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[材料资讯] 张健课题组《德国应用化学》:铝氧分子轮簇研究取得进展

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发表于 2020-6-18 14:47:44 | 显示全部楼层 |阅读模式
铝是地壳中含量最丰富的金属元素,其氧化物普遍存在于粘土、沸石分子筛和矿物中,在工业催化领域发挥着重要作用。铝离子的溶液组装化学与团簇化学研究是氧化铝类材料构效关系研究的重要基础。然而,铝离子易水解的特性极大限制了其团簇聚集态等中间态物质精确结构信息的获取。如何合成具有精确结构的晶态铝氧簇(AlOC)分子化合物是一挑战性课题。
      

铝氧分子轮簇

铝氧分子轮簇
  中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室张健研究员在中科院战略性先导科技专项(B类)、国家重点研发计划和方伟慧研究员主持的基金委面上项目、中科院创新促进会等项目资助下,研究人员采用配位延迟水解策略(即利用有机配体与铝离子的配位一定程度上减缓铝氧单元的快速聚集沉淀,从而有利于单晶生长),成功地设计合成了一系列具有环状结构的多核铝配合物(简称:铝分子环)。环状金属配合物常见报导于过渡金属或稀土化合物体系,而这样的结构易调控的环状多核铝轮簇体系还是首次面世。
  这类漂亮的铝分子环由苯甲酸类配体和一元醇分子连接铝离子而形成。通过巧妙地调控一元醇的尺寸可以成功将铝分子环从八元环(Al8)拓展到十六元环(Al16)。此外,环表面的苯甲酸配体可以引入不同的官能团,如-F、-Cl、-NH2、-CH3等。研究表明含有不同的官能团的铝分子环具有不同的溶解性。其中,含-NH2的AlOC-12分子在DMF溶剂中具有良好的溶解性和稳定性。配体取代实验发现AlOC-12可以成功转化为AlOC-8。因此,铝分子环的配体功能化不仅可以通过一步法实现,还可以通过配体取代的途径来实现。铝分子环骨架保持而外围有机配体可修饰的特点将有利于其性能的调控以及作为次级构筑单元去组装多孔材料。该研究工作不仅从分子层次丰富了铝离子的配位组装化学,也为铝氧聚集态的团簇化学研究奠定了良好基础。有关这类铝分子环的功能应用还在进一步探索中。
  相关工作发表在Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.202007270。海西联培硕士生耿琳和刘晨辉为共同第一作者。
  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007270


   (张健课题组供稿)
      文章来源:福建物构所
      张健,1978年10月生,博士、中国科学院福建物质结构研究所研究员、课题组长。2001年7月在厦门大学化学系本科毕业并获学士学位。2001年9月至2006年7月硕博连读于中国科学院福建物质结构研究所,获博士学位(导师:姚元根研究员)。2006年10月至2009年9月在美国加州州立大学长滩分校化学与生物化学系和Prof. Xianhui Bu开展手性与微孔材料方面的博士后研究工作。2009年9月回到福建物质结构研究所工作,任结构基础研究室研究员,课题组长。已在系列国际知名期刊上发表SCI论文110多篇。在 J. Am. Chem. Soc.(3篇), Angew. Chem. Int. Ed. (9篇), Chem. Mater. (2篇), Chem.Commun. (6篇)等影响因子大于5.0的期刊上发表过第一作者和通讯作者论文20篇。两篇论文曾作为期刊封面分别在Angew. Chem. Int. Ed.和Chem.Commun.进行了报道。另有两篇论文被选为Angew. Chem. Int. Ed.的Hot paper. 参与了国家973计划项目,承担了国家自然科学基金面上项目,结构化学国家重点实验室团队攻关项目等多项研究课题。


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