侯阳课题组新进展：原子级分散镍-氮-硫电/光电催化水裂解析氧

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电/光电催化析氧反应（OER）是水裂解器件和金属-空气电池的核心过程，由于OER是一个涉及4电子转移的复杂反应过程，具有反应动力学缓慢和较大的过电位限制了整体的能量转化效率，因此开发高效稳定且价格低廉的OER电催化剂成为了该领域的研究热点。近年来，过渡金属（Ni, Co, Fe, etc.）-氮掺杂的纳米碳材料被认为是有吸引力的候选者，用于替代昂贵的Ir/C基催化剂。然而，催化效率较低并且催化机理和活性位点仍然难以捉摸。因此，如何优化材料结构，并深入理解其催化机制成为了实现水裂解高效析氧的至关重要因素。

近日，浙江大学化学工程与生物工程学院侯阳研究员课题组在电/光电催化水裂解析氧反应研究中取得重要进展。研究人员设计并开发出一种单原子OER催化剂，其由高度分散的Ni单原子锚定在氮-硫共掺杂的多孔纳米碳基底上，用于高效水裂解析氧反应。所制备的负载在氮-硫共掺杂多孔纳米碳上的Ni单原子催化剂（S|NiNx− P C）展现出独特的2D层状结构，其厚度约为32nm，长度大约为几微米。得益于高比表面积（235 m2/g）和高度分散活性位点，S|NiNx− P C / EG电极在碱性条件下表现出优异的电催化水裂解析氧活性和稳定性。在电流密度为10 mA/cm2时，其过电势达到1.51V，性能远优越于其他过渡金属和/或非金属原子掺杂的碳材料，甚至优于商业中广泛应用的Ir/C电催化剂。将S|NiNx− P C / EG电催化剂进一步选择性沉积在Fe2O3电极表面，形成一个高效的太阳能驱动水裂解整合光阳极。在模拟太阳光照射下，光电流密度在1.23 V电压处达到了1.58 mA/cm2。

研究者采用球差校正扫描透射电子显微镜、电子能量损失谱、X射线近边吸收光谱和扩展X射线吸收光谱等手段，首次揭示了S|NiNx−PC / EG催化材料中原子级分散的Ni单原子与周围3个氮原子及1个硫原子形成配位结构共掺杂到纳米碳骨架作为催化活性位点。理论计算结果阐明，硫原子的引入优化了Ni-N掺杂纳米碳表面的电荷分布，大幅度降低了OER反应势垒，进而极大地加速了OER反应动力学，从而导致其高效的电/光电催化性能和优良稳定性。

该项工作不仅设计并开发出一种高效稳定的过渡金属-氮-硫原子级电催化剂，还为如何设计低成本高活性人工固氮、二氧化碳转化和氧还原催化材料的设计提供了新的思路。

该项工作得到了国家自然科学基金、浙江省杰出青年基金和浙江大学“百人计划”启动基金等项目的支持。相关论文以“Atomically dispersed nickel–nitrogen–sulfur species anchored on porous carbon nanosheets for efficient water oxidation”为题发表在Nature Communications上。该项成果由浙江大学、德国德累斯顿工业大学及华中师范大学合作完成。浙江大学为该论文的第一及通讯作者单位。

侯阳研究员，浙江大学“百人计划”入选者，博士生导师，浙江省“##计划”，浙江省特聘专家，生物质化工教育部重点实验室固定成员，全国优秀博士学位论文提名奖获得者。曾先后在美国加州大学河滨分校、美国威斯康星大学密尔沃基分校和德国德累斯顿工业大学（德国11所精英大学之一）从事博士后研究员工作。研究内容主要包括太阳能驱动光电化学水裂解制氢气和氧气、环境污染物控制及资源化、能量存储与转换器件。迄今为止，已在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., EnergyEnviron. Sci., Adv. Mater., Nano Lett等国际权威期刊上发表学术论文70多篇（包括邀请综述及专题论文）。论文总被引用超过4,500余次，H因子为36。其中，17篇入选ESI高被引和ESI热点论文。13篇论文被选为热点文章、VIP论文、封面、卷首插图、十大热门文章以及月度最受关注论文和月度最热门下载论文。多篇论文被AdvancedScienceNews, Chemistryview, Nanotechnology Weekly,Materialsviewschina, HighBeam Research, Nanowerk等科技媒体和网站予以专题报道。申请/授权美国发明1项和中国国家专利2项。现担任ScientificReports (IF = 4.259)编委委员，Nano-Micro Letters (IF = 4.849)副主编，国际期刊Graphene,Recent Patents on Materials Science, Nano Energy Systems, Frontiers in EnergyStorage, Frontiers in Energy Research的评审编辑、特约编委委员和国际编委委员，以及Characterization and Application of Nanomaterials学术期刊的创刊主编。多次在国际会议上作主旨报告 (Keynote Lecture)，及担任会议的科学委员会委员和分会场主席。

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