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洪文晶教授和程俊教授课题组在电场选择性调控特定化学键的反应速率研究方面取得重要突破。相关研究成果以“Electric-field-induced selective catalysis of single-molecule reaction”为题发表于Science Advances（Sci. Adv.2019, 5, eaaw3072）。 随着单分子电学检测技术的迅速发展，分子电子学的研究不再局限于分子电子学器件的构筑及其电学性质的测量，而且扩展到单分子尺度化学反应过程的探索。单分子裂结技术能够直接观察单个分子的反应路径和中间态，有望通过定向外部电场实现对单个分子乃至单个化学反应的操纵和调控。然而目前相关的研究仍然局限于理论计算方面，在单分子尺度上实时监测和调控化学反应的活性和选择性是化学领域的长期目标和挑战。
化学反应
针对这一挑战，洪文晶教授课题组与程俊教授课题组合作，自主研发了精密科学仪器，将单个有机分子定向连接在两个末端尺寸为原子级的电极之间，解决了化学反应中分子取向控制的问题，通过电极对单个分子施加了高达108~9 V/m的定向电场和对反应的分子计数，精确测量了两步连续反应中每步的反应速率。在纳米尺度反应器内，若施加电场于反应轴垂直，电场对化学反应没有影响；如果电场在反应轴方向有分量，电场可以使反应速率提升超过一个数量级。理论计算结果证实了定向电场可以有效地稳定化学反应的过渡态，从而降低反应能垒。 这一跨学科合作，在国际上首创了利用定向外部电场选择性调控化学反应速率的仪器和技术，实现外加电场对化学反应的有效调控，提出了将外加电场作为智能催化剂创新思路，对基于清洁能源的绿色化学合成和化工清洁生产的发展具有重要意义。 该研究工作在洪文晶教授、程俊教授、能源材料化学协同创新中心（iChEM）刘俊扬副研究员的共同指导下完成，由硕士研究生黄晓艳、iChEM博士研究生唐淳、博士研究生李洁琼以及兰州大学的陈力川博士作为共同第一作者，师佳副教授、陈招斌高级工程师、夏海平教授和田中群教授，萨本栋微纳研究院杨扬副教授、环境与生态学院白敏冬教授以及兰州大学张浩力教授参与了研究工作的讨论并给予指导，博士后乐家波、博士研究生郑珏婷、张佩（已毕业）、李瑞豪、李晓慧也参与了研究工作。该工作得到国家自然科学基金委（21722305、21703188、21673195、51733004、51525303、91745103），国家重点研发计划课题（2017YFA0204902），中国博士后面上基金（2017M622060）的资助，以及固体表面物理化学国家重点实验室、醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室、能源材料化学协同创新中心的支持。 论文连接：https://advances.sciencemag.org/content/5/6/eaaw3072 洪文晶，国家青年##、优青，福建省闽江学者特聘教授，厦门大学化学化工学院教授、院长助理、化学工程研究所所长。2007年和2009年分别于厦门大学和清华大学取得本科及硕士学位，2013年于瑞士伯尔尼大学获得荣誉等级博士学位，2014年至2015年在瑞士伯尔尼大学担任研究组长，2015年11月起在厦门大学化学化工学院全职工作。主要致力于单分子器件和单分子尺度的催化和组装研究，以及精密科学仪器、先进控制系统和人工智能的应用研发。自2008年以来，在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等国际顶级期刊发表论文50余篇，并应邀作为通讯作者在Chem. Soc. Rev. 等期刊上发表综述4篇。 程俊教授，厦门大学教授，2002年获得上海交通大学学士学位，2005年获得上海交通大学硕士学位，2008年获得英国贝尔法斯特女王大学博士学位，之后在剑桥大学化学系做博士后，2010年获得剑桥大学Emmanuel College独立研究员职位，2013年在英国阿伯丁大学化学系建立课题组，2015年获得国家“青年##”计划资助全职回厦门大学开展科研工作，被聘为福建省“闽江学者”特聘教授。主要研究方向包括发展第一性原理方法模拟固体表界面的物理化学过程，并将这些方法应用于催化和电化学等能源相关体系。近期课题组也开始拓展实验方向，将理论计算和实验相结合。
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发表于 2019-6-24 07:57:29
