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[材料资讯] 何凤课题组Joule:合成非富勒烯三维网络结构的高效太阳能电池受体材料

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发表于 2020-4-20 07:30:03 | 显示全部楼层 |阅读模式
南方科技大学化学系副教授何凤课题组在能源领域顶级期刊Joule发表最新研究成果,介绍了团队合成的一种定位三氟甲基取代的高效有机太阳能电池受体材料,该材料可通过H/J聚集的协同作用形成具有更多电子跳跃传输结点的三维网络结构,可极大改善电荷在分子间的传输,大幅提高器件性能。
有机非富勒烯小分子受体材料由于设计合成简单,在可见光甚至是近红外区域有较强吸收,且能级可调,因而近年来受到了越来越多的关注,其研究也取得了突破性进展。        尤其是基于稠环单元的小分子受体材料,通过优化其稠环单元结构,调整烷基侧链,以及引入卤原子等方法,可以使其单节太阳能电池的能量转换效率突破16%。其中,卤原子的引入可以有效调控这类小分子的吸收光谱以及能级分布,是一种非常简单有效的提升非富勒烯有机太阳能电池器件性能的途径。大多数小分子受体材料引入氟、氯或者溴原子后吸收光谱红移,HOMO和LUMO能级降低,电子迁移率提升,结晶性改善,进而得到更好的器件性能。然而,相比引入单个卤原子,三氟甲基官能团对有机太阳能电池受体的影响却鲜有报道。
       课题组成功设计并合成了三氟甲基化的端基IC-CF3–m,并使用重结晶分离策略得到了三氟甲基定位取代的端基IC-CF3–γ, 两者与BT-2CHO发生Knoevenagel缩合反应,得到了两个窄带隙小分子BTIC-CF3–m和BTIC-CF3–γ。研究发现,相较于氟原子取代的BTIC-F-m和氯原子取代的BTIC-Cl-m,BTIC-CF3–γ吸收光谱红移幅度更大,其吸收边达到了951nm,对应的光学带隙为1.3eV,属于超窄带隙受体的范畴,这极大地得益于三氟甲基超强的吸电子能力。
       通过研究BTIC-CF3–γ分子的单晶结构,团队发现BTIC-CF3–γ分子中S∙∙∙O=C构型互锁的Y型平面结构,使中心的两个端基位于骨架的同一侧。对于常见的小分子受体体系,分子间主要通过端基与端基之间的π-π相互作用堆积形成J聚集主导的分子排列。而在BTIC-CF3–γ的单晶中,研究人员发现,分子间不仅存在端基与端基之间的J聚集,还有稠环核心之间的堆积形成的H聚集,因此BTIC-CF3–γ分子间的堆积具有J-聚集和H-聚集交互的分子排列堆积特征,这种排列堆积方式能形成更多的分子间结点,更有利于载流子的高效传输。此外,三氟甲基的引入并没有因为位阻效应破坏分子间的堆积,反而形成了三氟甲基与硫原子之间强的多重相互作用。这些多重分子间相互作用和H/J聚集的协同作用使BTIC-CF3–γ形成了一个具有更多电子跳跃传输结点的三维网络结构,这类似于富勒烯材料中各向同性的传输,可极大加快电荷在分子间的传输,显著改善器件性能。

非富勒烯三维网络

非富勒烯三维网络
       在器件研究中,研究人员将BTIC-CF3–γ与给体PBDB-TF共混,所制备的太阳能电池器件能量转化效率可达15.59%,而基于氟取代的BTIC-F-m和氯取代的BTIC-Cl-m器件效率分别只有13.61%和13.16%,这得益于BTIC-CF3–γ超窄的带隙以及显著红移的吸收光谱。值得注意的是,15.59%的效率在超窄带隙材料(带隙小于等于1.30eV)中是目前文献报道的最高值。再将BTIC-CF3–γ与Y6,PBDB-TF共混制备三元器件后,其能量转化效率更是达到了16.50%,进一步显示出BTIC-CF3–γ在三元体系等器件结构中的巨大应用价值。
       在该研究中,团队成功地将三氟甲基引入到稠环电子受体中,得到了超窄带隙受体BTIC-CF3–γ,并将其应用于太阳能电子器件中,极大地提高了器件的能量转换效率,充分体现出光谱红移和超窄带隙的优势,在多元体系、半透明器件和叠层器件应用方面展示出非常有潜力的前景。更重要的是,BTIC-CF3–γ的单晶结构有助于研究人员从分子层面理解这类分子的堆积形式以及分子间相互作用,也为进一步设计新的高性能材料提供了有利的依据和指导。
        2017级南科大-哈工大联培直博生赖寒健是论文第一作者,南科大化学系博士后赵巧巧、陈子毅和前沿与交叉科学研究院研究助理教授陈晖为文章共同第一作者,化学系副教授何凤为通讯作者,南方科技大学为第一单位和唯一通讯单位。此外,华南理工大学郑楠博士、南科大化学系副教授张元竹、2016级南科大-北大联培博士生晁鹏杰、2016级南科大-澳门大学联培博士生莫代泽、2018级南科大-哈尔滨工业大学联培博士生祝育林以及南科大2017级本科生朗咏雯也对该文有重要贡献。
本项研究得到了国家自然科学基金、深圳基础研究计划、深圳市诺贝尔奖科学家实验室、广东省创新创业团队项目和南方科技大学分析测试中心的大力支持。
       文章链接:https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.02.004
       文章来源:南方科技大学

       何凤,南方科技大学副教授。2002年毕业于吉林大学化学学院并获得工学学士学位,同年保送吉林大学高分子化学与物理专业攻读博士学位,师从马於光教授和沈家骢院士,并于2007年获得哲学博士学位。同年加入加拿大多伦多大学Mitchell A. Winnik教授研究小组,从事具有荧光特性的嵌段共聚物的阴离子聚合以及其可控活性自组装行为的研究。2009年前往美国芝加哥大学Luping Yu教授实验室从事高分子材料方向研究。2012年加入全球主要的受体材料制造商之一Nano-C, Inc.公司工作,作为高级研究员主管与默克集团(Merck KGaA)的合作研究,致力于发展高性能的富勒烯衍生物材料体系。2013年加入美国Polyera Corp.公司,作为高级研究员进行高效率聚合物给体材料的研发工作。2012年9月作为有机光电子材料领域优秀青年科研工作者(GSAS学者),受美国自然科学基金(NSF)邀请参加了在台湾大学举办的有机太阳能全球高级研讨会。2014年8月受聘为南方科技大学化学系副教授。至今在Chem. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater. 以及Angew. Chem. Int. Edit.等国际顶尖专业杂志上已发表论文40篇,总引用次数超过1000次,h-指数17。


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