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中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室研究员杨启华和刘健团队,实现了通过纳米反应器微环境调控促进催化加氢性能。
酶催化剂的催化性能与其活性中心所处的微环境直接相关。然而,通过微环境精确调控实现人工催化剂活性和选择性的提升极具挑战。
苯甲酸加氢制备环己基甲酸是工业生产尼龙6原料己内酰胺的重要中间过程,但是金属纳米粒子催化剂对此反应的活性不高,尤其是在非质子性溶剂中。为了提高金属纳米粒子的催化活性,该团队在有机功能基团(如氨基,三苯基膦,二苯基膦,苯基)修饰的纳米反应器中引入Ru纳米粒子。研究表明,膦配体修饰纳米反应器中的Ru纳米粒子在正己烷中可高效催化苯甲酸加氢,而其他纳米反应器中的Ru纳米粒子以及商业化Ru/C不表现催化活性。理论计算和实验结果表明,膦配体的修饰改变了钌的微环境,诱导苯甲酸的芳香环在Ru金属表面优先吸附,从而增强其催化性能。同时研究还发现,膦配体修饰的纳米反应器可大幅度增强Ru纳米粒子对苯、甲苯、三氟甲苯的加氢活性,主要归因于膦配体的给电效应增强了Ru表面电子密度。纳米反应器微环境调控催化活性和选择性的策略为发展高效催化体系提供了新思路。
该工作得到国家自然科学基金委、中科院能源化学战略性先导科技专项(B)的资助,并于近日以VIP Paper及内封面文章形式发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。
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杨启华,女,博士,1969年出生,烟台人。现为中国科学院大连化学物理研究所研究组组长。1991年毕业于烟台师范学院化学系,1997年在东北师范大学获博士学位,导师刘景福教授。1997.8-2003.03先后在大连化学物理研究所,法国LCOMS实验室和日本丰田中央研究院完成博士后工作,2003年4月获中科院“百人计划“支持加入中科院大连化学物理研究所,同年晋升研究员。获第五届中国青年女科学家奖(2008),第六届中国化学会-巴斯夫公司青年知识创新奖(2012)及第四届中国催化青年奖(2012)等奖项。
刘健,博士,中国科学院大连化学物理研究所研究员。2017年至今,在中科院大连化学物理研究所工作,被聘为研究员,任微纳米反应器与反应工程学创新特区研究组组长,从事纳米多孔材料的设计合成及在能源、催化等相关领域的基础应用研究。2015年至2017年期间曾任英国皇家化学会(RSC)旗下杂志“RSC Advances”副主编(Associate Editor),科学通报客座编辑,目前受到ELSEVIER旗下国际著名期刊“Materials Today”邀请,任其旗舰期刊“Materials Today Sustainability” 主编(Editor-in-Chief)。在包括 Nature Mater., Nature Commun., Angew. Chem. Int. Ed., 等国际刊物发表正式论文146余篇(Nature子刊3篇,Angew. Chem. 9篇)。至目前为止,所发表论文已被 SCI 引用超过 9500余次,H 因子为 48。受邀为CRC Press编写“Mesoporous Materials for Energy Storage and Conversion”专著一本,参与6本书章的编写。
环己甲酸 性质
熔点 29-31 °C(lit.)
沸点 232-233 °C(lit.)
密度 1.033 g/mL at 25 °C(lit.)
折射率 n20/D 1.461(lit.)
FEMA 3531 | CYCLOHEXANECARBOXYLIC ACID
闪点 >230 °F
储存条件 Store below +30°C.
溶解度 H2O: soluble0.201g in 100g at 15°C
酸度系数(pKa) 4.9(at 25℃)
形态 Crystalline Solid
颜色 White
比重 1.033
水溶解性 0.201 g/100 mL (15 oC)
Merck 14,2724
JECFA Number 961
BRN 970529
InChIKey NZNMSOFKMUBTKW-UHFFFAOYSA-N
CAS 数据库 98-89-5(CAS DataBase Reference)
NIST化学物质信息 Cyclohexanecarboxylic acid(98-89-5)
EPA化学物质信息 Cyclohexanecarboxylic acid(98-89-5)
环己甲酸 用途与合成方法
化学性质 无色片状或柱状结晶。熔点28-30℃,沸点232.5℃,120-121℃(1.7kPa),相对密度1.0481(15/4℃),折射率1.4530。溶于多数有机溶剂,15℃时在水中溶解度为0.201g/100g。
用途 有机合成原料,可用于合成抗孕392药物和治疗血吸虫新药吡喹酮药物等;还可用作硫化橡胶增容剂、石油澄清剂。
用途 用于合成医药、农药、染料及其他有机化合物
用途 气相色谱固定液(最高使用温度100℃,溶剂为乙醚),硫化橡胶增溶剂,矿油(油石油)澄清剂。
生产方法 1.由苯甲酸催化氢化而得。2.由环己醇经氯化、羧化而得。
安全信息
危险品标志 Xi
危险类别码 37/38-41-36/37/38
安全说明 26-36-37/39
WGK Germany 2
RTECS号 GU8370000
TSCA Yes
海关编码 29172090
毒害物质数据 98-89-5(Hazardous Substances Data)
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