找回密码
 立即注册

QQ登录

只需一步,快速开始

查看: 935|回复: 0

[材料资讯] 汪骋课题组:金属有机单层上构筑CoNx(x=2-5)位点实现低过电势下高效CO2电化学还原

[复制链接]

160

主题

194

帖子

307

积分

中级会员

Rank: 3Rank: 3

积分
307
发表于 2020-12-24 16:52:38 | 显示全部楼层 |阅读模式
我院汪骋教授课题组在利用金属有机单层催化CO2电化学还原研究方面取得新进展,相关研究成果“Tunable Cobalt-Polypyridyl Catalysts Supported on Metal–Organic Layers for Electrochemical CO2 Reduction at Low Overpotentials” 于近日发表于《美国化学会志》 (J. Am. Chem. Soc. 2020, DOI: 10.1021/jacs.0c10719)。

金属有机单层

金属有机单层
       单金属钴(Co)中心具有电催化CO2还原(CO2RR)的活性,其催化活性受Co的配位环境调节,厘清Co活性中心与配位N原子数之间的构效关系对于高效钴基分子催化剂的开发至关重要。在异相催化剂的研究中,CoNx是常见活性位点。然而,如何实现含CoNx(特别是低配位的Co-N2和Co-N3中心)分子模型的精准构筑是一大挑战。研究人员设计了含联吡啶配位点的二维金属有机单层(MOL)来配位CoII,使得CoII中心被隔离、稳定在MOL表面。令人惊喜的是,CoNx活性位点中N原子的配位数目可通过使用不同的含氮配体实现系统的调整。研究发现,所有的催化剂MOL-Co-Nx (x = 2–5)都能有效地将CO2通过电化学还原为CO。其中,MOL-Co-N3展现出最高的电流密度(2.3 A/mgCo),CO法拉第效率达到99%,而过电位仅为380 mV。密度泛函理论计算表明,Co-N3中心的高活性源于配体场强度和位阻之间的平衡——高的配体场强度可促进反馈键的形成,而开放的配位中心则利于HCO3-协助,从而加速C-O键的断裂。本工作为系统研究电催化中开放金属位点的反应活性与配位环境之间的构效关系提供了一个模型体系,为钴基分子催化剂带来了新的认识。
       我院已毕业2016级博士郭莹(现西北工业大学博士后)为论文第一作者,王宇成等参与了部分工作,张洪良教授在X-射线吸收光谱数据收集方面给予了帮助。研究工作得到科技部重点研发计划(批准号:2016YFA0200702)和国家自然科学基金(批准号:21671162、21721001)等项目的资助。
       论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c10719


       文章来源:厦门大学
        汪骋,厦门大学教授,2009年获得北京大学学士学位,2013年获得美国北卡罗来纳教堂山分校博士学位。期间主要开展MOF催化研究。2013-2015在芝加哥大学从事博士后研究工作,主要开展飞秒超快光谱。

  声明:本网部分文章和图片来源于网络,发布的文章仅用于材料专业知识和市场资讯的交流与分享,不用于任何商业目的。任何个人或组织若对文章版权或其内容的真实性、准确性存有疑义,请第一时间联系我们,我们将及时进行处理。

本帖被以下淘专辑推荐:

  • · 催化|主题: 1066, 订阅: 2
  • · JACS|主题: 517, 订阅: 1
回复

使用道具 举报

小黑屋|手机版|Archiver|版权声明|一起进步网 ( 京ICP备14007691号-1

GMT+8, 2024-3-28 19:03 , Processed in 0.089273 second(s), 42 queries .

Powered by Discuz! X3.2

© 2001-2013 Comsenz Inc.

快速回复 返回顶部 返回列表