本工作在此基础上,通过模拟自然界中甲烷单加氧酶的双核金属中心,构筑了MoS2边硫空位限域的配位不饱和双Mo位点,实现了甲烷与氧气室温直接催化转化制C1含氧产物。相比于之前报道的化学循环反应体系中复杂的氧气/甲烷分步变温活化和低的甲烷转化率(<1%),该催化体系可在25oC下实现甲烷与氧气一步直接转化为甲醇等C1含氧产物,甲烷的最高转化率可达4.2%,同时C1含氧产物的选择性大于99%,有效抑制了CO2的生成。结合时间分辨原位表征与理论计算研究发现,MoS2边硫空位限域的配位不饱和双Mo位点可在室温下直接解离氧气分子形成高活性O=Mo=O*物种,该物种能够高效活化甲烷C-H键进而将甲烷经由甲氧基中间体转化为C1含氧产物。
相关研究成果以“Direct conversion of methane with O2 at room temperature over edge-rich MoS2”为题,于近日发表在《自然—催化》(Nature Catalysis)上。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”等项目的支持。(文/图 毛军、崔晓菊)
文章链接:https://www.nature.com/articles/s41929-023-01030-2
文章来源:大连化物所
邓德会,男,中共党员,博士,中国科学院大连化学物理研究所研究员,中科院大连化物所“百人计划”,张大煜青年学者。2007年于四川大学获双学士学位,师从石碧院士、廖学品教授;2013年于中科院大学获博士学位,师从包信和院士、潘秀莲研究员;2013年破格入选大连化物所“百人计划”,副研究员,2015年受聘为厦门大学iChEM研究员,2015 -2016年美国斯坦福大学访问学者(合作导师:戴宏杰院士),2017年破格晋升为大连化物所研究员。