汪成课题组首次在原子水平确定COFs粉晶样品结构

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国际权威期刊Angewante Chemie International Edition(《德国应用化学》)以Hot Paper（热点文章）形式发表化学与分子科学学院汪成课题组的最新研究成果。该工作成功合成出三种同构型三维共价有机框架（Covalent Organic Frameworks, COFs），并通过连续旋转电子衍射（continuous rotation electron diffraction, cRED）技术，首次在原子水平确定了COFs粉晶样品结构。

论文题为“Isostructural 3D Covalent Organic Frameworks”（《同构型三维共价有机框架》）。2017级博士研究生高超和黎建博士为论文共同第一作者，汪成与北京大学孙俊良研究员为共同通讯作者。

COFs是一类由小分子单体通过共价键连接而成的新型有机多孔框架晶体材料，在众多领域展现出广阔的应用前景。目前COFs领域的研究成果主要集中在二维体系，尽管三维COFs具有更为丰富的孔道结构及高比表面积等特点，在吸附与分离、催化等方面具有独特优势，但由于合成难度大和结构解析困难，其研究报道较少。

在先前的研究中，汪成课题组提出了具有普适性的由四面体节点和四边形连接单元通过“4+4”连接方式来构筑三维COF的拓扑设计新策略（J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 3302；J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 8705；Nat. Commun. 2018, 9, 5234）。本文中，基于此拓扑策略，他们选择四苯基苯（TPB）作为四边形节点，成功合成了三种同构型三维共价有机框架（3D-TPB-COFs）。

研究表明，3D-TPB-COFs均具有非常好的结晶性，SEM显示颗粒大小约为1微米。利用cRED技术，他们成功解析了三种COFs各自的晶体结构（五层嵌套的pts拓扑结构）。需强调的是，通过cRED测得的数据分辨率能够达到0.9-1.0 Å，可精确定位COFs中所有非氢原子的位置。另外，通过引入不同官能团可精确控制3D-TPB-COFs孔道环境，其在CO2/N2选择性吸附过程中表现出不同的吸附性能。该工作不仅有助于更好地理解和设计用于目标应用的3D COFs的孔道环境，而且可直接在原子水平上研究多晶COF样品，从而避免极具挑战的生长COF单晶过程。

该工作得到国家自然科学基金、湖北省创新团队以及中央高校基本科研业务费，瑞典研究理事会以及Knut和Alice Wallenberg基金会的资助。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201905591

汪成，武汉大学教授，博士生导师。汪成博士独立前的学术研究主要围绕刺激响应性（智能型）材料展开，发表论文20余篇，包括Proc. Natl. Acad. Sci. USA（1篇），J. Am. Chem. Soc.（3篇），Angew. Chem. Int. Ed.（2篇）等，他引700余次，两篇超过100次。独立组建课题组后，汪成博士选择跨领域开展工作，从零开始：以“有机分子基多孔晶态材料”为研究对象，针对其在可控合成及应用方面存在的问题展开研究。截止目前，作为通讯联系人已发表论文15篇，包括Sci. Adv.（1篇）、J. Am. Chem. Soc.（1篇）、Chem. Mater. (1篇)，Chem. Commun.（3篇），Chem. Eur. J.（1篇），J. Mater. Chem. A（2篇）等。此外，授权中国专利一项，申请中国专利一项。

孙俊良，研究员，博士生导师，北京大学化学与分子工程学院无机固体材料化学研究组组长。1997年进入北京大学化学与分子工程学院,于2001年和2006年分别结束本科和博士学位的学习，其间在美国康奈尔大学交流一年，之后去美国康奈尔大学和瑞典斯德哥尔摩大学从事博士后研究。在2009年得到瑞典科学院青年科学家基金资助开始在斯德哥尔摩大学开始独立研究，在获得中组部青年##计划资助后于2012年2月在北京大学化学与分子工程学院开始科研工作。2016年开始担任中国晶体学会秘书长。研究方向为无机微孔材料的合成和应用(分子筛,含硼/锗骨架结构等)；结构解析方法的发展(单晶,粉末和透射电子显微镜)；致密固相化合物(多铁材料,非公度材料,合金)。已发表SCI学术论文100余篇，包括国际一流期刊 Nature, Science, Nature Mater., Nature Chem.等。