找回密码
 立即注册

QQ登录

只需一步,快速开始

查看: 921|回复: 0

[材料资讯] 汪成课题组成功合成全共轭二维卟啉基共价有机框架

[复制链接]

10

主题

18

帖子

26

积分

新手上路

Rank: 1

积分
26
发表于 2019-4-9 01:31:19 | 显示全部楼层 |阅读模式

国际权威期刊《德国应用化学》(Angewante Chemie International Edition)发表化学与分子科学学院汪成课题组的最新研究成果。该工作通过Knoevenagel缩合反应,成功合成高结晶性的全共轭二维卟啉基共价有机框架(Por-sp2c-COF),并进一步研究了其在光催化氧化胺生成亚胺反应中的应用。

论文题为“Designed Synthesis of a 2D Porphyrin-Based sp2 Carbon-Conjugated Covalent Organic Framework for Heterogeneous Photocatalysis”(《全共轭卟啉基二维共价有机框架的构筑及其在异相光催化中的应用》)。2016级博士生陈如凡为论文的第一作者,汪成教授为通讯作者。

共价有机框架(Covalent Organic Frameworks, COFs)是一类由小分子单体通过共价键连接而成的晶态有机多孔聚合物,在诸多领域展现出广阔的应用前景。然而,当前报道的大多数COF材料是由可逆共价键构筑而成,普遍存在化学稳定性较差的缺点,实际应用受到限制。因此,构筑具有强化学稳定性的COF材料是该领域研究的重点。近年来,一类由Knoevenagel缩合反应构筑的全共轭二维sp2c-COF引起了广泛关注。它由碳碳双键连接而成,可在强酸、强碱等条件下展现出较高的化学稳定性。而且,其全共轭结构有利于提升π电子在整个骨架中的离域效应并实现高的电子传输效率,可构筑高效的异相光催化剂。但是,由于其合成极为困难,该类COF材料在光催化领域的研究报道非常少。

全共轭二维卟啉基共价有机框架

全共轭二维卟啉基共价有机框架

在本文中,汪成教授与郎贤军教授合作,以卟啉为功能基元并通过Knoevenagel缩合反应,成功合成了具有高结晶性的Por-sp2c-COF。研究表明,Por-sp2c-COF的比表面积为689m2/g,在强酸(9 M HCl)和强碱(9 M NaOH)等条件下都能保持结构完整,具有较高稳定性。在光催化氧化伯胺生成亚胺的反应中,Por-sp2c-COF表现出高的光催化活性(高于大多数已报道的异相有机光催化剂),而另一种通过亚胺键连接的二维卟啉COF材料却发生了降解,充分展示了sp2碳连接键在稳定性方面的优势。将反应底物更换为仲胺之后,在光照作用下,亚胺键连接的二维卟啉COF材料仍能稳定存在,但是Por-sp2c-COF展现出更高的光催化活性,表明了共轭结构对电子传输的促进作用。

该工作得到国家自然科学基金、湖北省创新团队以及中央高校基本科研业务费资助。

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201902543

汪成,教授,博士生导师。1999-2003年武汉大学,化学专业,本科;2003-2008年中国科学院化学研究所,理学博士(导师是张德清研究员和朱道本院士);2008-2012年美国西北大学化学系博士后(导师是J. Fraser Stoddart教授);2012年4月加入武汉大学化学与分子科学学院,任教授、博士生导师。汪成博士独立前的学术研究主要围绕刺激响应性(智能型)材料展开,发表论文20余篇,包括Proc. Natl. Acad. Sci. USA(1篇),J. Am. Chem. Soc.(3篇),Angew. Chem. Int. Ed.(2篇)等,他引700余次,两篇超过100次。独立组建课题组后,汪成博士选择跨领域开展工作,从零开始:以“有机分子基多孔晶态材料”为研究对象,针对其在可控合成及应用方面存在的问题展开研究。截止目前,作为通讯联系人发表论文15篇,包括Sci. Adv.(1篇)、J. Am. Chem. Soc. (1篇)、Chem. Mater. (1篇)、Chem. Commun.(3篇)、J. Mater. Chem. A(2篇)等。具体信息请浏览课题组网页http://chengwang.whu.edu.cn

郎贤军,武汉大学特聘研究员,博士生导师,2011年毕业于中国科学院化学研究所,获博士学位;2011年至2015年在新加坡南洋理工大学从事博士后研究工作,2015年7月开始独立研究工作,入选2015年湖北省“楚天学子”人才计划。以第一作者和通讯作者身份发表高水平论文多篇,其中包括Angew. Chem. Int. Ed.(2篇)、Chem. Sci.(2篇)、Chem. Soc. Rev.(2篇)、Acc. Chem. Res.(1篇)、Appl. Catal., B(4篇)等,发表英文专著一章,发表论文被正面引用1800多次,单篇最高引用700多次,ESI高被引论文4篇。主要研究方向包括光催化、纳米材料和选择氧化等。



  声明:本网部分文章和图片来源于网络,发布的文章仅用于材料专业知识和市场资讯的交流与分享,不用于任何商业目的。任何个人或组织若对文章版权或其内容的真实性、准确性存有疑义,请第一时间联系我们,我们将及时进行处理。
回复

使用道具 举报

小黑屋|手机版|Archiver|版权声明|一起进步网 ( 京ICP备14007691号-1

GMT+8, 2024-3-29 18:47 , Processed in 0.091446 second(s), 40 queries .

Powered by Discuz! X3.2

© 2001-2013 Comsenz Inc.

快速回复 返回顶部 返回列表