子反应动力学国家重点实验室团簇光谱与动力学研究组（2506组）江凌研究员、李刚副研究员实验团队联合该室樊红军研究员和郑州大学郑修成教授理论团队，采用自主研制的基于大连相干光源的中性团簇红外光谱实验装置，利用中性金属氢氧化物实现了高反应活性氢自由基的捕捉。
　　作为质量最轻的原子，氢自由基是催化、大气新粒子形成、星际氢气产生等诸多过程的关键中间体。氢自由基由于具有反应活性高、存活寿命短等特征，对其捕捉具有挑战。目前，离子型氢自由基加合物由于带有电荷，易于探测和质量选择，研究最为广泛。然而，中性氢自由基加合物由于缺乏电荷，难于探测和质量选择等，对其实验研究非常困难。因此，实现中性氢自由基加合物的制备与表征是科研人员长期以来的梦想。

中性氢自由基加合物

　　针对上述挑战，江凌和李刚团队发展了高通量的激光溅射团簇源，利用基于大连相干光源的红外—极紫外（IR-VUV）双共振红外光谱实验方法（The Journal of Physical Chemistry Letters，2020），研究了第三族金属原子与水的反应过程。团队采用激光溅射和超声分子束冷却技术，制备了中性MO3H4（M = Sc, Y, La）复合物；将红外激光振动激发与193nm极紫外激光电离相结合，测定了它们的红外光谱。樊红军和郑修成等采用高精度的量子化学理论方法，计算了这些产物的各种稳定结构和红外光谱，理论和实验结果高度吻合。研究表明，这些产物均为氢自由基加合物H·M(OH)3，其中一个氢原子与相邻的氧原子和金属原子同时形成了弱相互作用的化学键，该氢原子的电子自旋密度为0.76，显示其拥有自由基的特征。团队提出了形成该氢自由基加合物H·M(OH)3应该具备的先决条件，即需要在具有软氦气膨胀的激光溅射团簇生长通道中进行有效碰撞，以实现碎片的结合反应生成H·M(OH)3。该研究工作发现了具有高活性的中性金属氢自由基加合物，为制备具有特殊物理化学性质的物种提供了新策略。
　　相关研究成果以“Capturing Hydrogen Radicals by Neutral Metal Hydroxides”为题，于近日发表在《物理化学快报》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。该工作的第一作者是我所2506组与郑州大学联合培养硕士研究生江帅。该工作得到国家科技部科技创新2030重大项目、国家自然科学基金、我所大连相干光源专项基金等项目的资助。（文/图 江帅）
　　文章链接：https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c00079