近日，南京大学现代工程与应用科学学院聂越峰教授课题组与卢明辉教授课题组合作，通过调控铁电体的极化方向实现了金属/铁电体界面热导的显著调控。本工作显示通过调控界面电荷分布来增强界面电子-声子耦合效应是一种提升金属/绝缘体界面热传导能力的新思路。相关成果以“ Giant thermal transport tuning at a metal/ferroelectric interface ”为题发表于《Advanced Materials》（DOI: 10.1002/adma.202105778）。
界面热输运在纳米尺度材料与器件的热管理中占有重要地位，对基础研究和解决高集成度电子器件中的热耗散问题具有重要的意义。电子和声子分别在金属和绝缘体的热传导中占主导作用，对于微电子器件中常见的金属/绝缘体界面而言，其热传导能力往往依赖于金属中的电子与绝缘体中的声子之间耦合效应和能量转移过程。这种电子(金属)-声子(绝缘体)耦合可以间接或直接发生。在间接相互作用下，电子-声子耦合发生在金属侧，随后在金属和绝缘体的声子之间产生耦合；当发生直接相互作用时，电子-声子耦合发生在金属中的自由电子和绝缘体中的声子之间。然而，这种界面电子-声子耦合的机理尚不清楚，因而难以通过合理的材料或界面设计来有效地调控微观界面热传导性能。
有理论研究表明，当金属/绝缘体结构中的绝缘体为极性材料时，自由电荷会积聚在金属/绝缘体界面的金属一侧，以屏蔽极性材料自发极化产生的束缚电荷。界面净束缚电荷与屏蔽电子之间的相互作用能够有效提升自由电子与晶格振动间之间的直接电子-声子耦合效应，从而改善金属/绝缘体界面热输运性能。在这一研究思路的指导下，合作团队选取铁电材料为绝缘层构筑金属/铁电体界面结构，通过调控铁电体的极化方向来有效调制界面净束缚电荷密度（如图1所示），从而实现界面热输运性能的高效调控。
界面热传导
图1 铁电极化方向对金属/铁电体界面热导的影响。a, 存在界面净束缚电荷的金属/铁电体界面具有高热导；b, 不存界面净束缚电荷的金属/铁电体界面具有低热导。 在前期的工作中，聂越峰教授课题组通过氧化物分子束外延（MBE）技术成功实现了高质量超薄自支撑钙钛矿氧化物铁电薄膜的制备[Nature 570, 87-90 (2019)]。同时，将自支撑薄膜转移至柔性基底上，可实现氧化物薄膜高达6.4%的超大应力，获得对晶格结构及铁电极化取向的自由调控[Adv. Mater. Interfaces 7, 1901604 (2020)]。在本工作中，该小组将自支撑BiFeO3铁电薄膜转移至柔性基底上，并在其上表面沉积金属铝层，构筑起金属/铁电体界面结构。在单轴拉伸应力作用下，成功实现了BiFeO3薄膜极化向面内方向的偏转。第一性原理计算表明，极化方向的偏转可显著减少界面聚集电荷密度。进一步地，与卢明辉教授课题组合作，利用时域热反射谱（TDTR）的微纳结构热传导测量平台（如图2a所示），成功观测到Al/BiFeO3界面的热输运在应力作用下具有显著的可调性（如图2b所示）。
为进一步验证上述现象，该团队还在铁电极化方向分别垂直及平行于表面的LiNbO3单晶上蒸镀金属Al层，构筑基于Al/LiNbO3的金属/铁电界面结构。TDTR测试结果表明极化方向平行于上表面时的界面热阻大约为极化方向垂直于上表面时界面热阻的2.5
（如图2c所示），这一结果与BiFeO3薄膜在应力作用下极化翻转所引起的界面热阻变化趋势完全一致。这是由于极化翻转引起界面电荷重新分布，减弱了界面电子-声子耦合效应，从而提高了界面热阻。
界面热传导
图2 铁电极化方向对金属/铁电体界面热阻的调控。a, 时域热反射(TDTR)测量原理示意图；b, Al/BiFeO3在应力调控下的热阻演变，热阻与实际应力呈现一致的变化趋势；c, LiNbO3的极化方向对Al/LiNbO3界面热阻和LiNbO3晶体热导率的影响。 本工作所报道的显著极化-界面热传导效应对基础研究和技术应用都具有重要的意义。在基础研究方面，通过调控界面电荷分布来增强界面电子-声子耦合效应是一种有效提升金属/绝缘体界面热传导的新思路。在技术应用方面，利用高热导率的铁电材料替代电子器件中的绝缘层，并通过外加电场将铁电层的极化方向指向金属/绝缘体界面，有望进一步优化电子器件的热耗散性质，这为优化下一代高密度电子和逻辑器件的界面热传导性能提供了新的途径。
南京大学现代工程与应用科学学院博士生臧一鹏、狄琛、耿志明为该论文的共同第一作者，聂越峰教授、卢明辉教授与颜学俊副教授为论文的共同通讯作者。加州大学尔湾分校潘晓晴教授、南京大学陈延峰教授和吴迪教授对本工作给予了重要指导。巴塞罗那Ciència材料研究所Riccardo Rurali教授、卢森堡科学技术研究院Jorge íñiguez研究员和加泰罗尼亚理工大学Claudio Cazorla教授在第一性原理计算上提供了重要支持。宾夕法尼亚州立大学陈龙庆教授在相场模拟部分提供了重要支撑。该工作也得到了国家自然科学基金、国家自然科学基金重点项目、国家重点基础研究发展计划、国家自然科学基金创新研究群体、广东创新研发引进团队及中央高校基本科研业务费专项资金的支持。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202105778
文章来源：南京大学
聂越峰，南京大学教授，2011年美国康涅狄格大学物理学博士，2011-2014康奈尔大学材料研究中心博士后。主要研究方向为应用氧化物分子束外延（Oxide-MBE）及原位角分辨光电子谱（ARPES）研究过渡金属氧化物薄膜与界面的关联量子现象及其调控。在Nature, Nature 子刊, Physical Review Letters等学术期刊发表论文近20篇，工作成果被多家国际媒体报道，并担任Nature Communications, Physical Review Letters，JACS，Advanced Materials等学术期刊审稿人。
卢明辉，男，1979年10月生，南京大学现代工程与应用科学学院材料科学与工程系教授，博士生导师，南京大学登峰人才B计划入选者，曾在斯坦福大学先进材料与能源研究所进行访学和合作研究。2010年获得全国百篇优秀博士论文奖励，同年入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”，2013年入选“国家特支计划中组部首批青年拔尖人才计划”。2014年获批“江苏省杰出青年基金”项目，并入选南京市“321创新人才计划”；现为中国声学学会物理声学委员。研究领域为材料物理与化学，研究方向是人工微结构材料和凝聚态光电功能材料以及器件的设计和制备，氧化物薄膜多层膜、介电体超晶格的表征和物理性能的研究。从2004年至今研究主要集中在人工带隙材料及其微结构器件。从理论和实验上研究了人工带隙材料中光波和声波的传播规律，发现了声波的负折射、回波负折射、声波的双负折射现象以及亚波长声波异常透射现象，并成功地实现了超声波的可调谐负折射成像。在国际核心期刊（SCI）上发表论文80篇，学术论文被国际国内同行引用1584次，其中他引1516次, H-index为18。发表文章包括Nature Mater. 2篇， Science 1篇，Phys. Rev. Lett. 4 篇，Mater. Today 1篇， Phys. Rev. B, 3 篇， Appl. Phys. Lett. 8篇， J. Appl. Phys. 6篇。其中研究成果“在声子晶体中实现声波双负折射”入选2007年度中国基础研究十大新闻。此外我和实验室的合作者一起一共申请了5项发明专利，包括一项美国专利，并获得一项专利授权。 目前为APS,AIP,NL,Sci. Rep等学术期刊的杂志审稿人。
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发表于 2021-11-11 08:00:00
