唐亚文:高效ORR催化剂-N掺杂碳空心纳米球负载铁单原子

qingdan

能源问题和环境恶化的不断增加使得开发可再生的下一代能源转换和存储装置，如燃料电池和金属空气电池引起了人们的普遍关注，而决定这些装置的总能量转换效率的关键因素之一在于阴极氧还原反应（ORR）的缓慢动力学过程。目前，虽然Pt基金属已经证明对ORR反应具有突出的电催化活性，但其稀缺性、高昂的成本，差的稳定性等严重阻碍了这些可持续能源装置的大规模商业化。因此，探索用于替代贵重Pt金属、高效、经济和超稳定的氧还原反应（ORR）电催化剂在电化学能量转换装置中具有重要意义。单原子催化剂（SAC）由于其最大原子利用率和优异的特性引起了人们广泛研究。尽管开发有效合成SAC的方法变得非常迫切，但仍然具有很大挑战性。

南京师范大学化学与材料科学学院唐亚文教授和徐林副教授在Advance Materials上发表了研究工作（Atomic Fe Dispersed on N-Doped Carbon Hollow Nanospheres for High-Effciency Electrocatalytic Oxygen Reduction）。使用廉价和可持续的生物材料组氨酸（His）作为N和C源，精心设计了一种以SiO2作为模板，用于合成在N掺杂碳纳米球上固定分散的Fe单原子（Fe-N-C HNSs）。凭借众多原子分散的Fe-N4和独特的球形中空结构，制备的Fe-N-C HNS在碱性介质中表现出优异的ORR性能，具有较高活性，长期稳定性和对甲醇优异耐受性，超过商业Pt/C催化剂和大多数先前报道的非贵金属催化剂。

1、 证明了一种可行的SiO2模板来制备Fe单原子分散在N掺杂碳中空纳米球上，以在碱性介质中实现高效ORR性能；

2、 球差校正TEM和EXAFS测量结果表明Fe单原子的存在与Fe-N4配位的形成；

3、 得益于原子活性位点的结构特性和均匀性，制备的Fe-N-C HNSs催化剂具有优异的ORR性能，优异的Eonset和E1/2，长期稳定性和对甲醇优异耐受性，优于商业Pt/C催化剂和大多数非贵金属催化剂；

4、 研究不仅开发了一种具有成本效益和高性能的ORR电催化剂来替代Pt，而且为各种应用提供了制造其他单原子催化剂的可靠和通用的方法。

【文献信息】

Atomic Fe Dispersed on N-Doped Carbon Hollow Nanospheres for High-Effciency Electrocatalytic Oxygen Reduction（Adv. Mater. 2018, 1806312. DOI: 10.1002/adma.201806312）

文献链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201806312