在本工作中,研究人员通过氧气和氮气气氛分散方法,制备了两种Pt1/CeO2单原子催化剂;利用原位透射电镜揭示了Pt NPs动态分散至Pt SA的过程,并验证了不同Pt SA的可逆转化。XPS Pt 4f和EXAFS结果证明,两种不同Pt1/CeO2单原子催化剂具有相近的氧化态(~+2.2)和Pt-O配位数(~4.5)。而H2-TPR和XPS Ce 3d 分析结果显示,氮气分散得到的单原子催化剂具有更多的Ce3+以及氧空位(Ov)。
研究人员采用DFT对大量不同单原子配位结构进行模拟,并与拉曼光谱对照,确定了催化剂表面主要存在的三种单原子物种及其构型,即Pt1O4-Ce3+-Ov, Pt1O4-Ce4+和Pt1O6-Ce4+;并通过半定量计算,解析两种催化剂中不同单原子物种的统计分布。结果表明,仅占14.2%的Pt1O4-Ce3+-Ov单原子物种贡献了最高的CO氧化活性。该定量方法提供了一种更本征的描述符,反映单原子催化的不均匀性,加深了对单原子催化的理解。
相关研究成果以“Reversible transformation and distribution determination of diverse Pt single atom species”为题,于近日发表在JACS上。该工作获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金、我所创新基金等项目支持。(文/图 顾青青、杨冰)
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12106
文章来源:大连化物所
张涛,男,汉族,1963年生。中共党员,博士,中国科学院大连化学物理研究所研究员。2013年当选为中国科学院院士。1989年在中国科学院大连化学物理研究所获博士学位,1989年至1990年在英国伯明翰大学做访问学者,回国后,历任大连化学物理研究所研究组副组长、组长、室主任、副所长、党委书记等职务,曾兼任国家催化工程技术研究中心主任,2007年2月至2017年2月任大连化学物理研究所所长。2016年12月任中国科学院副院长、党组成员。