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[材料资讯] 包信和院士、侯广进研究员团队利用固体核磁共振揭示OXZEO催化合成气转化反应路径

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发表于 2022-6-24 09:09:58 | 显示全部楼层 |阅读模式
近日,我所固体核磁共振及催化化学创新特区研究组(05T5组)包信和院士、侯广进研究员团队利用固体核磁共振(ssNMR)技术,在金属氧化物分子筛(OXZEO)双功能催化剂催化合成气转化机理研究方面取得新进展。
  自2016年包信和和潘秀莲研究等提出OXZEO催化剂设计概念以来,OXZEO催化体系已发展成为煤炭及其他碳资源转化的重要平台,并且获得广泛关注。OXZEO催化体系中涉及C1物种到多碳产物的生成过程,其反应网络非常复杂,机理研究困难,研究人员往往直接借鉴甲醇催化转化中提出的烃池(HCP)机理加以解释。

双功能催化剂

双功能催化剂
  本工作中,研究人员利用ZnAlOx/H-ZSM-5模型催化体系,借助准原位ssNMR-GC的检测方法,追踪了包括表面多碳羧酸盐、多碳烷氧基、BAS吸附环戊烯酮、环戊烯基碳正离子在内丰富的中间体的动态演化过程,建立了从初始碳碳键生成到稳态转化—催化剂内部中间体与气相产物对应关系的反应阶段,揭示了含氧化合物中间体到烯烃及芳烃产物的反应路径,论证了CO和H2参与含氧化合物路径并在二次反应中起重要作用的观点。除模型催化体系外,研究人员在多种OXZEO催化剂上均观测到了关键中间体,验证了之前提出的包括含氧化合物路径在内反应机理的普适性。
  相关成果以“Oxygenate-based Routes Regulate Syngas Conversion over Oxide–zeolite Bifunctional Catalysts”为题,于近日发表在《自然—催化》(Nature Catalysis)上。该论文的共同第一作者是我所05T5组博士研究生纪毅和高攀助理研究员。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁省“兴辽英才计划”、国家博士后创新人才支持计划、中国博士后科学基金等项目的资助。(文/图 纪毅、高攀)
  文章链接:https://doi.org/10.1038/s41929-022-00806-2


        文章来源:大连化物所
       侯广进,中国科学院大连化学物理研究所研究员。2001年于华中师范大学物理系理科基地获得理学学士学位;之后由华中科技大学与中国科学院武汉物理数学研究所联合培养,师从叶朝辉院士,2004年获得理学硕士学位;2007年于中国科学院武汉物理数学研究所获得理学博士学位,师从叶朝辉院士和邓风研究员;2007至2011年先后在德国马普高分子研究所和美国特拉华大学从事博士后研究工作;2011年被特拉华大学聘为二级副研究员;2012年晋升为磁共振谱学研究员。2016年入选中科院大连化学物理研究所“百人计划”,2017年入选国家“青年##计划”。现任中科院大连化学物理研究所研究员、固体核磁共振及催化化学研究组组长。侯广进博士多年来一直从事固体核磁共振波谱学的研究工作,通过高分辨固体NMR技术,对多个领域的材料体系实现了在原子和分子层次上的微观结构表征和动力学特征的探测,解决了若干与研究体系相关的科学问题。在《Proc. Natl. Acad. Sci.》、《J. Am. Chem. Soc.》、《Nature Communications》、《Acc. Chem. Res.》、《Inorg. Chem.》、《Environ. Sci. Technol.》、《Phys. Chem. Chem. Phys.》等学术期刊上发表论文近50篇;其中包括以一作或通讯作者的代表性工作发表在Proc. Natl. Acad. Sci. USA 1 篇,J. Am. Chem. Soc. 7 篇等 。
         包信和,男,汉族,1959生于江苏省。理学博士,中国科学院大连化学物理研究所研究员,博士生导师。1987年获复旦大学理学博士学位;1987-1989年在复旦大学化学系任教;1989-1995年获洪堡基金资助在德国马普协会柏林FRITZ-HABER研究所进行合作研究;1995年至今,在大连化学物理研究所工作,任催化基础国家重点实验室研究员,博士生导师,所学术委员会主任,洁净能源国家实验室(筹)能源基础和战略研究部部长,中国科学院研究生院教授;2000年8月至2007年2月,任中国科学院大连化学物理研究所所长;2009年4月至2014年6月任中国科学院沈阳分院院长;2009年当选为中国科学院院士;2015年7月至2017年6月任复旦大学常务副校长;2017年6月8日起任中国科学技术大学校长。




















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