欧阳钢锋教授课题组：天然水体中过氧化氢的高效光催化合成

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高级氧化技术以产生具有强氧化能力的羟基自由基（·OH）为特点，在高温高压、电、声、光辐照、催化剂等反应条件下，可有效去除难降解有机污染物，是水处理最有效的方法之一。然而，氧化剂的成本过高且需持续过量的投加，导致高级氧化法无法应用于天然水体的原位处理。因此，利用太阳能，以水和空气中的氧气为原料合成过氧化氢绿色氧化剂，有望推动高级氧化技术在天然水体中的应用。然而，现有的光催化合成过氧化氢方法受限于光生载流子的严重复合，有机电子给体的加入或氧气的持续通入，极大地限制了过氧化氢的原位光催化合成。

图1：光生载流子形成过程示意图

        如图所示，光生载流子的形成包括两个部分：材料吸收光形成激子（图1A，过程1）；激子克服激子结合能形成光生载流子（图1A，过程2），同时要避免激子和光生载流子的复合（图1A，过程3和4）。研究团队近年来针对如何获得更多的光生载流子这一科学问题，开展了较为系统性的研究：通过构建Z型异质结，促进光生载流子的形成（图1A，过程2，Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2021, 118, e2103964118）；利用具有电子储存特性的分子构建电子供受体共轭聚合物光催化剂，避免激子分离后的复合（图1A，过程3，Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2021, 118, e2115666118）。而在本研究中，研究团队还通过对电子供体-桥连-电子受体共轭聚合物中的桥连方式进行优化，实现了激子在室温下的自发分离（图1B，过程2），极大地提高了光生载流子的浓度，实现了在天然水体中（包括江水和海水）过氧化氢的高效光催化合成。在天然水体中加入该新型光催化剂，过氧化氢的产率在一天的太阳光照下（9:00 am 到4:00 pm）达到9295-12042 μmol‧g-1。该反应体系无需加入电子给体或持续通氧，为高级氧化技术在天然水体原位处理的应用奠定了基础。
       上述研究为设计新型有机光催化剂提供了新思路，实现了天然水体中高效过氧化氢光催化合成，同时为环境光化学和水处理高级氧化技术优化在环境治理中的实际工程应用提供理论支撑。
        上述研究成果以“Spontaneous exciton dissociation in organic photocatalyst under ambient conditions for highly efficient synthesis of hydrogen peroxide”为题，发表在国际知名综合期刊《美国科学院院刊》（Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America）上。中山大学化学学院硕士研究生闫慧杰为论文第一作者，欧阳钢锋教授和叶宇昕博士后为该论文共同通讯作者。上述研究成果得到了国家自然科学基金重点项目、广东省重点研发项目、广东省自然科学基金和中国博士后基金的资助。
      论文链接： https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2202913119


         文章来源：中山大学
        欧阳钢锋，男，1970年11月生，湖南长沙人，博士，中山大学化学学院教授、博士生导师，英国皇家化学会会士，国家杰出青年科学基金获得者，科技部中青年科技创新领军人才，广东省“珠江学者”特聘教授。现任中山大学化学与化学工程学院环境化学研究所所长，微萃取与分离技术研究中心主任，环境与能源化学广东省高校重点实验室副主任。