张强:锂硫电池界面上硫氧化还原反应

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随着能源和环境问题的日益突出以及电子电力设备的迅猛发展，传统锂离子电池已越来越难以满足电子产品和电动汽车对于高能量密度电池的需求。锂硫电池因其能量密度高、成本低以及无污染等优点，被认为是极具潜力的下一代高能量密度储能电池。然而，循环过程中体积的变化、活性物质硫和硫化锂的电子/离子绝缘性、可溶性多硫化物中间体在电解液中溶解、扩散和穿梭以及锂负极枝晶生长等一系列问题，使得目前锂硫电池的循环稳定性差，效率低，严重阻碍了其商业化应用。由于能够彻底解决多硫化物穿梭、抑制锂枝晶的生长、进一步提高电池的能量密度的潜力，全固态锂硫电池逐渐成为了目前的一个研究热点。然而，无论是在液体电解质还是固态电解质体系中，硫的氧化还原转化过程都发生在活性相/导电骨架/电解质三相界面，而在界面处的离子/电子的输运以及催化作用或者氧化还原介质对于硫的动力学转化过程都有着重要的影响。因此，进一步提升界面上硫电化学氧化还原的认识和理解对于锂硫电池的发展有着深远的意义。

近日，清华大学张强教授课题组在Advanced Materials Interfaces上发表了题为“Sulfur Redox Reactions at Working Interfaces in Lithium–Sulfur Batteries: A Perspective”的前瞻性文章，通过对液态和固态体系下硫的转化行为进行分析和对比，对工作界面上对硫氧化还原反应进行了总结和综述。首先针对液态电解质体系下硫的多步多相转化过程，归纳了液相多硫化物间相互转化、液相多硫化物向固相硫化锂的沉积、固相硫化锂向液相多硫化锂的氧化溶解中存在的问题和挑战，并着重对界面上的吸附行为、电荷转移、电催化作用进行剖析；随后，通过对固态电解质体系下的硫的界面转化过程进行分析，重点围绕固固界面离子/电子的转移，对改善固固界面的手段和方法进行了讨论；最后，通过对界面上硫的氧化还原以及界面设计策略的认识和理解，聚焦工作界面对于氧化还原的调控作用，对目前现有的挑战和未来的发展方向进行了展望。

此文章作为最新一期Advanced Materials Interfaces五周年特刊的封面文章，以“海岸边美人鱼的进化成人”隐喻锂硫电池中“三相界面上硫的转化”，希望通过强化界面上硫的氧化还原转化的认识和理解，指导工作界面的设计和调控，促进锂硫电池的进一步发展。本文的第一作者为清华大学博士后袁洪，通讯作者为清华大学张强教授，共同作者为清华大学彭翃杰博士，北京理工大学黄佳琦教授。（Advanced Materials Interfaces 2019, 6, 1802046. DOI: 10.1002/admi.201802046）