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[材料资讯] 吴兴龙课题组Joule :电致应力诱导双金属Janus纳米片高效电催化产氢

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发表于 2019-11-1 09:04:59 | 显示全部楼层 |阅读模式
南京大学物理学院吴兴龙教授课题组在电致应力诱导双金属Janus纳米片发生结构扭曲实现高效电催化产氢研究方面取得重要进展,最新研究成果以“Electric Strain in Dual Metal Janus Nanosheets Induces Structural Phase Transition for Efficient Hydrogen Evolution”为题发表在Cell 旗下新增重要刊物《Joule 》(2019, 3, 586)。物理学院博士生扶瑶、晓庄学院副教授单云、河海大学副教授周钢为该论文共同第一作者,吴兴龙教授、刘力哲副教授和河海大学副教授周钢为该论文共同通讯作者。

电催化

电催化
       利用电催化技术通过水分子裂解获取清洁氢能源是解决当前环境污染和能源危机的有效策略,因此,开发价格低廉、性能优异的新型催化剂成为新能源领域的研究热点和重点。过渡金属硫族化合物由于其储量丰富价格低廉等优势而备受关注,然而其催化性能却无法达到预期的效果。为了增强催化剂性能,研究者已经提出了大量关于微结构调控的策略,但是众所周知电催化产氢性能强烈依赖于催化剂的本征物理特性。基于以上考虑,吴兴龙教授课题组创新地设计了一套利用纳米材料自身特有的非对称特性产生的自发极化调控载流子的二次分布,从而利用载流子非对称分布产生的结构应力触发催化剂材料结构相变,以实现高效电催化产氢。
       研究团队通过配位自组装的方法,将半层的Td相ReS2键合到畸变的T相MoS2层去形成一种新型的具有反对称面外结构的Janus (双面神)MoReS3 的T’相结构,此结构易受外加电场影响产生结构转变,形成能快速实现载流子转移和同时具有更高催化活性的新T”相结构。通过原位拉曼检测E2g和A1g模,发现在1.3V电压下E2g和A1g分别发生偏移和消失,证明了复合MoReS3-纳米片产生了从T’到T”的结构转变。理论计算表明,特有的结构非对称引起的自发极化使得载流子滞留到ReS2/MoS2 界面产生电致应力,由此有效地降低了T’到T”的相变势垒,施加很小电压即可实现电子结构调控。此种仅依靠电极电压实现催化剂微结构和物理特性的调控方法,为新型多功能电极设计提供了可能。
       通过对表面硫(S)位点的DFT计算,发现S位点的活性随着相变程度的增加成线性变化,随着T’ (0 %) 到T”(100%)的转变,吉布斯自由能ΔGH线性降低,最终接近0 eV,具备优异的催化活性。电催化性能测试发现,T’到T”的相变使得体系有更高的电导率和本征催化活性,电催化产氢效率明显提高,在189 mV的过电势下,其电流密度可达150 mA cm-2,可和商用的Pt/C电极相媲美。理论计算和实验分析都表明该催化剂遵循Volmer-Heyrovsky反应机制。该项工作不仅深化了水裂解与微结构调控之间的反应动力学过程,而且为利用单原子构筑Janus型催化剂提供了新的研究思路。
       该项研究得到了微结构科学与技术协同创新中心支持,国家重点研发计划、国家自然科学基金委、江苏省自然科学基金、中央高校基本科研业务费等项目资助。


       相关论文连接:
       https://www.sciencedirect.com/sc ... i/S2542435119304660


      Janus(两面神)纳米粒子,也就是具有两个性质不同的表面的纳米粒子。比如说一个纳米球,左半面是亲水的,右半面是亲油的。


      吴兴龙南京大学教授,教育部长江特聘教授,国家杰出青年基金获得者。1995毕业于南京大学物理系凝聚态物理专业,理学博士。现为南京大学物理学院教授、博士生导师,物理学院副院长兼物理学院党委副书记。2001年获教育部跨世纪优秀人才基金资助,2002年获国家杰出青年基金资助,2007年入选教育部长江学者特聘教授。
长期从事半导体纳米材料的拉曼散射和发光特性研究,已发表学术论文260余篇,其中SCI论文250余篇。在国际物理学四大杂志《Phys. Rev. Lett.》、《Phys. Rev. B》、《Appl. Phys. Lett.》、《J. Appl. Phys.》和影响因子大于3.0的杂志上包括Nature Nanotechnology、Adv. Mater.、JACS、Nano Lett、ACS Nano、Small等发表论文160余篇,论文被同行在国际杂志上他引5200余次,单篇他人引用最高700余次。目前是四家国际杂志 《Surface and Interface Analysis》、《Journal of Modern Physics》、《Journal of Nanoscience Letters》和《Journal of Materials Science and Technology》的编辑部成员。近年来主持和参与国家科技部 “973”项目(子课题项目负责人)、国家自然科学基金委、教育部、江苏省自然科学基金委等重点和面上项目多项。1998年获江苏省科技进步一、二等奖,1999年获国家自然科学四等奖,同年获第六届江苏省青年科技奖。2006年获江苏省高校优秀共产党员称号。


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