曹荣、黄远标：串联电催化CO2制乙烯取得新进展

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将CO2通过电化学方法转化为高附加值的C2+产物如乙烯，不仅对于“碳达峰”和“碳中和”目标的顺利实现具有积极推动作用，而且能减轻人类对化石燃料的过度依赖，符合资源、能源发展战略的角度，但目前电催化CO2制乙烯受限于单一活性位点的多电子转移过程和缓慢的C-C耦合步骤，仍面临活性低、选择性差等难题。
        近日，中科院福建物构所结构化学国家重点实验室曹荣研究员和黄远标研究员，在科技部重点研发计划、国家自然科学基金项目、中科院青促会优秀会员项目、福建省科技厅面上项目资助下，设计一种有效的串联催化策略来提升还原CO2制乙烯的选择性，通过将非贵金属单原子Ni高效催化CO2RR产CO和Cu纳米催化剂可以进行CO-CO耦合的优势有效结合，进行串联催化来提升CO2RR制乙烯的选择性。实验中，在卟啉基三嗪框架中心锚定Ni单原子(PTF-Ni)及其表面负载Cu纳米颗粒，制备了非贵金属基的串联电催化剂PTF(Ni)/Cu，催化时单原子Ni高效将CO2还原为中间体CO，生成的CO马上被临近的Cu纳米催化剂进行C-C耦合反应高效转化为乙烯。因此，与非串联催化剂PTF/Cu (卟啉中心无金属原子的三嗪框架)主要产甲烷相比，乙烯的法拉第效率提高了5倍 (-1.1V vs. RHE)，由9.6% 提高到57.3%，优于目前已经报导其他大多数电催化剂。此外，PTF(Ni)/Cu表现出良好的稳定性，连续电解11 h后仍能保持约91%的初始活性。原位红外实验、对比实验一氧化碳电还原和理论计算表明，PTF(Ni)有利于增加Cu纳米颗粒表面的*CO活性中间体，进而提升C-C耦合的概率，且明显降低了生产乙烯所需要的能量，因此通过串联催化，提升了CO2转换为乙烯的活性。该工作为进一步提升电催化CO2产附加值高的多碳产物的选择性提供了一条新的策略。这一成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.上，并被选为Hot Paper。

        近年来该团队致力于设计多孔框架材料应用于CO2催化转化研究，取得了一系列进展（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 17108; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 20915; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 23641; Sci. China Chem. 2021, 64，1332；ACS Energy Lett. 2020, 5, 1005; ACS Materials Lett. 2021, 3, 454; Small 2021, 2004933; Small 2020, 2005254; CCS Chem. 2019, 1, 384; Appl. Catal. B: Environ. 2020, 271, 118929）。
        文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202111136。


        文章来源：福建物构所
      曹荣，男，1966年8月生于福建长汀。现为中国科学院福建物质结构研究所所长、研究员、博士生导师、学术委员会副主任、学位评定委员会副主任；结构化学国家重点实验室学术委员会委员；《中国化学》、《无机化学学报》、《结构化学》编委，1986年毕业于中国科学技术大学近代化学系，1989年获中国科学院福建物质结构研究所硕士学位，1993年获中国科学院福建物质结构研究所博士学位后分配在物构所工作，1994年7月晋升为副研究员，1998年2月晋升为研究员、11月获博士生导师资格，曾在香港理工大学应用生物及化学科技系做博士后、日本名古屋大学物质科学国际研究中心做日本学术振兴会（JSPS）特别研究员。2002入选中国科学院福建物质结构研究所“百人计划”，2003年获国家杰出青年基金，2004年获政府特殊津贴，2006年入选“新世纪百千万人才工程”国家级人选。曾获中国青年科技奖（2006年）、中国化学会青年化学奖（1998年）、福建省青年科技奖（1998年）、运盛（福建）青年科技奖（2003年），作为主要完成者获国家自然科学奖二等奖一次（2002年，排名第三），中国科学院自然科学奖一等奖一次（2001年，排名第三）、二等奖一次（2000年，排名第二），发表SCI论文170多篇，论文被他人引用超过1600次。主要研究领域为无机-有机杂化材料及超分子化学、纳米分子材料、有机-无机复合膜及介孔材料等。承担了国家973计划、国家杰出青年基金、中科院“百人计划”、国家自然科学基金重大项目、重点项目、面上项目、青年项目、省自然科学基金重点项目、中国科学院重要方向性项目等多项研究课题。
       黄远标，博士，中国科学院福建物质结构研究所研究员。2009年博士毕业于复旦大学。同年加入中科院福建物构所，任助理研究员；2011年12月被评为副研究员，2014年-2015年在日本产业技术综合研究所开展JSPS 研究，2017年被评为研究员。现为中科院福建物构所硕士生导师，中科院“青年创新促进会”入选者，中科院海西研究院“春苗”人才获得者。主持三项国家自然科学基金，重点参与一项973计划。目前主要从事多孔催化材料的研究，在国际专业期刊J. Am, Chem. Soc; Chem. Sci.; Chem. Soc. Rev.; J. Catal.、 JMCA、等发表50余篇SCI论文（其中第一或通讯作者论文22篇），被引用1100余次，H因子为21。