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[材料资讯] 从顺磁电池材料动态NMR谱中揭示碱金属离子传输机理的机器学习方法

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发表于 2022-6-29 09:00:02 | 显示全部楼层 |阅读模式
我院程俊教授和杨勇教授研究团队合作,发展了基于机器学习计算顺磁电池材料动态NMR化学位移的方法,应用于P2型钠离子电池正极材料并进行实验验证。该工作以“A Machine Learning Protocol for Revealing Ion Transport Mechanisms from Dynamic NMR Shifts in Paramagnetic Battery Materials” 为题,发表在Chemical Science(2022, DOI:10.1039/D2SC01306A)。
        固体核磁共振(solid-state Nuclear Magnetic Resonance, ssNMR)技术凭借其对局域环境和动态信息的独特敏感性,在电池材料的研究中得到了广泛应用。不过电池正极材料通常具有顺磁性,过渡金属离子与被观测核存在复杂的相互作用,可靠的NMR谱峰指认非常依赖密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)计算。已有理论方法被开发用于计算正极材料NMR化学位移,但这些方法仅适用于碱金属离子扩散缓慢的体系,其NMR谱峰与碱金属离子局域环境一一对应。而在高倍率电池正极材料中,例如P2型钠电正极,因碱金属离子在不同局域位点的快速扩散,常温下往往观测到动态NMR谱,其谱峰对应于多个碱金属离子局域环境的动态平均,这进一步加大了NMR谱峰的指认难度。

顺磁电池材料

顺磁电池材料
        近年来,程俊教授和杨勇教授研究团队展望了分子动力学(Molecular Dynamics, MD)模拟与NMR在固体电池材料中的联合应用(Curr. Opin. Electrochem., 2022, 35, 101048.),并通过联用DFT计算局域位点NMR化学位移和深度势能分子动力学(Deep Potential Molecular Dynamics, DPMD)模拟,首次直接计算P2型Na2/3(Mg1/3Mn2/3)O2的动态23Na化学位移(Angew. Chemie Int. Ed., 2021, 60, 12547–12553.)。不过该工作中应用优化结构(0 K)来计算局域位点化学位移,忽略了热力学涨落对化学位移的影响,限制了其广泛应用。
        针对以上问题,本工作中通过联合DPMD模拟进行快速结构采样,和机器学习方法快速预测结构的化学位移,可在DFT精度下计算动态NMR化学位移。具体的,建立了一个基于DFT数据集,结合原子位置平滑重叠描述符(Smooth Overlap of Atomic Positions, SOAP)和神经网络(Neural Network, NN)的机器学习模型,名为NN-NMR模型。以P2型Na2/3(Mg1/3Mn2/3)O2为例验证了该模型,结果表明NN-NMR模型可以较好的复现DFT计算结果(R2 = 0.96)。此外,NN-NMR模型在GPU卡上计算时间与DFT方法在CPU核上计算时间相比,缩短了几个数量级。联合NN-NMR和DP两个模型的高效率和精度,该方法基本消除了P2型Na2/3(Mg1/3Mn2/3)O2和Na2/3(Ni1/3Mn2/3)O2动态23Na化学位移计算值的统计误差,并与实验测量结果一致。该方法可用于建立高倍率电池正极材料结构,NMR谱,离子传输之间的明确关系,且有潜力推广到其他的原子核,固态电解质,溶液体系中,作为联系实验NMR谱和微观动态过程的桥梁。
       论文第一作者为我院2018级博士研究生林敏,该工作得到了美国国家强磁场实验室傅日强教授的支持和帮助。研究工作得到了国家重点研发计划(2021YFB2401800),国家自然科学基金(21991151、2199115、21935009、21761132030、21861132015、22021001、92161113、91945301)和厦门市科技计划项目(3502Z20203027)的支持。
        论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/SC/D2SC01306A


        文章来源:厦门大学
      杨勇教授现任厦门大学闽江计划特聘教授,电化学科学与工程研究所所长,英国牛津大学访问科学家。曾荣获中国化学会电化学贡献奖(2017),国际电池材料协会(IBA)技术成就奖(2014),是国家杰出青年科学基金获得者(1999),人事部“新世纪百千万人才工程“国家级人选(2004),并荣获国务院政府特殊津贴(2006),现担任国际知名电池杂志J. Power Sources (IF=6.93)主编,国际电池材料学会(IBA)理事会理事,国际锂电池会议(IMLB)执委会委员与特种化学电源国家重点实验室学术委员会委员等学术兼职,同时长期担任国家军用电池专家组的专家。   
          程俊教授,厦门大学教授,2002年获得上海交通大学学士学位,2005年获得上海交通大学硕士学位,2008年获得英国贝尔法斯特女王大学博士学位,之后在剑桥大学化学系做博士后,2010年获得剑桥大学Emmanuel College独立研究员职位,2013年在英国阿伯丁大学化学系建立课题组,2015年获得国家计划资助全职回厦门大学开展科研工作,被聘为福建省“闽江学者”特聘教授。主要研究方向包括发展第一性原理方法模拟固体表界面的物理化学过程,并将这些方法应用于催化和电化学等能源相关体系。近期课题组也开始拓展实验方向,将理论计算和实验相结合。  




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