赵培庆、崔新江：功能性低碳分子研究获新进展 -

标题: 赵培庆、崔新江：功能性低碳分子研究获新进展 [打印本页]

作者: zhipin 时间: 2023-10-16 08:46
标题: 赵培庆、崔新江：功能性低碳分子研究获新进展
功能性低碳硅烷分子是合成农药、药物和其他精细化学品的关键中间体，其合成研究已成为催化领域的重要内容。双原子催化剂（DACs）具有明确的活性中心，相邻活性位点的互补功能和协同作用可调控电子结构、优化反应中间体在活性位点上的吸附能，是研究功能性低碳硅烷分子合成的理想模型。
　　近日，中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室发展出一种具有明确结构的Cu-Co双原子催化剂（CuCo-DAC），研究人员通过将催化剂结构从单原子转变为双原子，调控了水活化反应路径，实现了功能性低碳硅醇分子的绿色合成（图1）。
　　该催化体系活性位点结构明确、稳定性高，具有优异的催化活性和底物适用性，为功能性低碳硅烷分子的绿色合成研究提供了新的思路。

图1. CuCo-DAC和Co-SAC上硅烷氧化反应中水活化的机理差异

　　一系列催化剂结构表征确定了Cu-Co双原子催化剂中存在金属-N配位和Cu-Co配位。同时，研究人员进一步验证了双原子是以CuCoN6(OH)为基本结构单元锚定在氮掺杂碳材料上，其中羟基官能团与原子Co键合。
　　进一步DFT计算表明，CuCo-DAC体系和Cu/Co-SAC体系经历了不同的反应机制。在CuCo-DAC体系中水分子解离成具有低活化势垒的H*和OH*物种，水的活化是反应决速步。而Cu/Co-SAC体系中水分子作为亲核试剂直接参与反应，氢气生成是反应决速步。
　　上述研究工作以“Water Activation Triggered by Cu-Co Double-Atom Catalyst for Silane Oxidation”为题发表在Angewandte Chemie International Edition(DOI: doi.org/10.1002/anie.202313343)上，兰州化物所博士生张丽萍为该论文第一作者，赵培庆研究员和崔新江研究员为共同通讯作者。
　　以上工作得到了国家自然科学基金委、中国科学院、甘肃省自然科学基金和兰州化物所等的支持。
      文章来源：兰州化物所
   赵培庆，男，研究员，博士生导师。1988年7月毕业于中国科学技术大学，获理学学士学位；2007年4月于中国科学院兰州化学物理研究所获物理化学理学博士学位。2009年2月至2013年1月任中国科学院泰州应用技术研发与产业化中心主任，挂职担任泰州市人民政府副秘书长。2013年5月任中国科学院兰州化学物理研究所所长助理，2016年5月至2018年5月任副所长、党委副书记。现任兰州化物所副所长。
   崔新江，中国科学院兰州化学物理研究所，研究员，博士生导师。2013年在中国科学院兰州化学物理研究所获得物理化学专业博士学位，先后在德国莱布尼兹催化研究所，英国约克大学以及瑞士洛桑联邦理工学院从事学术研究工作。长期从事多相催化的工作研究，以第一或者通讯作者在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc., Sci. Adv., Angew. Chem. Int. Ed., Nature. Commun., ACS. Cent. Sci., 等国际权威期刊上发表研究论文三十篇。研究论文被他人引用达到3000次，H因子为25。同时申请美国专利2篇，中国专利3篇。在此学习和工作期间，本人先后获得2012年朱李月华优秀博士生奖，2012年中国科学院院长奖学金，2020年甘肃省自然科学一等奖（排名3）。

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