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[材料资讯] 2019提名国家自然科学奖项目-上转换发光纳米材料的功能调控与活体示踪研究

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发表于 2019-2-2 09:01:29 | 显示全部楼层 |阅读模式
2019年度国家自然科学奖提名公示材料
项目名称        上转换发光纳米材料的功能调控与活体示踪研究
提名单位        教育部
提名意见
(不超过600字)        荧光活体成像被誉为临床前研究最便捷的可视化示踪方法,但传统的活体成像以Stokes位移的荧光(短波激发、长波发射)作为检测信号,存在生物样品自发荧光干扰。该项目选择具有反Stokes位移特性(长波激发、短波发射)的上转换发光材料作为成像探针,建立了上转换发光活体成像方法,在材料优化、成像方法及生物应用等方面获得了创新性的科学发现。
该项目的8篇代表性论文,包括7篇J. Am. Chem. Soc.,和1篇Anal. Chem.,共被SCI他人引用2454次。项目围绕着上转换发光材料的性能优化和生物成像应用研究取得了多项被国际同行认为是“第一次”的原创性重要研究结果。
第一完成人李富友教授目前担任国际知名期刊ACS Appl. Mater. Interfaces,Nano Research,Inorganic Chemistry等杂志编委,2014-2018连续五年入选科睿唯安公布的全球Highly Cited Researchers。
对照国家自然科学奖授奖条件,我部决定提名该项目为2019年度国家自然科学奖二等奖。


项目简介         
该项目属于“无机化学”领域。荧光活体成像被誉为临床前研究最便捷的可视化示踪方法,但传统的活体成像以Stokes位移荧光(短波激发、长波发射)作为检测信号,存在生物样品自发荧光干扰。该项目选择具有反Stokes位移特性(长波激发、短波发射)的上转换发光材料作为成像探针,建立了上转换发光活体成像方法,在材料优化、成像方法及生物应用等方面获得了创新性的研究成果。代表性重要科学发现如下:


1:揭示了上转换发光纳米材料的晶体/表面结构与发光性质间的关联性,为相关材料的性能优化和表面修饰提供了理论基础。该项目瞄准上转换发光材料生物医用存在的化学基础问题,通过对上转换发光纳米材料的结构、组成和表面性质进行调控,揭示了这类材料发光性质与结构参数之间的构效关系,获得了发光效率高且表面功能化的纳米探针,为上转换发光生物医用提供了材料基础。
2:提出化学反应调控上转换发光能量转移机制,构筑了基于能量转移的上转换发光检测体系。该项目针对生物功能小分子在检测成像中选择性较差且背景干扰大等问题,发展反应型发光探针进行选择性成像。在此基础上提出化学反应调控上转换发光能量转移机制,构筑了通用的上转换发光纳米检测体系。
3:以上转换发光纳米材料作为探针,结合仪器设计与改造,建立了上转换发光活体成像与检测方法。该项目在对上转换发光纳米材料进行性能优化及功能化的基础上,设计相应的成像设备,建立了激光扫描上转换发光共聚焦显微方法和三重态湮灭上转换发光活体成像方法;通过实验证明了上转换发光成像比传统荧光成像在信噪比和检测深度方面具有明显的优势;并通过将上转换发光检测体系的激发和发射波长调至近红外“生物透明光学窗口”,建立了活体内特定小分子物质的上转换发光检测方法,推动了上转换发光成像研究的快速发展。
该项目的8 篇代表性论文,包括7篇J. Am. Chem. Soc.和1篇Anal. Chem.,共被SCI他人引用2454次,其中单篇最高他引553次。有6篇工作被认为是相关领域具有引领性/首次报道(“first”)的工作。这些研究工作被Chemical & Engineering News、ACS Nanotation等推荐介绍。第一完成人李富友教授2014-2018连续五年入选科睿唯安公布的全球Highly Cited Researchers,目前担任ACS Appl. Mater. Interfaces,Nano Res.,Inorg. Chem.等国际知名期刊编委,荣获国家杰出青年基金、教育部长江学者特聘教授等荣誉。该项目曾获教育部自然科学一等奖(2014年)。


客观评价        该项目研究工作得到了国际同行的高度评价和广泛引用,8篇代表性论文被Nat. Mater.,J. Am. Chem. Soc.,Chem. Rev.,Chem. Soc. Rev.等学术刊物的多个国家的学术同行SCI他引2454次。代表性引用或评价如下:
(一)、纳米材料表面修饰和性能优化方法被广泛认可:
关于对纳米材料进行尺寸及发光性能优化的工作,严纯华院士指出该项目发现掺杂Gd3+不仅可以诱导六方相纳米粒子的生成还可以使纳米粒子缩小到7.8 nm(Acc. Chem. Res., 2014, 47, 1001, ‘Li and co-workers found that the doping of Gd3+ not only induced hexagonal NPs other thane cubic ones but also helped to reduce the size to 7.8 nm simultaneously’)。美国物理学会会士,著名光子学专家,纽约州立大学布法罗分校Paras N. Prasad教授在其综述文章(Chem. Rev., 2014, 114, 5161)中指出“李及其合作者首次报道了配体氧化的方法,利用Lemieux-von Rudloff试剂将纳米粒子表面的一个油酸分子氧化为两个羧酸官能团”(‘Li et al. were the first to report the ligand oxidation method to oxidize selectively an OA molecule …’)。陈学元研究员在其综述(Chem. Soc. Rev., 2013, 42, 6924,)中指出“李及其合作者首次展示了利用Lemieux–von Rudloff方法将表面包覆油酸的NaYF4:Yb,Er纳米粒子转化为形貌、分散性及发光强度保持不变的水溶性材料”(‘Li and co-workers first demonstrated the conversion of OA-capped NaYF4:Yb/Er NPs into water-soluble ones …’)。这一方法也被国际同行所广泛采用,如麻省理工学院Patrick S. Doyle教授等(Nat. Mater., 2014, 13, 524)利用配体氧化法对上转换发光纳米晶进行了修饰用于获得多色的PDMS膜材料(‘Hydrophilic UCNs were formed by sequential oxidation and partial acrylation of the oleic acid ligands …’),王元生研究员(J. Am. Chem. Soc., 2010, 132, 9976)采用这一方法对SrF2基质上转换纳米晶进行了表面修饰(‘Lemieux-von Rudloff reagent was used to oxidize the oleic acid ligands on the surfaces of the UC SrF2 nanocrystals to azelaic acids, similar to the case for NaYF4.’)。
(二)、项目提出的基于能量转移原理的上转换发光检测方法被高度评价:
代表性论文5所发展的探针,被认为是当时报道的氨基酸探针中“唯一能够实现细胞中高半胱氨酸双光子激发荧光成像的例子”(’only one probe reported by Zhang et al. has shown the TPEF image of cells in TPM’, Chem. Commun., 2012, 48, 3442)。
提出的反应型磷光探针概念实现活细胞核特异性磷光成像,被美国化学会的C&EN认为是“提出了不同于传统观点的细胞核特异性染色机理”( ‘An iridium complex turns on and lights up the nuclei of living cells by binding to histidine rather than to DNA, unlike other nuclear imaging agents, reports Fuyou Li and colleagues of China’s Fudan University’)。
构筑的能量转移上转换发光检测体系被认为是在相关水溶性环境及活体检测中的“第一个例子”。如陈学元研究员(Coord. Chem. Rev., 2014, 273-274, 13)指出“李及其合作者报道了基于上转换发光能量转移原理在半水溶剂中检测氰根离子的第一个例子”(‘Li and co-workers presented the first example of UC-FRET detec-tion of CN− in a semi-aqueous system’)。
(三)、建立的上转换发光成像方法被国际同行广泛认可:
该项目提出的上转换发光激光扫描共聚焦显微方法被众多国际同行认为是率先实现了上转换发光激光扫描共聚焦成像。如国际著名的稀土专家、瑞士联邦理工学院的Jean-Claude Bünzli教授在其综述(Chem. Rev., 2010, 110, 2729)中指出“正如这种新的激光扫描上转换发光显微镜三维成像方法所证明的,基于稀土的无机上转换发光纳米材料展现出独特的成像特性”(‘Inorganic rare-earth containing up-converting nanophosphors exhibit unique imaging ability, as demonstrated by a new three-dimensional visualization method of laser scanning up-conversion luminescence microscopy …’)。加拿大超分子光子材料领域首席科学家(Canada Research Chair)、维多利亚大学van Veggel教授(J. Phys. Chem. C, 2011, 115, 19054)指出“李及其合作者首次展示了双光子上转换激光扫描共聚焦显微成像”(‘Li and coworkers were the first to show that two photon upconversion laser scanning microscopy (TPUSLM) …’)。
该项目发展的二氧化硅包覆构筑TTA上转换发光纳米粒子用于淋巴成像的方法被知名纳米生物学专家马萨诸塞大学Rotello教授在其论文(Adv. Drug Delivery Rev., 2013, 65, 93)中指出是“将TTA上转换发光系统用于小动物活体整体成像的第一个例子”(‘Recently, Li et al. have reported the first example of triplet–triplet annihilation (TTA)-based UC system used for in vivo whole-body imaging’)。所发展的基于上转换发光纳米复合结构的活体检测方法也被综述性文章(Trends Anal. Chem., 2014, 58, 112)认为是“利用菁染料修饰的纳米体系在活体层次上进行肝脾内甲基汞发光检测成像的第一个例子”(‘The first example of in-vivo luminescence monitoring of methylmercury (MeHg+) within the liver and the spleen was accomplished by a cyanine-modified nanosystem’)。


代表性论文专著目录
序号        论文专著名称/刊名/作者        年卷页码        发表时间        通讯作者        第一作者        国内作者        SCI他引次数        他引总次数        论文署名单位是否包含国外单位
1        Sub-10 nm Hexagonal Lanthanide-Doped NaLuF4 Upconversion Nanocrystals for Sensitive Bioimaging in Vivo/J. Am. Chem. Soc./刘倩,孙筠,杨天赦,冯玮,李晨光,李富友        2011年133卷17122页        2011年9月29日        李富友        刘倩        刘倩,孙筠,杨天赦,冯玮,李晨光,李富友        465        465        否
2        Blue-Emissive Upconversion Nanoparticles for Low-Power-Excited Bioimaging in Vivo/J. Am. Chem. Soc./刘倩,杨天赦,冯玮,李富友        2012年134卷5390页        2012年2月27日        李富友        刘倩        刘倩,杨天赦,冯玮,李富友        230        230        否
3        Versatile synthesis strategy for carboxylic acid-functionalized upconverting
nanophosphors as
biological labels/J. Am. Chem. Soc./陈志钢,陈绘丽,胡鹤,余梦晓,李富友,张强,周治国,易涛,黄春辉        2008年130卷3023页        2008年2月16日        李富友,黄春辉        陈志钢        陈志钢,陈绘丽,胡鹤,余梦晓,李富友,张强,周治国,易涛,黄春辉        553        553        否
4        A highly selective fluorescence turn-on sensor for Cysteine/Homocystei ne and its application in bioimaging/J. Am. Chem. Soc./张猛,余梦晓,李富友,朱铭伟,李曼玉,高艳虹,李蕾,刘志强,张建平,张灯青,易涛,黄春辉        2007年129卷10322页        2007年8月2日        李富友,黄春辉        张猛        张猛,余梦晓,李富友,朱铭伟,李曼玉,高艳虹,李蕾,刘志强,张建平,张灯青,易涛,黄春辉        392        392        否
5        A Nonemissive Iridium(III) Complex That Specifically Lights-Up the Nuclei of Living Cells/J. Am. Chem. Soc./李春炎,余梦晓,孙筠,吴勇权,黄春辉,李富友        2011年133卷11231页        2011年6月17日        李富友        李春炎        李春炎,余梦晓,孙筠,吴勇权,黄春辉,李富友        203        203        否
6        Iridium(III) Complex-Coated Nanosystem for Ratiometric Upconversion Luminescence Bioimaging of Cyanide Anions/J. Am. Chem. Soc./刘金亮,刘熠,刘倩,李春炎,孙丽宁,李富友        2011年133卷15276页        2011年9月5日        李富友        刘金亮        刘金亮,刘熠,刘倩,李春炎,孙丽宁,李富友        254        254        否
7        Laser Scanning Up-Conversion Luminescence Microscopy for Imaging Cells Labeled with Rare-Earth Nanophosphors/Anal. Chem./余梦晓,李富友,陈志钢,胡鹤,占成,杨红,黄春辉        2009年81卷930页        2009年1月6日        李富友        余梦晓        余梦晓,李富友,陈志钢,胡鹤,占成,杨红,黄春辉        204        204        否
8        A Cyanine-Modified Nanosystem for in Vivo Upconversion Luminescence Bioimaging of Methylmercury/J. Am. Chem. Soc./刘熠,陈敏,曹天野,孙筠,李春炎,刘倩,杨天赦,姚立明,冯玮,李富友        2013年135卷9869页        2013年6月13日        李富友        刘熠        刘熠,陈敏,曹天野,孙筠,李春炎,刘倩,杨天赦,姚立明,冯玮,李富友        153        153        否
合计                2454        2454       

主要完成人情况        (格式:姓名、排名、行政职务、技术职称、工作单位、完成单位、对本项目贡献)
李富友、第一完成人、复旦大学化学系副系主任、研究员、复旦大学、复旦大学、项目负责人,提出本项目上转换发光生物成像的关键学术思想,负责组织、指导课题研究工作和论文撰写,对发现点1、2和3均做出了创造性贡献;是代表性论文1、2、5、6、7、8的通讯作者,代表性论文3和4的共同通讯作者;参与本项目的工作量占个人总工作量的80%。
冯玮、第二完成人、无、教授、复旦大学、复旦大学、提出学术思想,优化了上转换发光纳米材料的发光效率,构筑了一系列复合结构用于上转换发光检测成像,对发现点1、2和3均有实质性贡献;是代表性论文1、2、8的共同作者;参与本项目的工作量占个人总工作量的80%。
易涛、第三完成人、无、教授、复旦大学、复旦大学、提出学术思想,设计合成化学剂量计分子用于上转换发光检测成像,对发现点1和2均有实质性贡献;是代表性论文3和4的共同作者;参与本项目的工作量占个人总工作量的60%。
黄春辉、第四完成人、无、教授、复旦大学、复旦大学、组织研究队伍,搭建平台,提出学术思想,利用配体氧化法实现了纳米材料的水溶性改性,设计合成化学剂量计分子用于构成上转换发光纳米检测系统,对发现点1、2和3均有实质性贡献;是代表性论文3和4的共同通讯作者,代表性论文5和7的共同作者;参与本项目的工作量占个人总工作量的40%。


完成人合作关系说明        完成人李富友、冯玮、易涛、黄春辉均为复旦大学教师,以光功能材料作为研究对象长期开展合作科学研究。
李富友为申报项目负责人,全程参与了项目研究在项目中提出上转换发光生物成像的关键学术思想,负责组织、指导课题研究工作和论文撰写。冯玮为项目研究骨干,2011年进入复旦大学工作起参与项目研究,在项目研究中提出了上转换发光成像和检测主要学术思想,参与指导相关研究生完成研究工作。易涛为项目研究骨干,2004年进入复旦大学工作起参与项目研究,在项目研究中提出化学剂量计分子的设计思想,并将其用于上转换发光检测成像。黄春辉为项目研究骨干,全程参与了项目研究,在项目研究中负责指导进行上转换发光成像及检测研究。
完成人之间的合作关系主要以合著论文的方式体现,李富友是代表性论文1、2、5、6、7、8的通讯作者,代表性论文3和4的共同通讯作者;冯玮是代表性论文1、2、8的共同作者;易涛是代表性论文3和4的共同作者;黄春辉是代表性论文3和4的共同通讯作者,代表性论文5和7的共同作者。


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