本工作中,团队发现高含量Fe物种(5wt%)在片状镁铝尖晶石载体上呈现单分散状态,在乙烷直接脱氢反应中表现出较高的初始转化率(约34%),但催化剂在3小时内快速失活。原位电镜、准原位穆斯堡尔谱、XAS等表征发现,单分散Fe物种快速还原、烧结、析出、碳化是导致催化剂失活的主要原因;当CO2引入到反应体系中时,Fe物种在反应过程中始终保持单分散状态,在线反应6小时稳定性良好,反应后期转化率缓慢下降是由于部分六配位Fe3+物种转化为活性较低的四配位Fe2+物种造成的。研究发现,在简单空气气氛下再生焙烧,可将Fe2+完全氧化为Fe3+,使催化性能完全恢复,循环反应6次后Fe物种仍保持单分散状态。该工作为开发高效Fe基烷烃-CO2耦合脱氢催化剂的设计提供了新思路。
朱向学、李秀杰团队在低碳烷烃与CO2耦合转化领域进行了系统的研究工作(ACS Sustainable Chem. Eng.,2021;ACS Catal.,2022;ChemCatChem,2022),先期已完成乙烷和CO2耦合转化千吨级/年试验,并通过中国石油和化学工业联合会组织的科技成果鉴定。
相关工作以“Effect of CO2 Co-Feeding on the Stabilization of Atomically Dispersed Iron Species over MgAl2O4 During Ethane Dehydrogenation Reactions”为题,发表在ACS Catalysis上。该工作第一作者是我所DNL0804组博士研究生郑颖滨。该工作得到国家自然科学基金、大连市重点领域创新团队支持计划、中国科学院A类先导专项“变革性洁净能源关键技术与示范”等项目的资助。(文/李俊杰、郑颖滨 图/郑颖滨)
文献链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c02029
文章来源:大连化物所
朱向学,博士,研究员,2006年毕业于中国科学院大连化学物理研究所获博士学位。自2006年起在中国科学院大连化学物理研究所工作,2008年被聘为项目骨干,2009年被聘为副研究员,2012年晋升为研究员。承担/完成了国家自然科学基金、中科院支撑国家战略新兴产业计划、辽宁省高层次人才计划、大连市高层次人才创新支持计划等科研项目。入选中科院王宽诚率先人才计划、辽宁省百千万人才工程、中科院青年创新促进会、中科院卢嘉锡青年人才奖、大连市杰出青年科技人才和大连市十大杰出青年岗位能手,作为主要完成人获得国家科学技术进步二等奖、中科院科技促进发展奖科技贡献一等奖、辽宁省科技进步一等奖等科技奖励。
李秀杰,大连化物所研究员。山东淄博人,2002年毕业于山东师范大学,2008年在大连化学物理研究所获博士学位,自2008年以来在中国科学院大连化学物理研究所工作,其中2011年被聘为副研究员,2016年晋升为研究员。自2003年以来在新型分子筛催化材料制备、表征及烃类催化转化领域从事研究工作,对烯烃歧化、异构化、芳构化和二甲醚羰基化等反应过程及催化剂的作用机制进行了系统研究,作为主要完成人获辽宁省科技进步一等奖(2013)、中国科学院科技促进发展奖科技贡献一等奖(2015)等奖励,并入选大连市青年科技之星(2014)。