谢有伟研究团队在C-O/C-O键复分解反应领域取得突 -

标题: 谢有伟研究团队在C-O/C-O键复分解反应领域取得突 [打印本页]

作者: nice007 时间: 2023-5-4 19:00
标题: 谢有伟研究团队在C-O/C-O键复分解反应领域取得突
4月5日，化学与化工学院谢有伟研究团队与廖荣臻教授合作的论文Ring-closing C–O/C–O Metathesis of Ethers with Primary Aliphatic Alcohols在《Nature Communications》刊发。博士生刘红梅为该论文第一作者，谢有伟教授与李曼副教授为本文的共同通讯作者，华中科技大学为唯一通讯单位。

   在传统醇与醚的复分解反应中，几乎所有的反应都是通过活化醚，随后被醇羟基亲核取代来实现的，净结果是一个C-O/O-H σ-键的交叉复分解反应。在谢有伟团队报道的这篇论文中，实现了Re2O7催化的醇与醚之间的C-O/C-O σ-键复分解反应，该反应通过Re2O7活化醇羟基从而促进醚的亲核取代来实现分子内C-O/C-O关环复分解，合成相应的含氧杂环化合物。这是一个分子内转醚化反应，将苯甲醚衍生物转化成苯并含氧杂环化合物（五、六、七元杂环）和甲醇。通过相应的机理实验和DFT理论计算，验证了该反应最可能的机理，这与之前报道的这类反应的机理完全不同。
      虽然烯烃复分解反应（双键复分解）的研究与运用非常广泛，三位科学家（Yves Chauvin, Richard Schrock, Robert Grubbs）因此获得了2005年诺贝尔化学奖。然而与之相对应的σ-键复分解反应的研究较少。特别是在自然界中广泛存在的C-X键的复分解反应，在成环反应中运用极少且活化模式单一、适用范围窄。然而其成功实现不但能够提供新的成环策略，而且相应底物更加容易制备和稳定。该研究提出并实现了一个新的σ-键复分解的反应机制，为惰性C-O、C-S、C-N键的活化，以及这些C-X键的交叉复分解反应提供了新的设计思路。
      文章来源:华中科技大学
      廖荣臻，生于1983年10月，博士，华中科技大学教授。2005.6月获北京师范大学学士学位，2011年获得北京师范大学博士学位，导师刘若庄院士，2007.1-2009.4，瑞典皇家工学院理论化学系获副博士学位，2009.5-2010.10，瑞典斯德哥尔摩大学有机化学系获博士学位，2011.2-2012.12，德国马普煤炭研究所博士后，2013.1-2014.12，瑞典斯德哥尔摩大学有机化学系博士后，2014.12-今，华中科技大学化学化工学院教授。研究兴趣：计算催化方法学研究，酶催化反应机理的理论研究，人工合成光合系统的理论研究。在Proc.Natl.Acda.Sci.U.S.A.、Angew.Chem.Int.Ed.、Chem.Sci.、Chem.Comm.、Inorg.Chem.发表论文三十余篇。
   谢有伟，博士，洪堡学者，现任华中科技大学化学与化工学院。2006年本科毕业于吉林大学化学学院（导师：王策教授）。2009年毕业于美国雪城大学（Syracuse University 导师：Tewodros Asefa），获得物理化学硕士学位。2014年毕业于美国匹兹堡大学（University of Pittsburgh 导师：Paul Floreancig），获有机化学博士学位。2015年1月至2018年1月在德国马克斯—普朗克煤炭研究所开展博士后研究（导师：Benjamin List）。谢有伟教授在复杂分子结构合成方法学，小分子不对称催化等方面有多年的研究经验，目前以第一作者身份在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.，Chemical Science等高水平杂志发表论文7篇。

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