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高性能聚酰亚胺树脂及其碳纤维复合材料的结构与性能

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发表于 2015-11-5 09:20:59 | 显示全部楼层 |阅读模式
聚酰亚胺复合材料由于其优异的耐高温性能、机械性能、尺寸稳定性以及介电性能等,广泛应用于航空航天飞行器的耐高温部件。但是,目前的耐高温聚酰亚胺复合材料普遍存在韧性偏低的缺点,极大地限制了其作为结构材料得到更广泛的应用。因此,开发更高韧性等级的聚酰亚胺复合材料,对于提升树脂基材料在高速飞行器中的使用比例、减轻飞行器重量具有重要意义;另外,聚酰亚胺复合材料的耐高低温性能赋予其作为近地轨道空间结构材料的优势,但是复杂的空间环境尤其是原子氧的侵蚀,会对包括聚酰亚胺在内的有机材料造成危害,严重影响了航天飞行器的正常运行和使用寿命,因此,亟需发展一种耐原子氧型的聚酰亚胺树脂基复合材料作为近地轨道飞行器的结构材料。 为满足上述应用需求,本论文从分子设计开始,分别开展了超高韧聚酰亚胺树脂基复合材料以及本征耐原子氧聚酰亚胺复合材料的研究工作。系统研究了聚酰亚胺的分子量、分子结构、制备工艺等因素对于材料流动性能、热性能、力学性能以及耐原子氧性能的影响规律。主要内容如下: 1)探索了采用PMR方法制备苯乙炔封端的联苯型聚酰亚胺树脂基复合材料,制备得到的树脂溶液具有低粘度、稳定和溶剂易挥发的优点,相对于传统两步法,PMR法极大地改善了聚酰亚胺的成型工艺性;在此基础上研究了分子量、主链结构对于预聚物聚集态结构、流动性以及固化后产物热性能和力学性能的影响。通过结构的调控,采用PI-5K-c体系制备得到了超高韧的聚酰亚胺复合材料,其CAI值达到310 MPa以上,使传统耐高温聚酰亚胺复合材料韧性等级大大提升;同时树脂基体具有非常宽的加工窗口和低熔融粘度,并且材料在230℃下具有50%左右的力学性能保持率,可以在230℃下作为飞行器结构材料使用。 2)为了进一步提升高韧性聚酰亚胺复合材料的耐热等级,在聚酰亚胺分子结构中引入不对称的联苯二酐单体a-BPDA。研究了不同单体共聚比例以及不同的预聚物分子量对材料的热性能、加工性能的影响。结果显示a-BPDA高度的非对称和非公平面结构使固化后材料的Tg显著提升,并且通过降低主链规整度改善了材料的加工性能。其中,PI-5K-2树脂基体具有120 MPa以上的拉伸强度以及超过18%的断裂伸长率,体现出较高的韧性,同时固化后的Tg达到280℃,热性能得到提高;制备得到的复合材料在250℃有50%的高温力学性能保持率,在6.7 kJ/m的冲击能量下,CAI值达260 MPa,达到高韧性的等级。 3)采用两种含磷二胺单体BADPO和DAMPO通过PMR方法合成了系列苯乙炔封端的聚酰亚胺树脂。讨论了预聚物分子量和含磷二胺比例对含磷酰亚胺流动性能、固化后热性能、力学性能的影响。利用原子氧的地面模拟设备对系列聚酰亚胺在原子氧环境下的质量损失进行了测定,结果发现,树脂基体的耐原子氧性能在含磷基团的引入后大大提高,并随着含磷量的增加而提高。选择PPI-5K-50基体与T700碳纤维以及B型石英布制备复合材料,两种材料体现出比树脂基体更低的原子氧侵蚀速率,并在常温及180℃具有较高力学性能;为进一步降低材料固化温度,研究工作还采用NA代替PEPA作为封端剂,制备的含磷聚酰亚胺复合材料同样具有很高的强度,原子氧侵蚀速率进一步降低,为0.82 × 10-24 cm3/atom,有望应用于近地轨道航天器的结构材料。


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