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[材料资讯] 包信和院、汪国雄、高敦峰团队揭示高效二氧化碳/一氧化碳电解反应的选择性变化机制

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发表于 2023-1-17 09:37:02 | 显示全部楼层 |阅读模式
近日,我所纳米与界面催化研究组(502组)包信和院士、汪国雄研究员、高敦峰研究员团队在二氧化碳/一氧化碳电解制备燃料和化学品研究中取得新进展,揭示了碱性膜电解器中二氧化碳/一氧化碳电催化还原反应覆盖度驱动的选择性变化机制,并组装出千瓦级电堆,为二氧化碳/一氧化碳电解的实际应用提供了参考。
  二氧化碳电解反应利用可再生能源产生的电能将二氧化碳转化为高附加值燃料和化学品,是近年来快速发展、极具应用前景的负碳技术。乙烯、乙酸和乙醇等多碳产物具有较高的能量密度和市场需求,是理想的电解产物。然而,在工业级电流密度下高选择性生成多碳产物仍然存在很大挑战。

二氧化碳电解反应

二氧化碳电解反应
  本工作中,团队基于钢铁工业排放出大量的二氧化碳/一氧化碳混合废气这一现状,通过改变进料气组成来调变碱性膜电解器阴极氧化铜催化剂的微环境,实现了在工业级电流密度下高效二氧化碳/一氧化碳电解制备多碳产物。随着进料气中一氧化碳压力的增加,电解主产物逐渐由乙烯转变为乙酸,且电流密度显著增加。在0.6 MPa CO条件下,乙酸法拉第效率为48%,总电流密度达到3 A cm-2。机理研究表明,产物选择性变化受到*CO覆盖度和局部pH值影响,低*CO覆盖度时优先生成乙烯,高*CO覆盖度和高局部pH值有利于乙酸的形成。在优化的电解条件下,多碳产物的法拉第效率和分电流密度分别达到90.0%和3.1 A cm-2,对应于100.0%碳选择性和75.0%收率,优于热催化CO加氢反应。为进一步验证电解过程的可行性,团队组装了4节100 cm2的碱性膜电堆,其电解功率最高达到2.85 kW,在总电流为150 A时,乙烯的生成速率为457.5 mL min-1;在总电流为250 A时,乙酸的生成速率为2.97 g min-1。该项研究不仅为单一多碳产物的定向生成提供了重要参考,而且为二氧化碳/一氧化碳电解从实验室走向实际应用提供了技术基础。
  相关研究成果以“Coverage-driven selectivity switch from ethylene to acetate in high-rate CO2/CO electrolysis”为题,于近日发表在《自然—纳米技术》(Nature Nanotechnology)上。该工作的共同第一作者是我所502组博士研究生魏鹏飞、高敦峰研究员和博士后刘天夫。上述工作获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院A类先导专项“变革性洁净能源关键技术与示范”等项目的支持。(文/图 魏鹏飞、高敦峰、刘天夫)
  文章链接:https://www.nature.com/articles/s41565-022-01286-y
          文章来源:大连化物所
       汪国雄,1979年出生,博士,中国科学院大连化学物理研究所研究员,博士生导师。2000年毕业于武汉大学化学与分子科学学院,获理学学士学位。同年进入中国科学院大连化学物理研究所,2006年获物理化学专业博士学位。毕业后留所工作,任助理研究员。2007年9月-2010年12月在日本北海道大学触媒化学研究中心从事博士后研究工作。2010年12月以所百人计划进入到催化基础国家重点实验室工作,任副研究员。2015年6月任研究员,2017年7月担任DNL21部B类组群碳基资源电催化转化研究组组长。在J. Am. Chem. Soc., Energy Environ. Sci., Nano Energy等学术期刊上发表论文60余篇,申请中国发明专利15件。
      包信和,男,汉族,1959生于江苏省。理学博士,中国科学院大连化学物理研究所研究员,博士生导师。1987年获复旦大学理学博士学位;1987-1989年在复旦大学化学系任教;1989-1995年获洪堡基金资助在德国马普协会柏林FRITZ-HABER研究所进行合作研究;1995年至今,在大连化学物理研究所工作,任催化基础国家重点实验室研究员,博士生导师,所学术委员会主任,洁净能源国家实验室(筹)能源基础和战略研究部部长,中国科学院研究生院教授;2000年8月至2007年2月,任中国科学院大连化学物理研究所所长;2009年4月至2014年6月任中国科学院沈阳分院院长;2009年当选为中国科学院院士;2015年7月至2017年6月任复旦大学常务副校长;2017年6月8日起任中国科学技术大学校长。
        高敦峰,男,理学博士,研究员,博士生导师。1987年出生于山东东平。2009年本科毕业于中国石油大学(材料化学专业),同年保送到中国科学院大连化学物理研究所硕博连读,2015年获理学博士学位(物理化学专业),导师:包信和院士、汪国雄研究员。2015-2019年先后在德国波鸿鲁尔大学和马普学会弗里茨哈伯研究所开展博士后研究,合作导师:Beatriz Roldan Cuenya教授。2019年9月作为引进人才回到大连化物所工作,任副研究员,2021年1月晋升为研究员。入选大连化物所张大煜青年学者。主要研究方向为二氧化碳电还原、甲烷电氧化、电解水等电催化反应及其催化材料。相关研究工作发表在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, Acc.Chem. Res., ACS Catal., ACS Energy Lett., Sci. China Chem.等期刊上。近年来在发表研究论文40篇(ResearcherID: O-9905-2015),申请和授权发明专利2项,主持和参与基金委、中科院多项课题,担任Nature Catalysis, ACS Catalysis, Applied Catalysis B等期刊审稿人。


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