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锂离子电池用聚酰亚胺微孔膜的制备与性能

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发表于 2015-10-24 14:09:35 | 显示全部楼层 |阅读模式
锂离子二次电池由于具有工作电压高、能量比高、循环寿命长、自放电小、无记忆效应、对环境无污染等优点,已作为新型动力电源在手机等便携式电子设备、以及汽车和航空飞行器中得到广泛应用。在锂离子二次电池中,除正负极材料以及电解质溶液外,隔膜作为锂离子电池的重要组成部分,起到隔开正极与负极材料同时允许电解质离子通过的功能,其性能的优劣直接影响到电池的性能。目前,商业化的聚合物隔膜主要是以聚乙烯和聚丙烯为主的聚烯烃微孔膜,然而由于聚烯烃材料本的耐热性能较低,在高温下隔膜易破损造成电池短路等安全隐患。因此,发展具有优异耐热性能的新型锂离子电池隔膜材料,提高电池的高温安全性成为人们关注的焦点。 针对锂离子电池技术发展对高性能聚合物隔膜材料的需求,开展新型耐高温聚酰亚胺微孔膜的制备方法研究。通过分子结构设计制备系列可溶性聚酰亚胺,采用相转换法制备了聚酰亚胺微孔膜,考察了微孔膜的制备方法对孔结构的影响规律,对微孔膜的耐热性能、尺寸稳定性、力学性能、耐化学稳定性和电池性能进行了系统研究。具体研究工作如下: 1. 设计合成了可溶性聚酰亚胺6FDA/TMMDA,采用相转换法对聚酰亚胺微孔膜的制备方法进行了系统研究,掌握了凝固浴组成、涂膜液组成、涂膜厚度等条件对孔结构的影响规律,研究发现,通过控制溶剂-非溶剂之间的交换速率可以有效地减少大孔缺陷结构的产生。以优化条件成功制备得到了具有均匀海绵孔结构、孔隙率高、通透性良好的聚酰亚胺微孔膜,该微孔膜表现出良好的耐热稳定性和高温尺寸稳定性。 2. 以溶解度参数理论和基团贡献法理论为指导,对具有特定设计结构的聚酰亚胺树脂在不同有机溶剂和典型电解液溶剂中的溶解性进行了预测和实验验证,在此基础上,设计并制备了四种均聚型和两种共聚型聚酰亚胺树脂,研究发现,制备的两种共聚型聚酰亚胺树脂虽然具有较高的溶解度参数,但是其无规共聚结构破坏了聚合物分子链的规整性,从而使树脂不但在极性有机溶剂中具有良好的溶解性,同时在电解液溶剂表现出良好的稳定性。共聚型DSDA/6FAPB-ODA聚酰亚胺树脂兼具良好的耐化学稳定性、优异耐热性能、以及良好的力学性能等特点,可满足锂离子电池应用对聚合物隔膜材料的要求。 3. 采用DSDA/6FAPB-ODA可溶性聚酰亚胺树脂,以相转换法制备了具有不同孔隙率的聚酰亚胺微孔膜,研究发现,以重量比为50/50的乙醇/DMAc混合溶液为凝固浴、采用固含量为12-17 wt%的树脂溶液经相转化法制备的微孔膜具有高孔隙率、孔结构均匀、通透性良好的特点,制备聚酰亚胺微孔膜表现出良好的耐热稳定性和高温尺寸稳定性,玻璃化转变温度为274℃,200℃下尺寸收缩率小于1%。聚酰亚胺微孔膜表现出良好的耐化学稳定性且兼具良好的电解液亲和性,电解液吸液率高达到190-378%,可有效降低锂离子电池的内阻。锂离子电池充放电测试结果表明,以聚酰亚胺微孔膜作为隔膜使用时其放电比容量在129-131 mAh/g之间,与以Celgard2400聚烯烃隔膜的性能接近,而前者的放电曲线更加平稳,具有高的能量输出能力。聚酰亚胺微孔膜有望作为耐高温锂离子电池隔膜材料应用。
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