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[材料资讯] 曾嵘课题组:阐述离子电池材料新机理

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发表于 2020-2-15 07:00:29 | 显示全部楼层 |阅读模式
2月7日,清华大学电机系曾嵘教授课题组合作在《科学·进展》(Science Advances)上在线发表题为《晶格氧氧化还原反应与电极性能衰减的解构》(Dissociate lattice oxygen redox reactions from capacity and voltage drops of battery electrodes)的研究论文,阐释了锂/钠离子电池材料中有关氧元素氧化还原反应这一新机理。

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      当前,储能系统是解决可再生能源时空不协调问题、实现可再生能源在电力网络大规模应用的关键手段;其中,以锂/钠离子电池为代表的电化学储能因其在灵活性和转换效率方面的优势而成为储能技术发展的重要方向。在现有的锂/钠离子电池中,过渡金属氧化物(如钴酸锂、锰酸钠、磷酸铁锂、镍锰钴三元材料等)是应用最广泛的正极材料,目前仍是电池储存容量和循环寿命的瓶颈。
       在传统概念上,只有过渡金属(镍、钴、铁、锰等)参与电池正极材料的充放电过程,过渡金属元素的氧化还原反应决定了正极材料的电化学性能;尽管氧元素也在电池充放电过程中活动,但大多表现为“不可逆”的化学反应,这些“不可逆”反应大多发生于材料表面,且常引起电池性能的衰减。然而,近几年以来,随着研究方法和技术不断提高,这一传统认知正逐步被颠覆,即:体相晶格内的氧原子也可以“可逆”的形式参与电池充放电循环——这意味着,正极材料的容量将有望突破现有的理论限制而得到大幅度提升。
       值得关注的是,由于正极材料在电化学循环过程中,“可逆”与“不可逆”的氧元素氧化还原过程是并行的,因此很难被区别研究。这在科学上限制了对氧元素氧化还原反应机理的基础认知,及其对电池性能影响的客观判断;在技术上也阻碍了对该新型反应机理的有效调控和实际应用。
       对此,该研究团队利用基于共振非弹性X射线散射图谱技术(mapping of Resonant Inelastic X-ray Scattering, mRIXS),建立了对锂/钠离子电池电极材料晶格氧元素氧化还原反应进行量化表征的方法。mRIXS是一种新兴的、基于同步辐射光源的光谱表征技术,是研究物质电子结构最强有力的工具之一。将mRIXS应用于电池电极材料的表征,可精准探测不同氧化还原态下的晶格氧电子态,从而量化追朔晶格氧在电化学循环中的演进过程。
       在此基础上,研究团队选取钠离子电池正极材料Na0.6Li0.2Mn0.8O2为研究模型,辨析了晶格氧氧化还原反应(即“可逆部分”)与表面氧氧化还原反应(即“不可逆部分”)、过渡金属氧化还原反应之间的复杂耦合关系,论证了三种反应对电池正极材料性能的影响。研究指出,传统概念中将“可逆的晶格氧”与“不可逆的表面氧”氧化还原反应笼统混为一谈,不能准确描述氧元素氧化还原反应的作用;可逆的晶格氧氧化还原反应不是电池材料性能衰减的“罪魁祸首”,相反,它可以大规模提高材料的容量,应当在实际研发过程中加强提升其可逆性。
       该研究工作为进一步探究氧元素氧化还原反应的机理、推动研发应用进程奠定了科学基础。斯坦福大学博士后研究员吴锦鹏(清华大学电机系2015届博士校友)是该论文第一作者,曾嵘教授与劳伦斯伯克利国家实验室Wanli Yang研究员、斯坦福大学Zhi-Xun Shen教授、中科院物理所李庆浩助理研究员为论文共同通讯作者。该研究工作得到了国家重点研发计划基金和美国能源署基础能源科学基金支持。
       文章链接:https://advances.sciencemag.org/content/6/6/eaaw3871/


       文章来源:清华大学
       曾嵘,清华大学电机系教授、博士生导师、系主任,清华大学能源互联网研究院院长,国家杰出青年基金获得者,IET Fellow。1995年7月于清华大学电机系及经管学院本科毕业,获工学与经济学学士学位;后直接推荐攻读博士学位,1999年7月博士毕业,获清华大学优秀博士毕业生称号,后留校任教。2005年获教育部新世纪优秀人才支持,2006年清华大学副教授博导,2007年清华大学电机系教授,2012年获评IET Fellow、茅以升北京青年科技奖,2013年获国家杰出青年科学基金。期间多次赴斯坦福大学材料系、新加坡大学数学系、香港大学电机系开展访问研究。目前主要从事超特高压交直流输电中的电磁暂态及其防护、电磁环境与电磁测量、直流电网及其关键装备、紧凑型线路、雷电防护与接地技术等方面的教学和研究工作 。现为IEEE senior member,CIGRE SC C3委员会中国代表, CIGRE WG C4.26 秘书长,IEC TC 22 / WG 19 委员,全国高压直流输电设备标准化技术委员会委员,中国电机工程学会直流输电与电力电子专委会委员、电磁干扰专委会变电站电磁环境学组副主任委员、高压专委会高压测试技术及设备学组副主任委员,特高压工程技术(昆明)国家工程实验室技术委员会委员、高压电气国家工程实验室技术委员会委员。负责及参与输变电等多项国家标准的制定。

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